氮氧化铝陶瓷粉体及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种氮氧化铝陶瓷粉体及其制备方法，氮氧化铝陶瓷粉体为Al5O6N，通过以下方法获得：以有机醇铝和糖类化合物为原料，采用溶胶‑凝胶法制备氮氧化铝先驱体，该氮氧化铝先驱体在加热过程中生成γ‑Al2O3和炭黑，部分γ‑Al2O3和炭黑在1350～1550℃保温下经碳热氮化还原反应生成AlN，AlN与剩余的γ‑Al2O3在1750‑1850℃保温下经高温固相反应生成Al5O6N。制备方法包括：(1)制备铝源和碳源；(2)制备AlON陶瓷先驱体；(3)分段热处理。本发明专利技术的氮氧化铝陶瓷粉体具有纯度高、粒径小、颗粒均匀等特点，与常规的固相合成法相比，本发明专利技术的制备方法具有合成温度低、制备工艺简单、制备成本低等优点。

Nitrogen alumina ceramic powder and its preparation method

The invention discloses a nitrogen alumina ceramic powder and preparation method thereof, aluminum oxynitride ceramic powder was Al5O6N, obtained by the following methods: using organic alcohol aluminum and carbohydrate compounds as raw materials, preparation of aluminum oxynitride precursor by sol gel method, the nitrogen alumina precursor generation gamma Al2O3 and carbon black in the heating process in part, gamma Al2O3 and carbon black in 1350~1550 DEG C by carbothermal reduction and nitridation reaction of AlN, AlN and Al2O3 in the rest of the gamma insulation 1750 1850 DEG C high temperature solid state reaction Al5O6N. The preparation methods include: (1) preparation of aluminum source and carbon source; (2) preparation of AlON ceramic precursor; (3) subsection heat treatment. The nitrogen and alumina ceramic powder has the characteristics of high purity, small particle size and uniform particle size. Compared with the conventional solid-phase synthesis method, the preparation method of the invention has the advantages of low synthetic temperature, simple preparation process and low preparation cost.

【技术实现步骤摘要】
氮氧化铝陶瓷粉体及其制备方法
本专利技术属于功能陶瓷
，尤其涉及一种氮氧化铝陶瓷粉体及其制备方法。
技术介绍
透明尖晶石型γ-AlON陶瓷材料在可见光至中红外波段具有高光学透过性，其特点在于它具有各向光学同性，在中红外波段特别是在0.2～6.0μm波长范围内透光率可达80％以上。除良好的光学性能外，其同时还具有良好的物理、机械及化学等性能，特别是它具有各向同性的特点，因此透明的AlON陶瓷材料是导弹整流罩、高马赫数导弹红外窗口材料和防弹装甲材料的优选材料。为此美国将该材料列为21世纪国防重要发展的材料之一。为制备出高致密度的透明AlON陶瓷材料，目前研究和应用的主要方法为先制备出单相AlON陶瓷粉体，再通过粉末成型烧结技术制备得到目标形状、尺寸的AlON陶瓷块体材料。原料特性(单相AlON陶瓷粉体的纯度、粒径、颗粒均匀性)不仅影响AlON块体陶瓷的纯度及密度，也影响其内部晶粒大小、形貌等微观结构，而AlON块体陶瓷的微观结构对其力学、光学等性能也有重要影响。因此制备高纯度、粒径小、颗粒均匀的单相AlON陶瓷粉体是制备高力学、光学性能AlON陶瓷性能的关键。目前合成单相AlON陶瓷粉体的主要方法有以下几种方法。(1)高温固相反应法。固相反应法是指将Al2O3和AlN粉末按照一定配比的混合起来在高温下直接反应合成AlON粉末的方法。固相反应对AlN粉末要求较高，AlN粉末须为高纯超细，它的杂质含量和粒度都会对合成的AlON粉末性能产生很大影响。然而现在获得高性能AlN粉末的成本较高，这就会导致大大增加高温固相反应制备AlON的成本。高温固相反应法制备AlON粉末所需要温度太高一般都在1750℃以上，并且需要较长的保温时间，这都会使制备得到的AlON粉末颗粒尺寸过大且发生硬团聚使得很难打破，这就不能得到颗粒均匀、粒径小的AlON粉末。(2)自蔓延高温合成法。自蔓延高温合成法制备氮氧化铝是利用空气中的氮气快速还原氧化铝的方法得到AlON。具有反应速度快、成本低的优点，但在合成过程中需要严格控制所施加空气压力的大小，反应很难进行完全，使得杂质较多。该方法的工艺参数不容易控制，可重复性较差。(3)化学气相沉积法。化学气相沉积法是目前合成AlON温度最低的方法，但目前该方法成本较高且适用范围有限，主要用于制备AlON薄膜或涂层。
技术实现思路
本专利技术要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种纯度高、粒径小和颗粒均匀的单相氮氧化铝陶瓷粉体，还提供一种合成温度低、制备工艺简单、制备成本低的单相氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法。为解决上述技术问题，本专利技术采用以下技术方案：一种氮氧化铝陶瓷粉体，所述氮氧化铝陶瓷粉体为Al5O6N，所述氮氧化铝陶瓷粉体通过以下方法获得：以有机醇铝和糖类化合物为原料，采用溶胶-凝胶法制备氮氧化铝先驱体，所述氮氧化铝先驱体在加热过程中生成γ-Al2O3和炭黑，部分所述γ-Al2O3和炭黑在1350～1550℃保温下经碳热氮化还原反应生成AlN，所述AlN与剩余的所述γ-Al2O3在1750-1850℃保温下经高温固相反应生成所述Al5O6N。作为一个总的专利技术构思，本专利技术还提供一种氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，包括以下步骤：(1)制备铝源和碳源：将有机醇铝溶解于溶剂中，持续搅拌形成有机醇铝溶胶，将糖类化合物和尿素溶解于去离子水中，得到碳源混合溶液；(2)制备AlON陶瓷先驱体：将步骤(1)所得的有机醇铝溶胶和碳源混合溶液混合并搅拌，使有机醇铝发生水解反应生成氢氧化铝，得湿凝胶；干燥所述湿凝胶，得到AlON陶瓷先驱体；(3)分段热处理：将步骤(2)所得的AlON陶瓷先驱体进行分段热处理，具体为：先在氮气气氛下进行第一次升温，至1350～1550℃，保温1h～2h；再在氩气气氛下进行第二次升温，至1750℃～1850℃，保温2h～3h，得氮氧化铝陶瓷粉体。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(1)中，所述有机醇铝包括仲丁醇铝或异丙醇铝，所述糖类化合物包括葡萄糖、蔗糖或淀粉。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(1)中，所述有机醇铝为仲丁醇铝，所述糖类化合物为葡萄糖，所述葡萄糖和所述仲丁醇铝的摩尔比为1∶8～10，所述尿素与所述仲丁醇铝的摩尔比为1∶10～14。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(1)中，所述碳源混合溶液中的去离子水与所述仲丁醇铝的摩尔比为2～4∶1～3。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(1)中，将糖类化合物和尿素溶解于去离子水中后，还包括：加入乙二醇，乙二醇与所述碳源中去离子水的体积比为1∶2，得到碳源混合溶液。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(1)中，所述溶剂由无水乙醇和去离子水组成；仲丁醇铝的浓度为1.2mol/L～1.5mol/L；上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(2)中，所述水解反应的温度为60℃～70℃；所述干燥的具体过程为：先将湿凝胶在80℃～120℃下烘干，再在70℃下真空干燥。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(3)中，所述第一次升温的升温速率为8℃/min～14℃/min，所述第二次升温的升温速率为6℃/min～10℃/min。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，还包括将步骤(3)所得氮氧化铝陶瓷粉体进行除碳，所述除碳工艺为：在含氧气氛下升温至700℃～800℃，保温2h。上述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，优选的，所述步骤(3)中，所述氮气气压为0.5～1.0kPa，氮气流量为4mL/min～8mL/min。与现有技术相比，本专利技术的优点在于：1、本专利技术的氮氧化铝陶瓷粉体，是对溶胶-凝胶法制得的氮氧化铝先驱体先后进行氮化还原反应和高温固相反应所得，所述氮氧化铝先驱体在加热过程中生成分子水平混合均匀的γ-Al2O3和炭黑，从固相反应动力学角度分析颗粒更小混合更均匀的反应原料使得开始反应的温度更低和相同温度下完成反应的时间更短。部分γ-Al2O3和炭黑在1350～1550℃保温下经碳热氮化还原反应生成AlN，AlN与剩余的γ-Al2O3在1750-1850℃保温下经高温固相反应生成纯度高、粒径小的Al5O6N。2、本专利技术的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，先基于溶胶-凝胶法，制备出含氢氧化铝凝胶和碳源的AlON陶瓷先驱体，再在氮气气氛下对该AlON陶瓷先驱体进行热处理，在升温过程中，AlON陶瓷先驱体中的碳源分子完全转化为炭黑，氢氧化铝凝胶转化为γ-Al2O3，转化过程中两者能实现分子水平的均匀混合；在1350～1550℃的保温阶段，部分γ-Al2O3与炭黑发生碳热氮化还原反应生成AlN；继续升温，至1750℃～1850℃的保温阶段，AlN又与剩余的γ-Al2O3发生固相反应生成氮氧化铝，得氮氧化铝陶瓷粉体。与常规的固相合成法相比，本专利技术具有合成温度低、制备工艺简单、制备成本低等特点；与自蔓延法相比具有更加可控的反应条件。3、本专利技术的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，采用分段热处理制备Al5O6N，具体为：先在低温阶段使部分γ-Al2O3与炭黑发生碳热氮化还原反应生成AlN，再在高温阶段使AlN与剩余的γ-Al2O3发生固相反应生成Al5O6N，采用两段热处理本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种氮氧化铝陶瓷粉体，所述氮氧化铝陶瓷粉体为Al5O6N，其特征在于，所述氮氧化铝陶瓷粉体通过以下方法获得：以有机醇铝和糖类化合物为原料，采用溶胶‑凝胶法制备氮氧化铝先驱体，所述氮氧化铝先驱体在加热过程中生成γ‑Al2O3和炭黑，部分所述γ‑Al2O3和炭黑在1350～1550℃保温下经碳热氮化还原反应生成AlN，所述AlN与剩余的所述γ‑Al2O3在1750‑1850℃保温下经高温固相反应生成所述Al5O6N。

【技术特征摘要】
1.一种氮氧化铝陶瓷粉体，所述氮氧化铝陶瓷粉体为Al5O6N，其特征在于，所述氮氧化铝陶瓷粉体通过以下方法获得：以有机醇铝和糖类化合物为原料，采用溶胶-凝胶法制备氮氧化铝先驱体，所述氮氧化铝先驱体在加热过程中生成γ-Al2O3和炭黑，部分所述γ-Al2O3和炭黑在1350～1550℃保温下经碳热氮化还原反应生成AlN，所述AlN与剩余的所述γ-Al2O3在1750-1850℃保温下经高温固相反应生成所述Al5O6N。2.一种氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，包括以下步骤：(1)制备铝源和碳源：将有机醇铝溶解于溶剂中，持续搅拌形成有机醇铝溶胶，将糖类化合物和尿素溶解于去离子水中，得到碳源混合溶液；(2)制备AlON陶瓷先驱体：将步骤(1)所得的有机醇铝溶胶和碳源混合溶液混合并搅拌，使有机醇铝发生水解反应生成氢氧化铝，得湿凝胶；干燥所述湿凝胶，得到AlON陶瓷先驱体；(3)分段热处理：将步骤(2)所得的AlON陶瓷先驱体进行分段热处理，具体为：先在氮气气氛下进行第一次升温，至1350～1550℃，保温1h～2h；再在氩气气氛下进行第二次升温，至1750℃～1850℃，保温2h～3h，得氮氧化铝陶瓷粉体。3.根据权利要求2所述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中，所述有机醇铝包括仲丁醇铝或异丙醇铝，所述糖类化合物包括葡萄糖、蔗糖或淀粉。4.根据权利要求3所述的氮氧化铝陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中，所述有机...

【专利技术属性】
技术研发人员：王思青，张术伟，王衍飞，张长瑞，李斌，杨焕，周六顺，肖永红，
申请(专利权)人：中国人民解放军国防科学技术大学，
类型：发明
国别省市：湖南,43