The invention adopts double template one step synthesis of Cu 39 SSZ molecular sieve catalyst, through the control of copper sulfate four ethylene diamine and five organic template input proportion regulation copper loading is 2 ~ 5.00wt.%, and the control of USY to control the ratio of silicon and aluminum products silicon aluminum ratio of 4.5 to 16.4, with a high degree of crystallinity, catalytic activity, excellent hydrothermal stability of Cu 39 SSZ molecular sieve catalyst for diesel postprocessing NOx purification process of Urea SCR system catalytic converter and fixed source NH3 SCR. Compared with the existing synthesis method has the advantages of simple process, avoids the repeated use of ammonium nitrate and copper salt solution ion exchange and calcination process, to overcome the traditional one-step synthesis process must load the active components of the shortcomings by late ion exchange. The invention adopts cheap template agent, greatly reduces production cost and is favorable for industrial enlargement and application.
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于化工及环保领域,涉及Cu-SSZ-39分子筛催化剂的制备,具体涉及一种以双模板剂一步法制备Cu-SSZ-39催化剂的方法,以及该方法制备得到的催化剂用于柴油车尾气中氮氧化合物选择性催化还原(NH3-SCR)过程。
技术介绍
氮氧化物作为一种主要的大气污染物主要来源于工厂废气和机动车尾气。其中,柴油车尾气氮氧化物(NOx)污染已经成为我国大气污染中最突出的问题之一。随着环境问题的日益凸显和环保法律法规对于柴油车尾气排放要求日益提高,治理柴油车尾气氮氧化物成为当今社会的热点问题。氨气选择性催化还原(NH3-SCR)消除氮氧化物(NOx)以其高效、低成本的优势成为目前最具潜力和最广泛应用的脱硝技术。传统的NH3-SCR以V2O5/WOx-TiO2为催化剂,但该类催化剂活性温度窗口窄,水热稳定性差,易中毒且其本身就具有毒性。自1986年Iwamoto等发现Cu负载ZSM-5是一种高效的SCR消除NOx催化剂后,开发金属基分子筛(Cu/Fe-ZSM-5,Cu/Fe-Beta等)催化剂成为此后的研究热点之一。然而此两种分子筛在经过高温水热老化后由于脱铝过程的发生,水热稳定性较差。据最近文献报道,Cu负载的具有CHA结构的分子筛(SSZ-13和SAPO-34)与传统的Cu-ZSM-5,Cu-Beta相比,Cu-CHA分子筛具有更加优异的SCR催化剂活性和水热稳定性(J.Catal.,2010,275,187–190,U.S.Patent,0,226,545,2008)。这源于CHA结构的分子筛具有较小的八元环孔道结构,活性Cu离子优先与双六元环上的三个氧 ...
【技术保护点】
一种以双模板剂一步法合成Cu‑SSZ‑39分子筛催化剂的制备方法,包括以下步骤:(1)制备USY分子筛:将商业NH4‑Y沸石在700℃水蒸气下脱铝,后在75℃,0.74M的硫酸溶液中处理4小时,得到作为合成Cu‑SSZ‑39分子筛催化剂的铝源和硅源USY分子筛;(2)将作为铝源和硅源的USY分子筛、氢氧化钠、硫酸铜、四乙烯五胺和有机模板剂依次加入去离子水中充分搅拌后得到初始凝胶;所述有机模板剂为四乙基氢氧化膦、四乙基氢氧化铵、和N,N‑二异丙基乙胺中的任意一种;各反应原料作为铝源和硅源的USY分子筛、二氧化硅、氧化铝、硫酸铜‑四乙烯五胺、有机模、氧化钠、水和模板剂的添加量,依次按照摩尔比为1.0:0.1~1.0:0~1.0:0.2~2.0:0.1~0.5:20~50进行投料;(3)将搅拌完全的凝胶置于水热反应釜中,在150~180℃下晶化1~7天,冷却至室温,经离心过滤、去离子水洗涤、干燥,在500~850℃下煅烧,得到Cu‑SSZ‑39。
【技术特征摘要】
1.一种以双模板剂一步法合成Cu-SSZ-39分子筛催化剂的制备方法,包括以下步骤:(1)制备USY分子筛:将商业NH4-Y沸石在700℃水蒸气下脱铝,后在75℃,0.74M的硫酸溶液中处理4小时,得到作为合成Cu-SSZ-39分子筛催化剂的铝源和硅源USY分子筛;(2)将作为铝源和硅源的USY分子筛、氢氧化钠、硫酸铜、四乙烯五胺和有机模板剂依次加入去离子水中充分搅拌后得到初始凝胶;所述有机模板剂为四乙基氢氧化膦、四乙基氢氧化铵、和N,N-二异丙基乙胺中的任意一种;各反应原料作为铝源和硅源的USY分子筛、二氧化硅、氧化铝、硫酸铜-四乙烯五胺、有机模、氧化钠、水和模板剂的添加量,依次按照摩尔比为1.0:0.1~1.0:0~1.0:0.2~2.0:0.1~0.5:20~50进行投料;(3)将搅拌完全的凝胶置于水热反应釜...
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