本发明专利技术提供了一种磁性纳米胶囊结构光催化剂，可以解决现有技术在转化CO2为液体燃料的过程中，催化剂的活性较低导致产物收率较低的问题。技术方案：一种磁性纳米胶囊结构光催化剂，该催化剂为磁分离型可见光驱动复合催化剂，表达式为Fe3O4@SiO2@AgI:Ag。本发明专利技术还提供了该磁性纳米胶囊催化剂的制备方法和应用，可见光催化还原CO2的结果表明该催化剂将产物甲醇/乙醇收率大幅提高到毫摩尔量级，表现出较强的活性及稳定性，而且其优异的磁分离性能大幅度提高了催化剂与反应溶液的分离效率。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于光催化材料
，具体的说，涉及一种应用于可见光高效催化还原CO2的磁性纳米胶囊结构光催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
过去的50年中，大气中温室气体浓度不断增加，引起全球气候变化。其中CO2是全球变暖最大的贡献者，约占60 %。而且随着能源消费的不断增长，CO2浓度将继续增加，其造成的危害目前还不能较为可靠地科学计量。另一方面，石油天然气等资源消耗殆尽已成为不可逆转的趋势，发展利用可再生能源和新能源已是迫在眉睫。直接利用永恒洁净的 太阳能进行CO2的转化，即模拟光合作用，是有效利用CO2的绿色途径之一。自从日本科学家Honda等人报道了 W03、Ti02、Zn0、CdS等半导体水溶液体系在光照射的条件下能够将CO2还原得到甲醛、甲醇等有机能源物质以来，基于光催化技术的人工光合作用便成为世界性的研究热点，被认为是最具潜力的资源化利用CO2的新手段。然而，目前所报道的体系中，产物(如甲烷/甲醇)收率普遍处于微摩尔量级，寻求可见光高效还原CO2的高活性催化剂一直是材料学家和化学家所面临的挑战性课题。
技术实现思路
本专利技术提供了一种磁性纳米胶囊结构光催化剂及其制备方法和应用，可以解决现有技术在转化CO2为液体燃料的过程中，催化剂的活性较低导致产物收率较低的问题。为解决上述技术问题，本专利技术采用以下技术方案予以实现 一种磁性纳米胶囊结构光催化剂，该催化剂为磁分离型可见光驱动复合催化剂，表达式为 Fe3O4OSiO2OAgI:Ag。一种磁性纳米胶囊结构光催化剂的制备方法，包括如下步骤 (1)首先制备单分散磁性Fe3O4纳米粒子载体； (2)在Fe3O4颗粒表面包覆SiO2壳层； (3)在多元醇体系中合成Fe3O4OSiO2OAgI复合粒子，然后采用可见光还原得到磁性Fe3O4OSiO2OAgI: Ag磁性纳米胶囊催化剂。进一步地，所述步骤(I)中利用多元醇法，在二乙二醇体系中制备Fe3O4载体。进一步地,所述步骤(2)中采用St5ber技术在Fe3O4颗粒表面包覆SiO2壳层,得到Fe304@Si02oStober法是一种制备单分散SiO2颗粒的方法，1968年由Werner Stober等人发现，将正硅酸四乙酯加入到含有低浓度醇(如乙醇)和氨水的水溶液中，搅拌反应即可得到SiO2颗粒。通过选择不同的硅酸酯，不同的醇类以及醇的用量可以控制SiO2颗粒的直径。进一步地，所述步骤(3)中的具体合成步骤在二乙二醇体系中，表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在下，r和Ag+通过扩散进入SiO2壳层内部发生反应，然后经可见光原位还原制备出磁性可见光驱动Fe3O4OSiO2IgAgI: Ag纳米胶囊结构光催化剂。磁性纳米胶囊结构光催化剂的制备方法，具体操作步骤如下 (1)单分散磁性Fe3O4纳米粒子的合成将乙酰丙酮铁和柠檬酸三钠加入到装有二乙二醇的烧瓶中，配成乙酰丙酮铁和柠檬酸三钠的浓度范围均为0. 06-0. 08 mol/L的溶液，在氮气气氛下采用油浴加热，磁力搅拌转速为600-700 rpm，将温度分别缓慢升至50 °C，80°C , 120 °C , 150 °C时在各温度点保持5 min，随后升温至180 °C反应30min，最后在230°C下反应30-60 min，冷却至室温后，用乙醇经磁分离洗涤； (2)Fe3O4OSiO2的制备取磁性Fe3O4纳米粒子的水溶液，加入乙醇溶剂，室温搅拌下加入浓氨水，充分搅拌10 min后，用注射器缓慢加入正硅酸四乙酯并反应30 min，得到的Fe3O4OSiO2, Fe3O4与正硅酸四乙酯的摩尔比为28_32: 1，产物采用乙醇和去离子水洗涤； (3)磁性Fe3O4OSiO2OAgI:Ag纳米胶囊催化剂的制备在二乙二醇体系中进行AgI的负载，Fe3O4OSiO2 与 AgI 的摩尔比为 3:1. 8-2. 4 ； 将Fe3O4OSiO2分散在二乙二醇中，在60°C下恒温10 min,依次加入PVP与KI，使PVP浓 度为0. 030-0. 045mol/L, KI浓度为0. 06-0. 07 mol/L，搅拌10 min使其混合均匀后，滴加AgNO3的二乙二醇溶液使r与Ag+的摩尔比为I. 2:1，并反应30 min，待系统冷却至室温后，产物用去离子水洗涤并分离，得到Fe3O4OSiO2OAgI纳米粒子分散在10 mL去离子水中，以加紫外滤光片的300W氙灯作为可见光光源，照射20min后得到胶囊结构的纳米可见光驱动型催化剂 Fe3O4OSiO2OAgI: Ag。所述磁性纳米胶囊催化剂在可见光还原转化CO2方面的应用。所述催化剂在可见光下催化还原CO2,产物为甲醇、乙醇、正丙醇，收率达到毫摩尔量级。本专利技术的目的是制备一种兼具可见光高效还原转化CO2和优异磁分离性能的高活性Fe3O4OSiO2IgAgI: Ag纳米光催化剂。该催化剂不仅具有优异的磁分离性能，实现了催化剂的磁场回收，而且表现出较强的可见光响应和光催化还原CO2性能。Fe3O4OSiO2OAgI :Ag 制备方法如下 (I)单分散磁性Fe3O4纳米粒子的制备在100 mL三口烧瓶中加入2-4 mmol乙酰丙酮铁,2-4 mmol朽1檬酸三钠及30-50 mL二乙二醇,在氮气气氛下采用油浴加热,磁力搅拌转速为600-700 rpm。将温度分别缓慢升至50 °C,80 °C , 120 °C , 150 °C时在各温度点保持5 min，随后升温至180 °C反应半小时，最后在230 °C下反应30-60 min。冷却至室温后，用乙醇经磁分离洗涤。(2)Fe304iSi02的制备以乙醇为溶剂，Fe3O4与正硅酸四乙酯的摩尔比为28-32:1。取一定量的磁性Fe3O4纳米粒子的水溶液，加入20 mL乙醇，室温搅拌加入一定量的浓氨水，充分搅拌10 min后，用注射器缓慢加入正硅酸四乙酯反应30 min，产物采用乙醇磁分离洗涤。(3)磁性Fe3O4OSiO2OAgI:Ag纳米光催化剂的制备将Fe3O4OSiO2分散于18 mL 二乙二醇中，在60°C下恒温10 min。依次加入60-90 mg PVP与180-200 mg KI，搅拌10 min使其混合均匀后，滴加2 mL AgNO3的二乙二醇溶液(40-50 mg/mL)反应30 min。待系统冷却至室温后，产物用去离子水洗涤并分离，得到Fe3O4OSiO2IgAgI纳米粒子并分散在10 mL去离子水中。以配有紫外滤光片的300 W氙灯作为可见光光源照射20 min后即可制备出Fe3O4OSiO2OAgI: Ag纳米胶囊结构的光催化剂。称取0. I g Fe3O4OSiO2OAgI: Ag光催化剂,分散到50 mL碳酸氢钠(0.4 g)的水溶液中，磁力搅拌下以0. 7 L/min的流速通入CO2气体，在密闭的反应系统中可见光催化还原反应5个小时。反应结束后，采用离心分离固液成分，取上层清液进行气相色谱和气-质联机分析。在反应体系中加入0.1 g Fe3O4OSiO2IgAgI=Ag复合光催化剂，反应5 h后，取样离心后，采用气相色谱-质谱联用仪测定产物成分，再通过气相色谱测定产物浓度，产物中含有甲醇、乙醇、正丙醇，各物质的收率分别本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：安长华，明希娟，王吉壮，张锐，王淑涛，张钦辉，
申请(专利权)人：中国石油大学华东，
类型：发明
国别省市：
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