本发明专利技术提供一种ＮＨ↓［３］选择性氧化催化剂，将ＮＨ↓［３］选择性催化氧化成无污染的Ｎ↓［２］和Ｈ↓［２］Ｏ。主要解决目前应用于消除工业、交通等过程中产生的ＮＨ↓［３］污染的氧化催化剂低温活性差、选择性不高、抗硫性能差的问题。本发明专利技术提供的催化剂先由二次离子交换法制备得到大比表面的Ｆｅ－ＺＳＭ－５分子筛催化剂，再在Ｆｅ－ＺＳＭ－５上负载微量贵金属Ｐｔ，制得Ｐｔ↓［ｘ］－Ｆｅ－ＺＳＭ－５催化剂。该氧化催化剂具有较高的活性、Ｎ↓［２］选择性、良好的稳定性和抗ＳＯ↓［２］中毒性能，较好地解决了目前存在的技术问题。若将该催化剂制浆后负载在蜂窝陶瓷上，则有望应用于实际工业尾气中ＮＨ↓［３］污染的去除，以及用作柴油车发动机尾气处理系统中的后置氧化催化剂以防止ＮＨ↓［３］－ＳＣＲ催化体系ＮＨ↓［３］泄漏引起的污染。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术应用于环境催化净化
，涉及一种用于消除工业、交通等过程中产生的氨 (NH3)气污染，将NH3选择性催化氧化成无污染的N2和H20的催化剂。
技术介绍
目前，NH3气污染的危害已经受到广泛关注，室内较低浓度的NH3就会对人体的健康产 生危害，刺激人体的眼睛、鼻黏膜等部位。而NH3被氧化后又会产生NO、 N20、 N02等污染 物，导致形成酸雨，引起大气污染及温室效应。工业来源(液NH3生产过程中的尾气排放、 燃煤烟气净化中NH3选择性还原氮氧化物(N(X)反应的NH3泄漏)以及交通来源(柴油车尾 气净化过程中NH3选择性还原NO,(NH3-SCR)反应的NH3泄漏)等导致的NH3气污染是大气 中NH3气污染的重要来源。研究NH3气污染的净化技术已经普遍引起了人们的关注。目前应 用于工业及交通中消除NH3气污染的技术中催化氧化技术是一种能耗较低而且不易引起二次 污染、具有较好应用前景的方法。NH3选择性催化氧化技术是利用催化剂将NH3选择性催化氧化成无污染的N2和H20。目 前常用的催化剂体系主要有以下三大类贵金属催化剂、金属氧化物催化剂以及离子交换沸 石(分子筛)型催化剂。贵金属催化剂的温度窗口较低，但生成N2的选择性不好，易产生 N20副产物。金属氧化物催化剂的温度窗口偏高而且抗硫性能不好，不适宜应用于实际的工 作条件。已报道的分子筛型催化剂的N2选择性虽然较好，但温度窗口也普遍偏高，并且在 S02和H20共存条件下催化剂的活性也有所降低。因此，需要开发新的低温催化效率高、选 择性好、抗硫性能高的NH3选择性氧化催化剂。
技术实现思路
本专利技术所要解决的技术问题是克服上述目前常用NH3氧化催化剂低温活性不好，选 择性差以及文献中催化剂体系抗S02中毒能力差，不能适应实际工作条件的缺点，开发出一 种新的氨选择性氧化催化剂。我们开发的PVFe-ZSM-5系列催化剂具有较高的低温NH3催化 氧化活性和N2选择性，并具有较好的抗S02性能。15,000h"空速条件下，250 CCNH3转化率 可以达到95%以上；300 。C时100卯m S02共存条件下，NH3转化率(100%)保持72 h稳定 不变，N2选择性可达80o/。左右；同时采用的原料是对环境友好的材料，无毒无害。为解决上述技术问题，本专利技术采用的主要技术方案如下先制备一种具有高抗硫性、较 好中温NH3氧化活性(400°C和15,000 h—1空速条件下实现NH3的转化率100%)、高N;j选择 性并具有较大的比表面积(300m々g)的Fe-ZSM-5分子筛催化剂。然后负载微量贵金属Pt在 该Fe-ZSM-5催化剂上制得PVFe-ZSM-5系列催化剂，使低温活性(250QC和15,000 h—1空速条件下实现皿3的转化率达到95%以上)明显提高，而且抗S02中毒性能优良。本专利技术中Fe-ZSM-5催化剂以二次离子交换法制备，即以硝酸铁、氯化铁、氯化亚铁其 中的一种或一种以上的混合物为前躯体，H-ZSM-5为载体，水浴加热进行两次离子交换得到。 离子交换法制备Fe-ZSM-5的温度为60-95°C，水浴加热，两次离子交换的铁盐溶液浓度是 0.2-0.5 (mo1/1)，进行离子交换的时间为l-3h。具体制备Fe-ZSM-5催化剂的方法如下先进 行第一次离子交换，之后用去离子水洗涤5-10次，洗涤、抽滤之后将滤饼置于烘箱中于80-120 。C烘干过夜，然后再进行第二次离子交换，步骤同上，最后经马弗炉于400-700 。C空气中焙 烧3-8 h即制得Fe-ZSM-5催化剂。在Fe-ZSM-5催化剂上负载Pt则根据贵金属由元素重量换算值计为0.1%-1%的Pt以浸 渍法或初湿浸渍法负载于Fe-ZSM-5上，于80-120 。C烘干过夜，最后经马弗炉于400-700 °C 空气中焙烧3-8 h即制得PvFe-ZSM-5催化剂成品。将焙烧后的催化剂成品研碎过筛到一定 目数装袋备用。该方法制得的催化剂也可以根据实际需要进行制浆，然后负载到各种蜂窝陶瓷载体上， 制备成成型的催化剂进行使用。本专利技术具有如下优点(1) 本专利技术制备工艺简单，方便操作，所用的原料对环境和人体无毒无害；(2) 本专利技术的Fe-ZSM-5催化剂在中温条件下具有高活性、N2选择性和稳定性，在400nC 条件下NH3转化率可以实现100%，在有100ppm S02存在时，48h之内NH3转化 率在400 °C始终维持在94%以上；(3) 本专利技术以二次离子交换法制备得到的Fe-ZSM-5催化剂具有较大比表面积(300 m2/g)，不仅有利于添加的微量贵金属Pt在Fe-ZSM-5催化剂上的高度分散，而且 可以促进NH3选择性催化氧化反应的进行；(4) 本专利技术的催化剂添加微量贵金属Pt可以明显提高Fe-ZSM-5催化剂的低温活性而 且抗硫性能不受影响；在250 QC可以实现NH3转化率达到95%以上，在300 °C抗 S02实验72h后，NH3转换率始终维持在100%不变，N2选择性在80。/。左右，可 见其抗硫性能之优越。具体实施例方式为了更清楚地说明本专利技术，列举以下实施例，但其对本专利技术的使用范围无任何限制。实施例1取100gH-ZSM-5粉末载体(比表面积335m2/g)，在不断搅拌的条件下下缓慢倒入400ml 0.25mol/l氯化亚铁的水溶液中。在磁力搅拌器搅拌下，于9(TC水浴密闭交换lh后， 用去离子水多次洗涤、过滤，100°C烘干过夜。将烘干后的过滤物研磨，在不断搅拌下 缓慢倒入200ml0.5mol/l氯化亚铁的水溶液中。在磁力搅拌器搅拌下，卯。C水浴密闭交换 2h后，用去离子水多次洗涤、过滤，100。C烘干过夜。将烘干后的催化剂在空气气氛中， 以5°C/min的升温速度，从室温升温到550°C，在550°C焙烧3h。过筛为20~40目颗粒 备用，即制得实施例1的Fe-ZSM-5催化剂A。实施例2取励g实施例1的催化剂A，在不断搅拌下缓慢倒入122ml 0.021035mol/l PtCl4的 水溶液中。搅拌lh后，用旋转蒸发仪于60。C旋转蒸干水分，100。C烘干过夜。将烘干 后的催化剂在空气气氛中，以5CC/min的升温速度，从室温升温到550。C，在550°C焙烧 3h。过筛为20~40目颗粒备用，即制得实施例2的0.5wt.Pt%- Fe-ZSM-5顺3氧化催化剂 B。对比例1取100g H-ZSM-5粉末载体(比表面积335 m2/g)，在不断搅拌下缓慢倒入400ml 0.25 mol/l硝酸铁的水溶液中。在磁力搅拌器搅拌下，9(rc水浴交换lh后，用去离子水多次洗 涤、过滤，100。C烘干过夜。将烘干后的过滤物研磨，在不断搅拌下缓慢倒入200ml 0.5 mo1/1 硝酸铁的水溶液中。在磁力搅拌器搅拌下，90。C水浴交换2h后，用去离子水多次洗涤、 过滤，IO(A:烘干过夜。将烘干后的催化剂在空气气氛中，以5ec/min的升温速度，从室 温升温到550°(:，在550°<:焙烧311。过筛为20~40目颗粒备用，即制得对比例1的Fe-ZSM-5 NH3氧化催化剂C。对比例2取100g对比例1的催化剂C，在不断搅拌下缓慢倒入122ml 0.021035本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种用于消除工业、交通等过程中产生的ＮＨ↓［３］气污染，将ＮＨ↓［３］选择性催化氧化为Ｎ↓［２］和Ｈ↓［２］Ｏ的催化剂，其特征在于该催化剂由微量贵金属Ｐｔ负载在Ｆｅ－ＺＳＭ－５上构成。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：贺泓，张丽，张博，王少莘，
申请(专利权)人：中国科学院生态环境研究中心，
类型：发明
国别省市：11[中国|北京]
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