一种可见光催化剂的制备方法及用途技术

本发明专利技术涉及一种可见光催化剂的制备方法及用途，属环境材料制备领域。特指Au和Ag纳米颗粒修饰的g‑C3N4催化剂（Au/Ag/g‑C3N4）的制备方法及其在可见光照射下杀菌，其步骤主要包括：（1）g‑C3N4粉末的制备；（2）Au/Ag/g‑C3N4粉末的制备；（3）可见光催化杀菌。本发明专利技术通过Au和Ag纳米颗粒在g‑C3N4表面的负载，提高其吸收可见光的能力，以此通过在太阳光的照射下即可使催化剂产生很好的催化效果，从而减小了能源的消耗，同时达到较好的杀菌效果。

Preparation and use of a visible light catalyst

The invention relates to a preparation method and use of a visible light catalyst, which belongs to the field of preparation of environmental materials. G C3N4 and Ag Au to catalyst nanoparticles modified (Au/Ag/g C3N4) method of preparation and sterilization under visible light irradiation, which mainly comprises the following steps: (1) g C3N4 powder preparation; (2) Au/Ag/g C3N4 powder preparation; (3) the visible light photocatalytic sterilization. The present invention by Au and Ag nanoparticles in the G C3N4 surface load, improve its ability to absorb visible light, this through in the sunlight irradiation can make the catalyst produces good catalytic effect, thereby reducing the energy consumption, and achieve better sterilization effect.

【技术实现步骤摘要】
一种可见光催化剂的制备方法及用途
本专利技术涉及一种可见光催化剂的制备方法及用途，特指Au和Ag纳米颗粒修饰的g-C3N4催化剂(Au/Ag/g-C3N4)的制备方法及其在可见光照射下杀菌，属环境材料制备领域。
技术介绍
光催化技术是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术。光催化作为一种自然现象已在电化学、光化学、催化化学和生物化学等领域中得到广泛的研究和应用。1972年，Fujiehima等在Nature上发表了“Electrochemicalphotolysisofwateratasemiconductorelectrode”，揭开了光催化新时代的序幕。之后的几十年里，光催化技术得到广泛的关注，形成了多个重要研究方向，如光催化杀菌、水处理以及净化空气等。g-C3N4是聚合物中具有中等带隙(2.65eV)的无金属半导体，它拥有通过碳和氮sp2杂化所形成的π共轭石墨面的二维层状结构。g-C3N4由于其独特的性能，如物理化学稳定性，对可见光的响应，易于制备等特点，引起了光催化领域的应用，如各种污染的光降解，水分解的氢产生和CO2的光催化还原。然而，纯g-C3N4中，可见光利用效率低和光生电子对快速复合等缺点仍然限制了其光催化活性的进一步提高。因此，已经采用一些方法来提高g-C3N4的光催化活性，如纳米/介孔结构设计，掺杂金属或非金属元素，表面改性，异质结构纳米复合材料制备，等等。衍生自表面电子的集体相干振荡的贵金属的表面等离子体共振(SPR)效应使得贵金属纳米粒子(NPs)成为收获紫外光和可见光的有希望的候选者。因此，贵金属-半导体复合材料已被广泛开发用作有效的可见光诱导等离子体激发光催化剂。例如，Au/TiO2系统和Ag/AgX(X＝Cl，Br)系统已被很好地利用为这种等离子体光催化剂。在这些系统中，新型金属NPs可以被认为是吸收光的有效介质，然后在NPs上产生的热电子增加光能并进一步迁移到半导体的导带。此外，两种不同的新型金属NP的组合已经在催化领域中的许多重要反应中显示出优异的双金属共同作用。因此，本专利技术在g-C3N4上负载Au和AgNPs，通过AuNPs来调节其SPR到可见光区域，从而提高其可见光吸收效率。通过AgNPs来促进电荷载体分离并接受分离的光生电子，从而提高其光催化效率。负载后的催化剂可以很好的吸收可见光，产生更好的光催化效率，并能较好的应用于光催化杀菌领域。
技术实现思路
本专利技术通过Au和Ag纳米颗粒修饰g-C3N4制备了可见光催化剂Au/Ag/g-C3N4，并应用于在可见光照射下进行杀菌。其优点在于所制备的催化剂在可见光下即可获得催化效果，并能很好的进行杀菌应用。本专利技术的技术方案如下：一种可见光催化剂(Au/Ag/g-C3N4)的制备方法，按照以下步骤进行：步骤1、制备类石墨氮化碳(g-C3N4)：称取一定量的尿素于瓷舟中，并用相同大小的瓷舟倒扣在上面，使尿素处于相对密封的环境中。然后将瓷舟放置于管式炉中，在氮气保护下以一定的升温速率升温到550℃进行煅烧。最后自然冷却到室温，得到淡黄色固体，随后在玛瑙研钵中研磨，即可得到g-C3N4粉末。步骤2、制备可见光催化剂Au/Ag/g-C3N4：量取一定体积的硝酸银(AgNO3)溶液以及氯金酸(HAuCl4)溶液一起加到烧杯中，然后量取定量的聚乙烯醇(PVA)溶液加到烧杯中，室温下磁力搅拌，使之得到均匀的溶液。然后称取定量的步骤(1)中制备的g-C3N4粉末，加入到溶液中继续进行搅拌1小时。然后量取一定浓度的冰水配置的硼氢化钠溶液，边搅拌边慢慢滴加到溶液中，随后继续搅拌3小时。最后抽滤洗涤，40℃烘箱烘干，玛瑙研钵研磨，得到Au/Ag/g-C3N4粉末。步骤1中，升温速率为5-10℃/min，煅烧时间为2-4h。步骤2中，硝酸银的浓度为1g/10mL，量取的体积为0.079-0.314mL，即最终Ag与g-C3N4的质量分数为0.25-1wt.％。步骤2中，氯金酸的浓度为1g/10mL，量取的体积为0.418-1.672mL，即最终Au与g-C3N4的质量分数为1-4wt.％。步骤2中，Au与Ag的质量分数为5.3wt.％。步骤2中，所用聚乙烯醇的浓度为1％，即1g聚乙烯醇溶解于99mL去离子水中。量取的聚乙烯醇的体积为5mL。步骤2中，所称取的g-C3N4粉末的质量为2g。步骤2中，所用硼氢化钠的浓度0.1mol/L，体积为5mL。一种可见光催化剂(Au/Ag/g-C3N4)的用途，用于光催化杀菌：称取一定量的Au/Ag/g-C3N4粉末加入到含有5mL细菌分散液的离心管中，并用封口膜密封，随后用模拟太阳光进行照射一定时间。然后，取5μL光照后的细菌溶液用磷酸盐缓冲溶液(PBS)稀释10000倍，取100μL稀释后的溶液涂到固体LB培养基上，放置于CO2培养箱中37℃培养12h，然后数出菌落数，计算其杀菌效率。步骤3中，所称取的催化剂的量为50-200μg，即最终催化剂的浓度为10-40μg/mL。步骤3中，照射时间为1-3h。步骤3中，所用细菌为革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌(S.aureus，ATCC25923)或革兰氏阴性菌大肠杆菌(E.coil，IFO3301)中的一种，由江苏大学生命科学研究院提供。上述的技术方案中所述的硝酸银和氯金酸，其作用为提供Ag+以及Au3+。上述的技术方案中所述的聚乙烯醇溶液，其作用为表面活性剂。上述的技术方案中所述的硼氢化钠溶液，其作用为还原剂。上述的技术方案中所述的磷酸盐缓冲溶液，其作用为模拟人体体内液体环境。本技术专利技术通过Au和Ag纳米颗粒在g-C3N4表面的负载，提高其吸收可见光的能力，以此通过在太阳光的照射下即可使催化剂产生很好的催化效果，从而减小能源的消耗，同时达到较好的杀菌效果。具体实施方式上述技术方案所制备的催化剂应用于可见光催化杀菌，下面结合具体实施实例对本专利技术做进一步说明。实施例1(1)g-C3N4的制备称取一定量的尿素于瓷舟中，并用相同大小的瓷舟倒扣在上面，使尿素处于相对密封的环境中。然后将瓷舟放置于管式炉中，在氮气保护下以5℃/min的升温速率升温到550℃，煅烧4h。最后自然冷却到室温，得到淡黄色固体，随后在玛瑙研钵中研磨，即可得到g-C3N4粉末。(2)Au/Ag/g-C3N4的制备量取0.157mL的硝酸银(AgNO3)以及0.836mL的氯金酸(HAuCl4)溶液一起加到烧杯中，然后量取5ml聚乙烯醇(PVA)溶液加到烧杯中，室温下磁力搅拌，使之得到均匀的溶液。然后称取2g步骤(1)中制备的g-C3N4粉末，加入到溶液中继续进行搅拌1小时。然后量取一定浓度的冰水配置的硼氢化钠溶液5ml，边搅拌边慢慢滴加到溶液中，随后继续搅拌3小时。最后抽滤洗涤，40℃烘箱烘干，玛瑙研钵研磨，得到Au/Ag/g-C3N4粉末。(3)催化杀菌称取200μg的Au/Ag/g-C3N4粉末加入到含有5mL革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌分散液的离心管中，并用封口膜密封，随后用模拟太阳光进行照射3h。然后，取5μL光照后的细菌溶液用磷酸盐缓冲溶液(PBS)稀释10000倍，取100μL稀释后的溶液涂到固体LB培养基上，放置于CO2培养箱中37℃培养12h，然后数出菌落数，计算其杀菌效率。所得本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种可见光催化剂的制备方法，其特征在于按照以下步骤进行：步骤1、制备类石墨氮化碳（g‑C3N4）：称取一定量的尿素于瓷舟中，并用相同大小的瓷舟倒扣在上面，使尿素处于相对密封的环境中；然后将瓷舟放置于管式炉中，在氮气保护下以一定的升温速率升温到550℃进行煅烧；最后自然冷却到室温，得到淡黄色固体，随后在玛瑙研钵中研磨，即可得到g‑C3N4粉末；步骤2、制备可见光催化剂Au/Ag/g‑C3N4：量取一定体积的硝酸银（AgNO3）溶液以及氯金酸（HAuCl4）溶液一起加到烧杯中，然后量取定量的聚乙烯醇（PVA）溶液加到烧杯中，室温下磁力搅拌，使之得到均匀的溶液；然后称取定量的步骤（1）中制备的g‑C3N4粉末，加入到溶液中继续进行搅拌1小时；然后量取一定浓度的冰水配置的硼氢化钠溶液，边搅拌边慢慢滴加到溶液中，随后继续搅拌3小时；最后抽滤洗涤，40℃烘箱烘干，玛瑙研钵研磨，得到Au/Ag/g‑C3N4粉末。

【技术特征摘要】
1.一种可见光催化剂的制备方法，其特征在于按照以下步骤进行：步骤1、制备类石墨氮化碳（g-C3N4）：称取一定量的尿素于瓷舟中，并用相同大小的瓷舟倒扣在上面，使尿素处于相对密封的环境中；然后将瓷舟放置于管式炉中，在氮气保护下以一定的升温速率升温到550℃进行煅烧；最后自然冷却到室温，得到淡黄色固体，随后在玛瑙研钵中研磨，即可得到g-C3N4粉末；步骤2、制备可见光催化剂Au/Ag/g-C3N4：量取一定体积的硝酸银（AgNO3）溶液以及氯金酸（HAuCl4）溶液一起加到烧杯中，然后量取定量的聚乙烯醇（PVA）溶液加到烧杯中，室温下磁力搅拌，使之得到均匀的溶液；然后称取定量的步骤（1）中制备的g-C3N4粉末，加入到溶液中继续进行搅拌1小时；然后量取一定浓度的冰水配置的硼氢化钠溶液，边搅拌边慢慢滴加到溶液中，随后继续搅拌3小时；最后抽滤洗涤，40℃烘箱烘干，玛瑙研钵研磨，得到Au/Ag/g-C3N4粉末。2.根据权利要求1所述的一种可见光催化剂的制备方法，其特征在于步骤1中，升温速率为5-10℃/min，煅烧时间为2-4h。3.根据权利要求1所述的一种可见光催化剂的制备方法，其特征在于步骤2中，硝酸银的浓度为1g/10mL，即最终Ag与g-C3N4的质量分数为0.25-1wt.%。4.根据权利要求1所述的一种可见光催化剂的制备方法，其特征在于步骤2中，氯金酸的浓度为1g/10mL，即最终Au与g-C3N...

【专利技术属性】
技术研发人员：张杰，冯永海，刘磊，武荣荣，董明东，
申请(专利权)人：江苏大学，
类型：发明
国别省市：江苏,32