本发明专利技术涉及一种制备氮化物基荧光体特别是包含稀土元素的荧光体的新方法。该荧光体可用于例如光源中特别是发光器件（ＬＥＤ）中。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及一种制备氮化物 基荧光体，优选结晶的氮化物基荧光体，特别是包含稀土元素的荧光体的新方法。荧光体可用于例如光源中，特别是用于发光器件(LED)中。
技术介绍
与常规的发光技术例如白炽灯和荧光灯相比，LED基固态光照器件在长寿命、简洁性、可设计性、环境友好性以及最重要的能量效率方面显示出巨大的改进。多芯片发光二极管(mc-LED)和荧光体转变LED(pc-LED)是产生白光的两个基本概念。发光技术中的这次革命正在向全世界传播并且改善我们的日常生活。mc-LED通过结合至少三种最经常为红光、绿光和蓝光(RGB)LED而获得。pc-LED使用荧光体转化紫外线或蓝光LED的辐射。尽管mc-LED具有潜在更高的效率和对颜色的电子控制的优势，但它们需要更复杂的设计，即用于每个LED的电源急剧地增加了成本并且不能应用于小尺寸中。并且更糟的是，每个LED 的单独光照性能引起不均勻的颜色混合并且导致不充足的照明。因此，毋庸置疑，在这次革命中，波长转化荧光体扮演了重要的角色(C. Ronda luminescence，WILEY-VCH Verlag， ffeinheim,2008)。在Nakamura发现有效的蓝光-LED后，通过结合在465nm发射的InGaN基的蓝光LED与宽波段的黄光荧光体如(Udx) 3 (Al1^yGay) 5012 Ce3+ (铈掺杂的钇铝石榴石(YAG:Ce))，第一种白光 LED 立刻得到商业化(S. Nakamura :The Blue Laser Diode, Springer-Verlag, Berlin，1997和US 5,998,925)。尽管这种类型的白光LED仍然分享很大的市场，但是由于缺少绿光和红光元素，因而它们具有不充分的显色性能。因此，近些年来为发展新的荧光体系统特别是红光荧光体系统做出了巨大的努力。最近，Jansen等人在DE 10 2006 051757 Al中报道了一种基于非晶Si3B3N7陶瓷的新型荧光体，其显示出突出的热、机械和化学稳定性以及主要用于普通照明目的的非常有前景的光致发光性能。由于这些荧光体具有非晶网络，因而在发射光谱中具有不均勻的谱线展宽，例如Eu2+和Ce3+掺杂的非晶Si3B3N7陶瓷在光谱的可见光区域具有很宽的发射谱带。因而，获得较窄的发射谱带，特别是可对于某些特定应用重要的可见光谱中的橙光到红光部分，在这些非晶的发光Si3B3N7陶瓷中是不太可能的。那样的话，与其它荧光体系统如氧化物、硫化物和卤化物相比，次氮基硅酸盐(nitridosilicate)类结晶荧光体具有优异的光致发光性能(例如，相对明显和非常强烈的橙光到红光的发射)以及突出的热、化学和机械稳定性与结构多样性。因此，在工业和学术界进行着广泛的研究以合成新的结晶次氮基硅酸盐荧光体，特别是发现用于这些材料的大量生产的优异方法。次氮基硅酸盐类M2Si5N8 (M = Ca, Sr, Ba)新的主晶格，由结合有碱土离子Ca、Sr和 Ba的交联SiN4四面体的三维网络构成。这种晶格是由Schnick及其合作者首次合成，并且例子是Ca2Si5N8 (Schlieper and Schnick,Z. anorg. Allg. Chem. 621, (1995), 1037), Sr2Si5N8 和 Ba2Si5N8 (Schli印er，Millus and Schnick, Ζ. anorg. Allg. Chem. 621, (1995)，1380)，以及 BaSi7Nltl (Huppertz and Schnick, Chem. Eur. J. 3 (1997)，249)。他们通过采用射频炉在钨坩埚中根据下面的反应(H. A. Hoppe, H. Lutz, P. Morys, W. Schnick, A. SeilmeierJ. Phys.Chem. Solids 61，(2000),2001)(2-x) M+xEu+5Si (NH) 2 — M2_xEuxSi5N8+N2+5H2在极端的温度和时间(例如对于Bii2Si5N8 Eu，在氮气中在30分钟内加热钨坩埚至 800°C，并在800°C保持1小时，然后在25小时内加热至1600°C并在此温度保持40小时，进一步在2小时内加热至1650°C并最终在30分钟内急冷至室温)下使按化学计量比量的金属M(M = Ca, Sr, Ba)和铕金属(Eu)与硅二亚胺(Si(NH)2)反应。由此制备的荧光体显示了橙光到红光的发射并具有高效和非常低的热猝灭，这使得它们成为在白光LED中为改进显色性的非常有前景的红光荧光体。尽管这些橙光-红光荧光体显示出目前所达到的最好性能，但是原始的合成方法不能应用于工业规模。首先，原料粉末Si (NH)2F可商购并且必须单独合成。此外，它和其它反应物对氧和湿气非常敏感并且必须在干燥箱中研磨，这使得它们很难操作。并且更糟的是，在射频炉中的钨坩埚中， 在极端的温度和时间下进行热解，这使得成本非常高并且产量非常低。因此，这种多步骤和复杂的方法是不会被考虑作为工业规模生产的。在这次创新性工作之后，不同的研究组试图寻找更合理的方法来合成这些化合物。Hintzen 小组提出了一种作为替代的路线(Li，Y. Q. ；van Steen, J. Ε. J. ；van Krevel J. W. H5Botty, G. ；Delsing, Α. C. Α. ；DiSalvo, F. J. ；de With, G. ；Hintzen, H. Τ. J. Alloy & Comp. 2006,417,273 和 EPl 104799)。他们让金属氮化物(Ca3N2, SrNx(χ ^ 0. 6-0. 66)， BaNx (χ ^ 0. 6-0. 66))和氮化铕(EuNx (x ^ 0. 94))与氮化硅(α -Si3N4)根据下述反应(2-x) M3N2+3xEuN+5Si3N4 — 3M2_xEuxSi5N8+0. 5xN2在氮气气氛下于水平管或石墨炉中的钼坩埚里反应(将适量的原材料在玛瑙研钵中研磨并使用中级研磨在1300-1400°C之间分别烧制12和16小时)。Eu、Ba和Sr的氮化单独完成并和其它反应物一起在干燥箱中的玛瑙研钵里研磨，这也使得操作困难和冗长。这种方法也是一种多步骤和复杂工序，其对于大规模生产较不费力，因此，认为其优于前一种方法。后来，Machida及其合作者提出了用碳热还原和氮化(CRN)法用于在射频炉中的石墨坩埚里制备M2Si5N8 = Eu2+(M = Ca、Sr)，这种方法根据下面的化学反应(Piao，X.； Horikawa, T. ；Hanzawa, H. ；Machida, K. Appl. Phys. Lett. 2006,88,161908 禾口 Piao，X.； Horikawa, T. ；Hanzawa, H. ；Machida, K. J. of Electrochemical Soc. 2006,153(12)H232)M0+Si3N4+Eu203+C+N2 — M2_xEuxSi5N8+C0在氮气流中采用两步加热(首先加热到1200°C持续2本文档来自技高网...
【技术保护点】
１．一种制备含氮荧光体优选结晶的氮化物荧光体的方法，包括步骤（ｉ）将卤化物与氨ＮＨ３和金属源Ｍ反应。
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】...
【专利技术属性】
技术研发人员：H·凯克马克，
申请(专利权)人：马普科技促进协会，
类型：发明
国别省市：DE
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