碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法技术

本发明专利技术公开了一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，包括如下步骤：S1、以三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸为原料制备碳掺杂氮化碳；S2、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解，涂覆于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。本发明专利技术具有工艺简单、成本低廉等优点。

Preparation of carbon doped carbon nitride thin film electrode

The invention discloses a method for preparing carbon doped carbon nitride thin film electrode, which comprises the following steps: S1, using melamine, cyanuric acid and barbituric acid as raw material for preparing carbon doped carbon nitride; S2, step S1 of the carbon doped carbon nitride dissolved, two tin oxide coated on the pretreated transparent conductive glass after baking, the carbon doped carbon nitride thin film electrode. The invention has the advantages of simple process, low cost and the like.

【技术实现步骤摘要】
碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法
本专利技术涉及非金属半导体氮化碳材料领域，尤其涉及一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法。
技术介绍
随着化石能源的逐渐短缺，越来越多的人把目光转移至太阳能等可再生能源上。半导体光催化技术引起了研究者的广泛关注，同时也可以解决能源与环境的诸多问题。光催化过程主要包含以下3个阶段：（1）光的捕获，（2）光生载流子的分离与运输，（3）反应物在界面进行反应。但是，光生载流子容易出现复合。为了避免这样的不利因素，进一步提高太阳能的转换效率，必须要设计高分离效率的光催化剂。光电材料可以用作发光设备，光学探测器，光电化学电池等方面，而这些应用需要制备出电极薄膜。近来，不含金属的石墨相氮化碳半导体薄膜在水分离，降解有机物以及传感器技术有较大的应用。氮化碳独特的半导体能带结构使得它可以充分利用可见光进行催化反应。传统方法制备的氮化碳薄膜电极由于比表面积小，仍存在电子和空穴分离不完全，电子传输速度慢，以及出现重新复合等缺点。目前，通常采用滴涂、浸涂等方法将石墨相氮化碳粉体制备在电极材料表面，获得的电极表面的石墨相氮化碳粉体不均匀，且易于脱落，造成电极不稳定。
技术实现思路
本专利技术所要解决的技术问题是针对现有技术的不足，提供一种工艺简单、成本低廉的碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法。为解决上述技术问题，本专利技术采用以下技术方案：一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，包括如下步骤：S1、以三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸为原料制备碳掺杂氮化碳；S2、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解，涂覆于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。作为对上述技术方案的进一步改进：所述步骤S1具体为：S1-1、将三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸研磨，溶解于溶剂Ⅰ中，搅拌，干燥后得前驱体；S1-2、将步骤S1-2所得前驱体进行煅烧，研磨后得碳掺杂氮化碳。所述步骤S1-1中三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸的质量比为1∶1∶0.1～0.2；所述溶剂Ⅰ为水。所述步骤S1-2中，所述煅烧过程具体为：以2～4℃/min的速率加热至400～550℃，煅烧3～6h。所述步骤S2具体为：S2-1、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解于溶剂Ⅱ中，超声后得电极溶液；S2-2、将步骤S2-1所得电极溶液旋涂于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，得湿膜；S2-3、将步骤S2-2所得湿膜烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。所述步骤S2-1中，所述溶剂Ⅱ为乙醇、聚乙烯醇和全氟磺酸中的一种或多种；所述超声的频率为5～10KHz，超声的时间为3～5min。所述步骤S2-2中，所述预处理过程具体为：将二氧化锡透明导电玻璃依次用水、乙醇、丙酮各清洗2～3次。所述步骤S2-2中，所述旋涂的转速为3800～4000r/min，旋涂的时间为40～60s。所述步骤S2-3具体为：将湿膜置于140～150℃的温度下烘烤10min，得碳掺杂氮化碳薄膜电极。所述制备方法还包括重复步骤S2-2和步骤S2-3，直至碳掺杂氮化碳薄膜电极的厚度达到预设值。与现有技术相比，本专利技术的优点在于：本专利技术一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，首先采用三元共聚的方法制备碳掺杂氮化碳，随后将碳掺杂氮化碳涂覆于二氧化锡透明导电玻璃上，得碳掺杂氮化碳薄膜电极，工艺简单，成本低廉，得到的碳掺杂氮化碳薄膜电极通过无机元素C改变了氮化碳的能带结构，大幅提高氮化碳的比表面积，使电子和空穴分离更加有效，提高光电流信号，降低电阻，提高灵敏度，具有良好光电性能，符合实际生产需求，在光催化领域具有广阔的应用前景。附图说明图1为对比例1的氮化碳和实施例1的碳掺杂氮化碳的XRD图。图2为对比例1的氮化碳和实施例1的碳掺杂氮化碳的TEM图。图3为对比例1的氮化碳和实施例1的碳掺杂氮化碳的DRS图。图4为对比例1中氮化碳电极和实施例1中碳掺杂氮化碳薄膜电极的光电流密度图。图5为对比例1中氮化碳电极和实施例1中碳掺杂氮化碳薄膜电极的阻抗图。具体实施方式以下将结合说明书附图和具体实施例对本专利技术做进一步详细说明。以下实施例中所采用的原料和仪器均为市售。光源取自高亮度氙灯平行光源系统仪器，并以300W氙灯（中教金源)作为可见光源。用420nm滤光片滤掉氙灯的紫外光。电化学实验使用CHI660B电化学工作站(上海辰华仪器有限公司)，利用传统的三电极体系：修饰电极为工作电极，铂丝电极为对电极，饱和甘汞电极(SCE)为参比电极(所有电位均相对于SCE)。电化学实验均在室温0.2mol/L硫酸钠溶液(pH=7.0)中进行，电位为-0.2V(vsSCE)。EIS实验在含有0.2mol/L硫酸钠溶液中进行，频率范围为0.01Hz～100kHz，初始电位为0.24V，交流振幅为5mV。实施例1：碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，包括如下步骤：S1、以三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸为原料制备碳掺杂氮化碳；S1-1、取10g三聚氰胺，10g三聚氰酸，1g巴比妥酸，研磨，溶解于100ml水中，以转速为300r/min球磨0.5h，搅拌2h，在电热炉上烘干，制得前驱体。S1-2、将前驱体置于马弗炉，以2.5℃/min的升温速率加热至550℃，并在550℃保温4h，待自然冷却后将块体取出，研磨20分钟，用水和乙醇各冲洗3次，过滤，80℃下干燥12h，即得多孔的碳掺杂氮化碳。S2、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解，涂覆于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。将二氧化锡透明导电玻璃（FTO）依次用去离子水、乙醇、丙酮各清洗2次，将碳掺杂氮化碳溶解至乙醇（使用聚乙烯醇、全氟磺酸也可达到相同的技术效果）中，以10kHz的频率超声5min，得电极溶液，将电极溶液以4000r/min的转速旋凃40s到FTO上，得到湿膜。将湿膜置于150℃的加热台烘烤10min。重复旋凃烘烤步骤8次，得碳掺杂氮化碳薄膜电极。本专利技术一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，首先采用三元共聚的方法制备碳掺杂氮化碳，随后将碳掺杂氮化碳涂覆于二氧化锡透明导电玻璃上，得碳掺杂氮化碳薄膜电极，工艺简单，成本低廉，得到的碳掺杂氮化碳薄膜电极通过无机元素C改变了氮化碳的能带结构，大幅提高氮化碳的比表面积，使电子和空穴分离更加有效，提高光电流信号，降低电阻，提高灵敏度，具有良好光电性能，符合实际生产需求，在光催化领域具有广阔的应用前景。对比例1：未进行碳掺杂的氮化碳电极的制备取10g三聚氰胺放入坩埚里，置于马弗炉内，以2.5℃/min的升温速率加热至550℃，并在550℃保温4h，待自然冷却后将块体取出，研磨20分钟，用水和乙醇各冲洗3次，过滤，80℃下干燥12h，即得氮化碳。将二氧化锡透明导电玻璃（FTO）依次用水、乙醇、丙酮清洗2次，将氮化碳用乙醇溶解，以10kHz频率超声5min，得电极溶液。将电极溶液以4000r/min的转速旋凃40s到FTO上，得到湿膜，将湿膜置于150℃的加热台烘烤10min，重复旋凃烘烤步骤8次得氮化碳电极。性能测试：图1为对比例1的氮化碳和实施例1的碳掺杂氮化碳的XRD图，从图中可以发现对比例1的氮化碳在13.0°和27.5°处出现两个明显的归属于石墨相氮化碳（100）和（002）晶面的XRD衍射峰，证实制备的产物为氮化碳。相本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：S1、以三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸为原料制备碳掺杂氮化碳；S2、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解，涂覆于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。

【技术特征摘要】
1.一种碳掺杂氮化碳薄膜电极的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：S1、以三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸为原料制备碳掺杂氮化碳；S2、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解，涂覆于预处理后的二氧化锡透明导电玻璃上，烘烤后得碳掺杂氮化碳薄膜电极。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1具体为：S1-1、将三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸研磨，溶解于溶剂Ⅰ中，搅拌，干燥后得前驱体；S1-2、将步骤S1-2所得前驱体进行煅烧，研磨后得碳掺杂氮化碳。3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1-1中三聚氰胺、三聚氰酸和巴比妥酸的质量比为1∶1∶0.1～0.2；所述溶剂Ⅰ为水。4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1-2中，所述煅烧过程具体为：以2～4℃/min的速率加热至400～550℃，煅烧3～6h。5.根据权利要求1至4中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2具体为：S2-1、将步骤S1所得碳掺杂氮化碳溶解于溶剂Ⅱ中，超声后得电极溶液；...

【专利技术属性】
技术研发人员：周成赟，曾光明，黄丹莲，赖萃，张辰，程敏，胡亮，熊炜平，秦蕾，文晓凤，温铭，
申请(专利权)人：湖南大学，
类型：发明
国别省市：湖南,43