本发明专利技术的目的是提供一种用于形成燃料电池用催化剂层的墨，所述墨能够廉价且高效率地形成高性能的燃料电池用催化剂层。本发明专利技术的用于形成燃料电池用催化剂层的墨，包含燃料电池用催化剂、电子传导性材料、质子传导性材料和溶剂，所述燃料电池用催化剂包含含有金属的碳氮氧化物，所述含有金属的碳氮氧化物含有铌和/或钛，所述燃料电池用催化剂的含量A和所述电子传导性材料的含量B的质量比A/B为1～6，所述燃料电池用催化剂与所述电子传导性材料的合计含量C、和质子传导性材料的含量D的质量比D/C为0.2～0.6。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及墨、使用该墨形成的燃料电池用催化剂层及其用途。
技术介绍
燃料电池根据电解质的种类或电极的种类被分类为各种类型，作为代表性的类型有碱型、磷酸型、熔融碳酸盐型、固体电解质型、固体高分子型。其中，可在低温(_40°C左右)到120°C左右工作的固体高分子型燃料电池受到关注，近年来不断推进作为汽车用低公害动カ源的开发和实用化。作为固体高分子型燃料电池的用途，曾研讨了车辆用驱动源和定置型电源，为了适用于这些用途，要求长期间的耐久性。 该固体高分子型燃料电池，具有用阳极和阴极夹持固体高分子电解质的膜电极接合体(膜电极组件)，采取向阳极供给燃料井向阴极供给氧或空气，在阴极氧被还原从而获取电的形式。燃料主要使用氢或甲醇等。为了提高燃料电池的反应速度，提高燃料电池的能量转换效率，在燃料电池的阴极(空气极)表面和/或阳极(燃料扱)表面形成含有催化剂的层(以下也记为「燃料电池用催化剂层」)。燃料电池用催化剂层通常是通过将含有燃料电池用催化剂和溶剂的墨涂布于电解质膜和/或气体扩散层上并进行干燥来形成。以往，作为构成用于形成燃料电池用催化剂层的墨的燃料电池用催化剂，一般使用主要含有贵金属的催化剂。在贵金属之中主要使用在高电位下稳定、活性高的钼(例如，參照专利文献I 10等)。但是，由于钼价格高，而且资源量受限，因此要求开发可替代它的燃料电池用催化剂。另外，用于阴极表面的贵金属，在酸性气氛下有时溶解，存在不适合于需要长期间的耐久性的用途的问题。因此，要求开发在酸性气氛下不腐蚀、耐久性优异、具有高的氧还原能力、并且廉价的燃料电池用催化剂。此外，強烈要求开发含有具有这样的特性的燃料电池用催化剂的、能够高效率地形成廉价且高性能的燃料电池用催化剂层的墨。作为替代钼的催化剂，含有碳、氮、硼等非金属的材料作为催化剂近年受到关注。含有这些非金属的材料，与钼等的贵金属相比，价格便宜，并且资源量丰富。在非专利文献I中，报告了以锆为基础的ZrOxN化合物显示出氧还原能力。在专利文献11中，作为替代钼的材料，曾公开了含有选自长周期表4族、5族和14族的元素群中的I种以上的元素的氮化物的氧还原电极材料。但是，含有这些非金属的材料存在作为催化剂得不到实用上充分的氧还原能力的问题。现有技术文献专利文献专利文献I :日本特开2009-152112号公报专利文献2 :日本特开2009-158128号公报专利文献3 :日本特开2009-152075号公报专利文献4 :日本特开2009-152128号公报专利文献5 :日本特开2009-151980号公报专利文献6 :日本特开2009-211869号公报专利文献7 :日本特开2008-305699号公报专利文献8 日本特开2008-262904号公报专利文献9 :日本特开2009-70673号公报专利文献10 日本特开2006-54165号公报专利文献11 :日本特开2007-31781号公报 非专利文献非专利文献I S. Doi, A. Ishihara, S. Mitsushima, N. kamiya, and K. Ota, Journalof TheElectrochemical Society,154 (3)B362-B369 (2007)
技术实现思路
本专利技术以解决现有技术中的问题为课题。本专利技术的目的在于提供一种用于形成燃料电池用催化剂层的墨，该墨能够高效率地形成廉价且高性能的燃料电池用催化剂层。本专利技术者们为了解决上述现有技术的问题而专心研讨的結果，发现通过使用含有包含特定的含有金属的碳氮氧化物的燃料电池用催化剂，并将该燃料电池用催化剂、电子传导性材料和质子传导性材料的含量控制在特定的范围的墨，能够高效率地形成廉价且高性能的燃料电池用催化剂层，并且，能够提高具备该催化剂层的燃料电池的发电特性，从而完成了本专利技术。本专利技术涉及例如以下的(I) (8)。( I) ー种墨，是用于形成燃料电池用催化剂层的墨，其特征在干，包含燃料电池用催化剂、电子传导性材料、质子传导性材料和溶剤，上述燃料电池用催化剂包含含有铌和/或钛的含有金属的碳氮氧化物，上述燃料电池用催化剂的含量A和上述电子传导性材料的含量B的质量比(A/B)为I 6,上述燃料电池用催化剂与上述电子传导性材料的合计含量C、和质子传导性材料的含量D的质量比(D/C)为0. 2 0. 6。(2)根据(I)所述的墨，其特征在于，上述含有金属的碳氮氧化物的一次粒径为5nm L 5 μ m0(3)—种燃料电池用催化剂层，其特征在于，是使用(I)或(2)所述的墨形成的。(4)根据(3)所述的燃料电池用催化剂层，其特征在于，每单位面积的燃料电池用催化剂的质量为2. 5 4. 3mg/cm2。(5) —种电极，是具有燃料电池用催化剂层和气体扩散层的电极，其特征在于，上述燃料电池用催化剂层是(3)或(4)所述的燃料电池用催化剂层。(6)—种膜电极接合体，是具有阴极、阳极和配置于上述阴极与上述阳极之间的电解质膜的膜电极接合体，其特征在于，上述阴极是(5)所述的电扱。( 7) ー种燃料电池，其特征在于，具备(6)所述的膜电极接合体。(8)—种固体高分子型燃料电池，其特征在于，具备(6)所述的膜电极接合体。根据本专利技术的墨，能够高效率地形成廉价且高性能的燃料电池用催化剂层。另外，本专利技术的燃料电池用催化剂层，由于耐久性优异、且具有高的催化能力，因此具备该燃料电池用催化剂层的燃料电池等具有极其优异的发电特性。附图说明图I是膜电极接合体(MEA)的分解截面图的一例。图2是固体高分子型燃料电池的单元电池的分解截面图的一例。图3是评价固体高分子型燃料电池的单元电池的发电特性的系统模式图。 图4是在实施例I中制成的单元电池(I)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图5是在实施例2中制成的单元电池(2)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图6是在实施例3中制成的单元电池(3)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图7是在实施例4中制成的单元电池(4)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图8是在比较例I中制成的单元电池(5)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图9是在比较例2中制成的单元电池(6)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图10是在比较例3中制成的单元电池(7)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图11是在比较例4中制成的单元电池(8)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图12是在比较例5中制成的单元电池(9)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图13是在比较例6中制成的单元电池(10)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图14是在比较例7中制成的单元电池(11)中的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。图15是在比较例8中制成的单元电池(12)的电流-电压特性曲线和电流-输出功率密度曲线。具体实施方式<墨>本专利技术的墨是用于形成燃料电池用催化剂层的墨，包含燃料电池用催化剂、电子传导性材料、质子传导性材料和溶剤。上述燃料电池用催化剂的含量A和上述电子传导性材料的含量B的质量比(A/B)为I 6,优选为2 5,更优选为3 4。另外，上述燃料电池用催化剂与上本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2009.12.25 JP 294869/20091.一种墨，是用于形成燃料电池用催化剂层的墨，其特征在于， 包含燃料电池用催化剂、电子传导性材料、质子传导性材料和溶剂， 所述燃料电池用催化剂包含含有金属的碳氮氧化物，所述含有金属的碳氮氧化物含有铌和/或钛， 所述燃料电池用催化剂的含量A和所述电子传导性材料的含量B的质量比A/B为I 6, 所述燃料电池用催化剂与所述电子传导性材料的合计含量C、和质子传导性材料的含量D的质量比D/C为0. 2 0. 6。2.根据权利要求I所述的墨，其特征在于，所述含有金属的碳氮氧化物的一次粒径为5nm L 5 u m...
【专利技术属性】
技术研发人员：今井卓也，胁坂安显，狮狮仓利一，堀北雅挥，太田健一郎，
申请(专利权)人：昭和电工株式会社，
类型：发明
国别省市：
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