本发明专利技术提供的(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法，化学式(M1,M2)(CxN1-x)中，M1为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一种，M1的质量为M1和M2质量之和的60～90％，且M1和M2不为同一元素，x为0.1≤x≤0.9，步骤如下：(1)配料；(2)将原料放入球磨机中湿磨，将所得混合浆料干燥；(3)在向烧结装置通入氮气或氮气与氩气的混合气体的条件下进行烧结，烧结过程中将载有物料的反应舟陆续放入进料室，间歇性地将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进，反应舟依次经过预热室、反应室和冷却室，即得(M1,M2)(CxN1-x)粉体。本发明专利技术还提供了一种用于上述方法的推动式动态连续烧结装置。
【技术实现步骤摘要】
(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法和推动式动态连续烧结装置
本专利技术属于碳氮化物粉体制备领域，特别涉及碳氮化物粉体的连续制备方法与连续烧结装置。
技术介绍
碳氮化物粉体主要用于制备金属陶瓷，由碳氮化物粉体制备的金属陶瓷具有良好的红硬性、抗月牙洼磨损性能、该类金属陶瓷的熔点高、硬度高、耐磨性好、耐腐性强，并且制造成本低廉，具有广阔的应用前景，是世界主要工业国家都十分重视的陶瓷材料。这类金属陶瓷的性能在很大程度上取决于碳氮化物粉体的性质，包括粉体的粒度及粒度分布，纯度，碳化完全程度，游离碳含量，氧含量等。因此，高效地制备高质量的碳氮化物粉体对金属陶瓷的性能具有重要的意义。目前，主要采用基于碳热还原的静态法制备碳氮化物粉体，即采用石墨碳管炉或真空烧结炉制备碳氮化物粉体，将堆放有原料粉体的石墨舟或托盘放置在石墨碳管炉或真空烧结炉中并在静止状态进行煅烧、还原和碳化，一批碳氮化物粉体制备完成并出炉后，再放入另一批原料粉体进行煅烧、还原和碳化。该方法存在以下不足：(1)合成过程中原料受热的温度场存在不均匀性，因而同一时间不同位置的原料处于不同的反应阶段，获得单一相组成的产物所需时间长，且产物的成分和粒度分布区间较大、产物粘结严重；(2)在气-固反应阶段，物料堆放导致下层的原料粉末难以与还原性气氛接触，阻碍还原碳化及氮化进程，并且会造成产物的成分和粒度不均匀，这将严重影响产物的物理和化学性能；(3)该方法无法连续化生产且生产周期长，导致产业化生产的成本过高。
技术实现思路
本专利技术的目的在于克服现有技术的不足，提供(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法和推动式动态连续烧结装置，以获得单相的高品质(M1,M2)(CxN1-x)粉体，并实现连续化批量生产。本专利技术提供的(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法，所述化学式(M1,M2)(CxN1-x)中，M1为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一种，M1的质量为M1和M2质量之和的60％～90％，且M1和M2不为同一元素，x为0.1～0.9，工艺步骤如下：(1)配料制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的原料为M1与O的化合物粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1与O的化合物粉体的质量占原料总质量的26.5～68.9％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的6.7～55.5％，还原剂的质量占原料总质量的15.5～29.5％；或制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的原料为M1粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1粉体的质量占原料总质量的20.5～81.7％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的13.0～63.2％，还原剂的质量占原料总质量的5.2～26％；(2)混料与干燥将步骤(1)计量好的原料放入球磨机中，加入研磨球体和湿磨介质进行湿磨，使原料混合均匀，湿磨介质的加入量以浸没所述原料和研磨球体为限，然后过筛分离出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料干燥即得制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的混合粉料；(3)烧结烧结装置的预热室、反应室和冷却室为与大气相通的开放体系，首先以0.1～3L/min的气体流速通过冷却室的进气口向冷却室、反应室和预热室内充入氮气或氮气与氩气的混合气体，然后将预热室内的温度加热到预热温度，将反应室内的温度加热到反应温度，使冷却室处于工作状态，继后将装载有混合粉料的反应舟间隔一定时间陆续放入进料室，并间歇性地将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进，使反应舟中的混合粉料在通过预热室的过程中进一步干燥并提高温度，在通过反应室后完成反应形成反应产物，使反应舟中的反应产物在经过冷却室的过程中被冷却，即得(M1,M2)(CxN1-x)粉体；制备(Ti,M2)(CxN1-x)粉体时，预热温度为600～1200℃，反应温度为1500～2000℃；制备(Cr,M2)(CxN1-x)粉体或(V,M2)(CxN1-x)粉体时，预热温度为400～900℃，反应温度为1000～1550℃。上述方法中，所述烧结装置预热室的长度为1～2m，反应室的长度为1～3m，将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进的速度为0.5～1m/h。上述方法中，向冷却室、反应室和预热室内充入氮气与氩气的混合气体时，氮气的体积为氮气和氩气体积之和的30％～90％。上述方法中，M1与O的化合物粉体为TiO2粉体、Cr2O3粉体、V2O3粉体、V2O5粉体中的一种，M2与O的化合物粉体为TiO2粉体、Cr2O3粉体、V2O3粉体、V2O5粉体、Ta2O5粉体、Nb2O5粉体、WO3粉体、MoO3粉体、MnO2粉体、ZrO2粉体、HfO2粉体、镧系氧化物粉体中的至少一种；镧系氧化物粉体为CeO2粉体或者La2O3粉体。上述方法中，所述还原剂为石墨粉、炭黑粉、活性炭粉中的至少一种。上述方法的步骤(2)中，湿磨时研磨球体与原料的质量比为(4～10)：1，湿磨介质为乙醇、丙酮、或者乙醇与水的混合物，或者丙酮与水的混合物，湿磨介质的加入量优选为每1kg粉料中加入1～3L。上述方法的步骤(2)中，将混合浆料干燥的操作是指将混合浆料在50～100℃干燥2～12小时。本专利技术还提供了一种用于上述方法的推动式动态连续烧结装置，该推动式动态连续烧结装置包括依次衔接并相通的加料室、预热室、反应室、隔热室和冷却室及装载原料粉体和反应产物的反应舟，推动反应舟运动的推杆，可使推杆作往复直线运动的驱动机构，支撑加料室、预热室、反应室、隔热室、冷却室和驱动机构的支撑架；所述加料室顶部设置有加料口并配备有覆盖加料口的盖板，加料室端部设置有推杆进出孔；所述预热室的室壁安装有低温加热器件和低温热电偶，设置有出气口；所述反应室的室壁安装有高温加热器件和高温热电偶；所述冷却室的室壁上设置有进气口，出料端设置有挡板。上述推动式动态连续烧结装置中，所述驱动机构包括可正转与反转的电机、链传动副和齿轮齿条传动副，链传动副主要由主动链轮、链条和从动链轮组成，齿轮齿条传动副主要由主动齿轮、从动齿轮和齿条组成，链传动副中的主动链轮安装在电机的动力输出轴上，从动链轮与齿轮齿条传动副中的主动齿轮同轴安装，齿轮齿条传动副中的从动齿轮分别与主动齿轮和齿条啮合，齿条通过连接杆与推杆相连。上述推动式动态连续烧结装置中，预热室的长度L1为1～2m，反应室的长度L2为1～3m，冷却室的长度L3为1～5m，隔热室的长度L4为0.5～0.6m。上述推动式动态连续烧结装置中，所述反应舟由舟体和用于覆盖舟体的隔热板组成，所述舟体的一端端面上设置有推块，所述隔热板由刚玉或石墨制作，隔热板上设置有多个气孔。上述推动式动态连续烧结装置，冷却室的室壁为夹层结构形成环形冷却介质腔，室壁上设置有与所述冷却介质腔相通的冷却介质入口和冷却介质出口；预热室室壁安装的低温加热器件和反应室室壁安装的高温加热器件为电阻式加热器件、感应式加热器件、微波加热器件、红外加热器件、石墨碳管炉加热器件中的一种。与现有技术相比，本专利技术具有以下有益效果：1、本专利技术提供了一种制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体新方法，该方法在(M1,M2)(CxN1-x)粉体的制备本文档来自技高网...
【技术保护点】
(M1,M2)(CxN1‑x)粉体的推动式动态连续制备方法，所述化学式(M1,M2)(CxN1‑x)中，M1为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一种，M1的质量为M1和M2质量之和的60％～90％，且M1和M2不为同一元素，x为0.1～0.9，其特征在于工艺步骤如下：(1)配料制备(M1,M2)(CxN1‑x)粉体的原料为M1与O的化合物粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1与O的化合物粉体的质量占原料总质量的26.5～68.9％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的6.7～55.5％，还原剂的质量占原料总质量的15.5～29.5％；或制备(M1,M2)(CxN1‑x)粉体的原料为M1粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1粉体的质量占原料总质量的20.5～81.7％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的13.0～63.2％，还原剂的质量占原料总质量的5.2～26％；(2)混料与干燥将步骤(1)计量好的原料放入球磨机中，加入研磨球体和湿磨介质进行湿磨，使原料混合均匀，湿磨介质的加入量以浸没所述原料和研磨球体为限，然后过筛分离出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料干燥即得制备(M1,M2)(CxN1‑x)粉体的混合粉料；(3)烧结烧结装置的预热室、反应室和冷却室为与大气相通的开放体系，首先以0.1～3L/min的气体流速通过冷却室的进气口向冷却室、反应室和预热室内充入氮气或氮气与氩气的混合气体，然后将预热室内的温度加热到预热温度，将反应室内的温度加热到反应温度，使冷却室处于工作状态，继后将装载有混合粉料的反应舟间隔一定时间陆续放入进料室，并间歇性地将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进，使反应舟中的混合粉料在通过预热室的过程中进一步干燥并提高温度，在通过反应室后完成反应形成反应产物，使反应舟中的反应产物在经过冷却室的过程中被冷却，即得(M1,M2)(CxN1‑x)粉体；制备(Ti,M2)(CxN1‑x)粉体时，预热温度为600～1200℃，反应温度为1500～2000℃；制备(Cr,M2)(CxN1‑x)粉体或(V,M2)(CxN1‑x)粉体时，预热温度为400～900℃，反应温度为1000～1550℃。...
【技术特征摘要】
1.(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法，所述化学式(M1,M2)(CxN1-x)中，M1为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一种，M1的质量为M1和M2质量之和的60％～90％，且M1和M2不为同一元素，x为0.1～0.9，其特征在于工艺步骤如下：(1)配料制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的原料为M1与O的化合物粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1与O的化合物粉体的质量占原料总质量的26.5～68.9％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的6.7～55.5％，还原剂的质量占原料总质量的15.5～29.5％；或制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的原料为M1粉体、M2与O的化合物粉体和还原剂，M1粉体的质量占原料总质量的20.5～81.7％，M2与O的化合物粉体的质量占原料总质量的13.0～63.2％，还原剂的质量占原料总质量的5.2～26％；(2)混料与干燥将步骤(1)计量好的原料放入球磨机中，加入研磨球体和湿磨介质进行湿磨，使原料混合均匀，湿磨介质的加入量以浸没所述原料和研磨球体为限，然后过筛分离出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料干燥即得制备(M1,M2)(CxN1-x)粉体的混合粉料；(3)烧结使用推动式动态连续烧结装置，所述推动式动态连续烧结装置包括依次衔接并相通的加料室(2)、预热室(4)、反应室(10)、隔热室(13)和冷却室(15)及装载原料粉体和反应产物的反应舟(8)，推动反应舟运动的推杆(1)，可使推杆作往复直线运动的驱动机构，支撑加料室(2)、预热室(4)、反应室(10)、隔热室(13)、冷却室(15)和驱动机构的支撑架(20)；所述加料室(2)顶部设置有加料口并配备有覆盖加料口的盖板(3)，加料室端部设置有推杆进出孔；所述预热室的室壁安装有低温加热器件(6)和低温热电偶(7)，设置有出气口(5)；所述反应室(10)的室壁安装有高温加热器件(11)和高温热电偶(12)；所述冷却室的室壁上设置有进气口(17)，出料端设置有挡板(19)；烧结装置的预热室、反应室和冷却室为与大气相通的开放体系，首先以0.1～3L/min的气体流速通过冷却室的进气口向冷却室、反应室和预热室内充入氮气或氮气与氩气的混合气体，然后将预热室内的温度加热到预热温度，将反应室内的温度加热到反应温度，使冷却室处于工作状态，继后将装载有混合粉料的反应舟间隔一定时间陆续放入进料室，并间歇性地将装载有混合粉料的反应舟以0.5m/h～1m/h的速度向出料口方向匀速推进，使反应舟中的混合粉料在通过预热室的过程中进一步干燥并提高温度，在通过反应室后完成反应形成反应产物，使反应舟中的反应产物在经过冷却室的过程中被冷却，即得(M1,M2)(C...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘颖，叶金文，王杰，
申请(专利权)人：四川大学，
类型：发明
国别省市：四川;51
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