制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的方法，包括在高温下使式Ax[MFy]的化合物、式AX的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中：A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；X为F、Cl、Br、I、HF2或其组合；x为[MFy]离子的电荷的绝对值；y为5、6或7；且n为2、3或4。Ax[MFy]:Mn+4——式I。
【技术实现步骤摘要】
相关申请的交叉引用本申请与代理机构案号为270388-1的同时提交的美国专利申请有关，该申请的全部公开内容通过引用结合到本文中。
技术介绍
基于由Mn4+活化的复合氟化材料的发红光磷光体，如在US7,358,542、US7,497,973和US7,648,649中描述的那些，可与例如YAG:Ce或其他石榴石组合物的发黄/绿光磷光体组合使用以由蓝色LED实现暖白光(在黑体轨迹上(ontheblackbodylocus)CCTs<5000K，彩色再现指数(CRI)>80)，这等效于由当前荧光灯、白炽灯和卤素灯产生的光。这些材料强烈地吸收蓝光且在约610-635nm下有效地发射，其中具有很少的深红色/NIR发射。因此，与在视觉灵敏度差的深红色中具有显著发射的红色磷光体相比较，发光功效被最大化。量子效率在蓝色(440-460nm)激发下可超过85%。制备磷光体的方法通常需要氢氟酸作为溶剂。例如，WO2007/100824描述了使用含水HF作为溶剂制备复合氟化物磷光体。这些方法利用大量的该高毒性材料，而消除HF或至少降低其量的备选物在经济上是有利的。
技术实现思路
简要地讲，一方面，本专利技术涉及制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的无HF的方法，Ax[MFy]:Mn+4式I其中：A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；x为[MFy]离子的电荷的绝对值；y为5、6或7；且n为2或3。所述方法包括在高温下使式Ax[MFy]的化合物、式AX的化合物，其中X为F、Cl、Br、I、HF2或其组合，和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体。另一方面，本专利技术涉及制备Mn4+掺杂的磷光体的方法，所述Mn4+掺杂的磷光体选自(A)A2[MF5]:Mn4+，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(B)A3[MF6]:Mn4+，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(C)Zn2[MF7]:Mn4+，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(D)A[In2F7]:Mn4+；(E)A2[MF6]:Mn4+，其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(F)E[MF6]:Mn4+，其中E选自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn及其组合；且其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(G)Ba0.65Zr0.35F2.70:Mn4+；(H)A3[ZrF7]:Mn4+；及其以固溶体的组合；其中A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合。所述方法包括在高温下使磷光体的主体化合物、式AX或EX2的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中所述主体化合物选自：(a)A2[MF5]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(b)A3[MF6]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(c)Zn2[MF7]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(d)A[In2F7]；(e)A2[MF6]，其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(f)E[MF6]，其中E选自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn及其组合；且其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(g)Ba0.65Zr0.35F2.70；和(h)A3[ZrF7]；及其以固溶体的组合；A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合。本专利技术进一步涉及以下方面：1.制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的方法，Ax[MFy]:Mn+4式I所述方法包括在高温下使式Ax[MFy]的化合物、式AX的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中：A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；X为F、Cl、Br、I、HF2或其组合；x为[MFy]离子的电荷的绝对值；y为5、6或7；且n为2、3或4。2.根据上述第1项的方法，其中所述Mn4+掺杂的磷光体为K2SiF6:Mn4+。3.根据上述第1项的方法，其中所述式Ax[MFy]的化合物为K2SiF6。4.根据上述第1项的方法，其中所述式AX的化合物为KF、KHF2或其组合。5.根据上述第1项的方法，其中所述Mn+n源选自K2MnF6、K2MnF5·H2O、KMnF4、K2MnF4、KMnF3、MnF2、MnF3、MnF4及其组合。6.根据上述第1项的方法，其中所述Mn+n源为K2MnF6、MnF2、MnF3或其组合。7.根据上述第1项的方法，其中所述含氟氧化剂为F2。8.根据上述第1项的方法，其另外包括在与所述含氟氧化剂接触之后用式II的组分在含水氢氟酸中的饱和溶液处理颗粒形式的所述磷光体，Ax[MFy]式II。9.通过根据上述第1项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。10.照明设备，其包括半导体光源；和通过根据上述第1项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。11.背光装置，其包括半导体光源；和通过根据上述第1项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。12.制备Mn4+掺杂的磷光体的方法，所述方法包括在高温下使所述磷光体的主体化合物、式AX或EX2的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中所述主体化合物选自：(a)A2[MF5]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(b)A3[MF6]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(c)Zn2[MF7]，其中M选自Al、Ga、In及其组合；(d)A[In2F7]；(e)A2[MF6]，其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(f)E[MF6]，其中E选自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn及其组合；且其中M选自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其组合；(g)Ba0.65Zr0.35F2.70；和(h)A3[ZrF7]；及其以固溶体的组合；A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合。13.根据上述第12项的方法，其中所述含氟氧化剂为F2。14.通过根据上述第12项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。15.照明设备，其包括半导体光源；和通过根据上述第12项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。16.背光装置，其包括半导体光源；和通过根据上述第12项的方法制备的Mn4+掺杂的磷光体。17.制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的方法，Ax[MFy]:Mn+4式本文档来自技高网...
【技术保护点】
制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的方法，Ax[MFy]:Mn+4式I所述方法包括在高温下使式Ax[MFy]的化合物、式AX的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中：A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；X为F、Cl、Br、I、HF2或其组合；x为[MFy]离子的电荷的绝对值；y为5、6或7；且n为2、3或4。
【技术特征摘要】
2014.05.01 US 14/2674491.制备式I的Mn4+掺杂的磷光体的方法，
Ax[MFy]:Mn+4式I
所述方法包括在高温下使式Ax[MFy]的化合物、式AX的化合物和包含氟锰化合物的Mn+n源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn4+掺杂的磷光体；其中：
A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；
M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；
X为F、Cl、Br、I、HF2或其组合；
x为[MFy]离子的电荷的绝对值；
y为5、6或7；且
n为2、3或4。
2.权利要求1的方法，其中所述Mn4+掺杂的磷光体为K2SiF6:Mn4+。
3.权利要求1的方法，其中所述...
【专利技术属性】
技术研发人员：JE墨菲，RJ里昂，AA小塞特卢尔，
申请(专利权)人：通用电气公司，
类型：发明
国别省市：美国;US
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