一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统技术方案

本发明专利技术公开一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，包括一体化光阳极、阴极、电解质溶液、难降解有机污染物、光源和石英反应池，一体化光阳极为Si掺杂TiO

An all visible light response self driven photocatalytic triphos system

【技术实现步骤摘要】
一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统
本专利技术涉及一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，属于光催化领域。
技术介绍
随着人类社会人口的大规模增长，工业体量的不断增长，以及生活方式向高需求发展，人类面临越来越严峻的能源问题和环境问题。光催化技术以光为驱动力，可以实现水分解制氢和有机物降解，因此在新能源和水污染控制领域具有重大潜力。以双电极为基础的光电催化体系是最早的电极式光催化反应体系[Electrocatalysis6(2015)415-441]，该体系在外加偏压的作用下，驱动光电极中光生电子或空穴向对电极迁移，促进光生电荷分离，实现分解水制氢或有机物降解。然而，外加偏压的加入说明了额外能量的消耗，降低了能量利用效率。在没有外加偏压的情况下，双电极体系在光照下，也可以在电极之间费米能级差异下驱动光生电荷的迁移，该体系通常称为光催化燃料电池体系[Sci.TotalEnviron.668(2019)966-978]。该体系无需外加偏压，可以实现光催化分解水或降解有机物，同时外电路实现发电，因而比光电催化体系具有更高的能量利用效能。但是，电极之间的费米能级差异通常较小，低于0.6V[Environ.Sci.Technol.53(2019)3697-3706]，因而难以实现高效的光生电荷迁移，并且限制了其在光解水(势能大于1.23V)领域的应用。此外，单个半导体光电极材料通常只能吸收短波长小于其吸收带边的少部分光，如研究最为广泛的TiO2光电极材料，通常只能吸收385nm以下的紫外光，因而也限制了该体系对太阳光的充分利用。
技术实现思路
本专利技术的目的在于克服现有技术的不足之处而提供一种全可见光响应的、具有高效自驱动的光催化三栖系统，以实现将太阳能转变为氢能和电能同时去除水中有机污染物的目的。为实现上述目的，本专利技术采取的技术方案如下：一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，包括一体化光阳极、阴极、电解质溶液、难降解有机污染物、光源和石英反应池，所述一体化光阳极为Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极与光伏电池正极连接前后叠加构成的复合光阳极，所述阴极为铂电极；所述一体化光阳极与阴极插入石英反应池内含有难降解有机污染物的电解质溶液中，并且通过外电路联通；开启光源照射所述一体化光阳极，此时所述一体化光阳极中的薄膜电极吸收短波长光产生光生电荷，而透射部分光激发光伏电池产生电压驱动光生电子通过外电路向所述的阴极迁移，在薄膜电极表面和阴极分别发生电极反应并通过外电路形成回路，实现自驱动光催化产氢与发电同时去除水中有机污染物。本专利技术中的光伏电池可采用商业光伏电池，铂电极可采用商业铂电极。优选地，所述的光源为模拟太阳光，光强为80～150mWcm-2。优选地，所述电解质溶液为K2SO4溶液、Na2SO4溶液或磷酸缓冲液，其浓度为0.01～1M。优选地，所述难降解有机污染物为盐酸四环素、甲基橙、酸性橙、亚甲基蓝、双酚A、罗丹明B、2氯苯酚中的至少一种。优选地，所述电解质溶液中含5～20mg/L难降解有机污染物。本专利技术还提供了上述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统的制备方法，包括以下步骤：1)制备Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极：首先将清洗干净的氟掺杂的透明导电玻璃作为基底材料，通过旋转涂布的方式，向其导电面滴加含有钛酸四丁酯和无水乙醇的混合溶液，干燥后在450～550℃热处理2～7h，得到TiO2晶种；然后将晶种正面朝下呈45～75度置于含前驱体溶液的聚四氟乙烯内衬中，随后转移到高压釜中在170℃水热4～8h，自然冷却后分别用乙醇和去离子水清洗多次，在500℃热处理2～6h，升温速率和降温速率均为5℃/min，即为所述的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极；2)一体化光阳极的组装：将清洗干净的光伏电池的背面焊接铜导线，用导电银胶把铜导线粘接在步骤1)所制备的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极正面，与光伏电池的正极连接，然后将其背面和周围分别用绝缘环氧树脂密封，晾干，得到所述的一体化光阳极；3)将步骤2)所制备的一体化光阳极和阴极，分别插入所述的石英反应池内含有难降解有机污染物的电解质溶液中，所述一体化光阳极和阴极通过外电路连通并由光源照射且产生光生电荷。优选地，所述混合溶液中钛酸四丁酯和无水乙醇的体积比为1:10～100。优选地，所述前驱体溶液中去离子水、质量分数为37％的HCl、正硅酸乙酯和钛酸四丁酯的体积比为30:30:0.01～0.05:0.72。本专利技术还提供了上述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统在光催化废水处理、光催化分解水、光催化产氢和发电领域中的应用。本专利技术的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统具有良好的稳定性，能够充分利用太阳光很好地降解有机污染物，同时可以回收清洁能源和对外发电，具体表现为：(1)本专利技术采用简单水热法制备的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极具有良好的光吸收性能，机械稳定性和使用寿命，同时Si的掺杂可以有效的促进载流子的分离，抑制表面电子-空穴的复合；(2)本专利技术采用的光伏电池可以很好地吸收透过Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极的长波光自发地产生电压，加速电荷的分离与传递，促进外电路的电子转移；(3)本专利技术的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统可以在降解有机物污染的同时回收清洁能源和对外发电，相对传统的光催化燃料电池，有机污染物的降解与发电能力明显提升；(4)本专利技术的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统具有良好的稳定性，且操作简单、造价低，不会产生二次污染。附图说明图1是本专利技术的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统结构和工作示意图；图中，1为Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极，2为光伏电池，3为铂电极。图2是实施例1中得到的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜的表面电镜图；图中，1是所述的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜材料在低倍条件下的表面电镜图；2为所述的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜材料在高倍条件下的表面电镜图和截面图。图3是实施例1中得到的Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜的XPS图。图4是实施例1的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统在模拟太阳光AM1.5(100mW/cm2)照射条件下，20mg/L的盐酸四环素的降解效果曲线。图5是实施例1的全可见光响应的驱动光电催化三栖系统在模拟太阳光AM1.5(100mW/cm2)照射条件下，于0.1MK2SO4电解质溶液和20mg/L的盐酸四环素中的产氢性能和产氢过程中的电流密度曲线；图中，1是电流密度随时间变化的曲线；2是氢气产量随时间变化的曲线。图6是实施例1的全可见光响应的自驱动光电催化三栖系统在模拟太阳光AM1.5(100mW/cm2)照射条件下，于0.1MK2SO4电解质溶液和20mg/L的盐酸四环素中的电池性能曲线，图中还标明了短路电流值、开路电压值、最大功率和填充因子。图7是实施例1的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统在模拟太本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，包括一体化光阳极、阴极、电解质溶液、难降解有机污染物、光源和石英反应池，所述一体化光阳极为Si掺杂TiO

【技术特征摘要】
1.一种全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，包括一体化光阳极、阴极、电解质溶液、难降解有机污染物、光源和石英反应池，所述一体化光阳极为Si掺杂TiO2纳米棒阵列薄膜电极与光伏电池正极连接前后叠加构成的复合光阳极，所述阴极为铂电极；所述一体化光阳极与阴极插入石英反应池内含有难降解有机污染物的电解质溶液中，并且通过外电路联通；开启光源照射所述一体化光阳极，此时所述一体化光阳极中的薄膜电极吸收短波长光产生光生电荷，而透射部分光激发光伏电池产生电压驱动光生电子通过外电路向所述的阴极迁移，在薄膜电极表面和阴极分别发生电极反应并通过外电路形成回路，实现自驱动光催化产氢与发电同时去除水中有机污染物。


2.如权利要求1所述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，所述的光源为模拟太阳光，光强为80～150mWcm-2。


3.如权利要求1所述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，所述电解质溶液为K2SO4溶液、Na2SO4溶液或磷酸缓冲液，其浓度为0.01～1M。


4.如权利要求1或3所述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，所述难降解有机污染物为盐酸四环素、甲基橙、酸性橙、亚甲基蓝、双酚A、罗丹明B、2氯苯酚中的至少一种。


5.如权利要求4所述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统，其特征在于，所述电解质溶液中含5～20mg/L难降解有机污染物。


6.一种如权利要求1-5任一项所述的全可见光响应的自驱动光催化三栖系统的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)制备Si掺...

【专利技术属性】
技术研发人员：曾庆意，常晟，胡春，王铭麒，
申请(专利权)人：广州大学，
类型：发明
国别省市：广东;44