本发明专利技术属于污染控制与技术领域，涉及到一种等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法。其特征是采用装填有催化剂的介质阻挡放电反应器，温度为室温－３５０℃的含有氮氧化物的气体与添加的甲烷气体混合后流经此反应器，通过反应器入口处安装的温度传感器控制开关自动开启等离子体电源，利用等离子体与催化剂的共同作用实现甲烷选择催化还原氮氧化物。气体温度超过３５０℃时，自动关闭等离子体电源，在同一装置上利用催化剂的单独作用实现甲烷选择催化还原氮氧化物。利用该方法可在室温－６５０℃的宽温度窗口内实现甲烷选择催化还原氮氧化物。本发明专利技术的效果和益处是该方法装置简单、操作方便、节省能耗。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于污染控制与
，涉及到甲烷选择催化还原氮氧化物的方法，尤其涉及到一种在低温区等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法。
技术介绍
氮氧化物NOx(一般主要是NO和NO2，其中NO占95％)是最主要的空气污染物之一，是产生酸雨、光化学烟雾及有关环境破坏的主要因素。全世界每年排入大气中的NOx总量达5000万吨以上，其主要来自火力发电厂、高温燃烧锅炉、以汽油或柴油为燃料的发动机排气及硝酸或硝酸盐厂的尾气。目前已工业化的NOx脱除方法主要有氨选择催化还原(NH3-SCR)和三效催化剂两大类。前者虽然较成功地应用于消除固定污染源(如火力发电厂)排放的氮氧化物，但缺点是氨需精确计量控制、氨具有很强的腐蚀性、氨的泄露等造成二次污染、运行成本高以及不适用于移动源的治理。而后者采用负载型贵金属(Pt、Rh、Pd)催化剂，只能在严格的空燃比(约14.6)条件下使用。但为了提高燃料的利用率和降低CO2的排放量，富氧燃烧发动机已越来越多地被使用。三效催化剂在现代发动机的富氧条件下几乎不能控制NOx的排放。Iwamoto M.和Held W.研究小组于1990年首先报导了Cu-ZSM-5催化剂可在氧化气氛下利用烃类选择性催化还原(HC-SCR)NOx，自此HC-SCR被认为是富氧条件下继NH3-SCR后最具发展前景的NOx消除方法。在烃类还原剂选择方面，因甲烷储量丰富，远比其它烃类更容易获得，且在烃类还原剂研究中又最具代表性；另外对以天然气(主要为甲烷)为燃料的贫燃发动机排气和燃气电厂尾气的NOx治理，无疑甲烷选择催化还原(CH4-SCR)技术最为理想。因此，NOx的CH4-SCR研究受到国内外学者的高度重视。在对NOx的CH4-SCR研究中发现，金属离子交换的分子筛体系(如CuZSM-5、CoZSM-5等)催化剂和非分子筛体系催化剂(包括碱性金属氧化物催化剂、负载型Ga2O3催化剂等)只有在高温区(350℃--650℃)才展现出较高的活性，但在低温区(室温--350℃)几乎没有催化活性。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种在低温区等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法。依靠单纯催化作用，氮氧化物只有在高温区才能被甲烷选择催化还原。本专利技术设计一种等离子体与催化剂相结合的装置，在低温区通过等离子体与催化剂的共同作用来实现甲烷选择催化还原氮氧化物，在高温区仅通过催化剂的单独作用(自动关闭等离子体电源)来实现甲烷选择催化还原氮氧化物。本专利技术的技术方案是采用沿催化剂表面的介质阻挡放电产生冷等离子体。该介质阻挡放电反应器的高压电极和接地电极可采用同轴式或板-板式结构，两电极同时覆盖介质层或其中一电极覆盖介质层或一介质阻挡层置于两电极之间。催化剂(球状、粒状、单块蜂窝状或单块泡沫状)全部填充或部分填充于电极与介质层之间的放电间隙中。催化剂直接选择在350℃--650℃温度区间能够发生甲烷选择催化还原氮氧化物反应的催化剂，如负载型In2O3、Ga2O3、Ag催化剂等。反应器的入口处安装一温度传感器。当温度较低(室温--350℃)的含有氮氧化物的气体流经该装填有催化剂的介质阻挡放电反应器时，通过温度传感器控制开关自动打开高压电源，将50Hz-50kHz的交流高压或窄脉冲方波直流高压施加于此反应器上，通过等离子体与催化剂的共同作用使甲烷在低温区选择催化还原氮氧化物；当温度超过350℃(350℃--650℃)的含有氮氧化物的气体流经此反应器时，通过温度传感器控制开关自动关闭高压电源，在同一装置上利用催化剂的单独作用使甲烷选择催化还原氮氧化物。本专利技术的效果和益处是，所提供的在低温区等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法，既可使废气中氮氧化物在室温-350℃的低温区通过等离子体与催化剂的共同作用被甲烷选择催化还原，又可使废气中氮氧化物在350℃--650℃的高温区通过催化剂的单独作用(自动关闭等离子体电源)被甲烷选择催化还原。应用此方法和装置，即可在室温--650℃的宽温度窗口内实现甲烷选择催化还原氮氧化物。该方法装置简单、操作方便、节省能耗。具体实施例方式实施例1一同轴式介质阻挡放电反应器直径3mm的不锈钢高压电极置于内径10mm的石英玻璃管的轴心，不锈钢网接地电极紧密缠绕在石英玻璃管外侧。将3ml In/HZSM-5催化剂装填于此介质阻挡放电反应器的高压电极与石英介质的放电间隙中。反应器在N2气流中加热至250℃维持恒定。将反应气(300ppm NO，530ppm CH4，2％O2，N2平衡)切换通入反应器。频率为50Hz正弦波交流高压施加于该介质阻挡放电反应器，当输入功率为8W，气体空速为7200h-1时，NO和NOx的脱除率分别为57％和53％。实施例2一同轴式介质阻挡放电反应器直径3mm的不锈钢高压电极置于内径10mm的石英玻璃管的轴心，不锈钢网接地电极紧密缠绕在石英玻璃管外侧。将3ml In/HZSM-5催化剂装填于此介质阻挡放电反应器的高压电极与石英介质的放电间隙中。反应器在N2气流中加热至300℃维持恒定。将反应气(300ppm NO，530ppm CH4，2％O2，N2平衡)切换通入反应器。频率为50Hz正弦波交流高压施加于该介质阻挡放电反应器，当气体空速为7200h-1时，NO和NOx的脱除率随输入功率的变化如下 实施例3一同轴式介质阻挡放电反应器直径3mm的不锈钢高压电极置于内径10mm的石英玻璃管的轴心，不锈钢网接地电极紧密缠绕在石英玻璃管外侧。将3ml In/HZSM-5催化剂装填于此介质阻挡放电反应器的高压电极与石英介质的放电间隙中。反应器在N2气流中加热至350℃维持恒定。将反应气(300ppm NO，530ppm CH4，2％O2，N2平衡)切换通入反应器。频率为50Hz正弦波交流高压施加于该介质阻挡放电反应器，当输入功率为6W，气体空速为7200h-1时，NO和NOx的脱除率分别为82％和78％。实施例4一同轴式介质阻挡放电反应器直径3mm的不锈钢高压电极置于内径10mm的石英玻璃管的轴心，不锈钢网接地电极紧密缠绕在石英玻璃管外侧。将3ml In/HZSM-5催化剂装填于此介质阻挡放电反应器的高压电极与石英介质的放电间隙中。反应器在N2气流中加热至400℃维持恒定。通过一温度传感器控制开关自动关闭等离子体电源。将反应气(300ppm NO，530ppm CH4，2％O2，N2平衡)切换通入反应器。当气体空速为7200h-1时，NOx脱除率为80％。权利要求1.，其特征是采用装填有催化剂的介质阻挡放电反应器，温度为室温--350℃的含有氮氧化物的气体与添加的甲烷气体混合后流经此反应器，通过等离子体与催化剂的共同作用来实现甲烷选择催化还原氮氧化物。2.根据权利要求1所述的，其特征在于高压电极和接地电极采用同轴式或板-板式结构，两电极同时覆盖介质层或其中一电极覆盖介质层或一介质阻挡层置于两电极之间。3.根据权利要求1或权利要求2所述的，其特征在于催化剂填充于电极与介质层之间的放电间隙中；催化剂直接选择在350℃--650℃温度区间能够发生甲烷选择催化还原氮氧化物反应的催化剂。4.根据权利要求1所述的，其特征在于反应器的入口处安装一温度传感器，通过温度传感器控制开关自动开本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法，其特征是采用装填有催化剂的介质阻挡放电反应器，温度为室温－－３５０℃的含有氮氧化物的气体与添加的甲烷气体混合后流经此反应器，通过等离子体与催化剂的共同作用来实现甲烷选择催化还原氮氧化物。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：朱爱民，石川，牛金海，杨学锋，宋志民，徐勇，
申请(专利权)人：大连理工大学，
类型：发明
国别省市：91[]
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