本发明专利技术具体涉及单原子金属催化剂及其制备和在降解空气污染物中的应用，该催化剂通过以下方法制备：(1)在空气/氧气气氛下，将介孔碳与二茂金属高温热处理，然后冷却，得到二茂金属负载的介孔碳；(2)在惰性气氛下，将步骤(1)中的二茂金属负载的介孔碳高温热冲击处理，洗涤，干燥，得到单原子金属催化剂。该方法简单，易于工业化，制得的催化剂，金属在碳表面呈现原子级分散，对空气污染物降解活性高。
Monoatom Metal Catalysts and Their Preparation and Application in Degradation of Air Pollutants
【技术实现步骤摘要】
单原子金属催化剂及其制备和在降解空气污染物中的应用
本专利技术属于催化剂合成领域，具体涉及一种单原子金属催化剂及其制备和在降解空气污染物中的应用。
技术介绍
随着社会经济的快速发展，人民环保意识也在不断提高。甲醛等TVOC污染气体是具有刺激气味的有毒物质，对人体身体健康和空气质量造成了严重的危害，如何高效去除甲醛等TVOC污染气体具有重要意义。茂金属是过渡金属与环戊二烯相连所形成的有机金属配位化合物，其具有独特的空间结构、电化学特性和催化活性。本专利技术利用茂金属的优良性质，通过高温还原，制备出能够高效去除甲醛、苯、TVOC等空气污染气体的单原子金属催化剂，其工艺简单，易于工业化。
技术实现思路
本专利技术的目的之一是提供一种单原子金属催化剂的制备方法。本专利技术的目的之二是提供上述单原子金属催化剂。本专利技术的目的之三是提供上述单原子金属催化剂的应用。为了实现上述目的，本专利技术的技术方案如下：一种单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：(1)在空气/氧气气氛下，将介孔碳与二茂金属高温热处理，然后冷却，得到二茂金属负载的介孔碳；(2)在惰性气氛下，将步骤(1)中的二茂金属负载的介孔碳高温热冲击处理，洗涤，干燥，得到单原子金属催化剂。优选的，步骤(1)中所述的介孔碳粒度为100-1000目，比表面积为500-1500m2/g，平均孔径为2.0-20nm；优选为介孔碳粒度为100-800目，比表面积为1000-1500m2/g，平均孔径为2-10nm。优选的，步骤(1)中所述的介孔碳为富含空位缺陷的介孔碳，更优选为富含N和/或O掺杂的介孔碳。优选的，所述富含空位缺陷的介孔碳中掺杂元素直接掺进碳骨架或与碳材料之间键连接。优选的，步骤(1)中所述的二茂金属为二茂铁，二茂镍，二茂钴，二茂锇，二茂锰，二茂钌中的任意一种或多种。优选的，步骤(1)中所述的二茂金属与介孔碳的质量比为1：50-1：1000，优选为1:50-100。优选的，步骤(1)中所述高温热处理的温度为80-200℃，时间为10-120min；优选为高温热处理的温度为100-200℃，时间为60-120min。优选的，步骤(1)中所述介孔碳与二茂金属加热时，两者在同一反应器中距离为1-100cm，优选为1-10cm。优选的，步骤(2)中所述的高温热冲击处理的升温速率为10000-100000K/s，最高温度为500-1500℃，加热时间为10-100毫秒；优选为升温速率为10000-50000K/s，最高温度为500-1000℃，加热时间为10-30毫秒。优选的，步骤(2)中所述的所述的惰性气氛为氮气、氩气、氦气或它们的混合气。上述方法制得的单原子金属催化剂，金属以单原子形式均匀分散在介孔碳表面，金属的含量为0.1-2wt％，以催化剂全量计。上述方法制得的单原子金属催化剂可用于室温催化降解甲醛、苯、TVOC等空气污染物。本专利技术的有益效果：本专利技术通过二茂金属的升华汽化，同时利用介孔碳的高吸附性和其与二茂金属的化学键结合作用，在介孔碳上接枝二茂金属，然后高温热冲击还原，使得非贵金属以单原子形式分散在介孔碳表面，且与碳/氮/氧成键，能够有效解决单原子金属的团聚现象，同时介孔碳和单原子金属对甲醛、苯、TVOC等空气污染气体的的吸附活化，极大提高催化剂降解活性，反应条件温和，催化剂性能稳定。具体实施方式下面结合具体实施例，对本专利技术进一步详细说明。一种单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：(1)在空气/氧气气氛下，将介孔碳与二茂金属高温热处理，然后冷却，得到二茂金属负载的介孔碳；(2)在惰性气氛下，将步骤(1)中的二茂金属负载的介孔碳高温热冲击处理，洗涤，干燥，得到单原子金属催化剂。优选的，步骤(1)中所述的介孔碳粒度为100-1000目，比表面积为500-1500m2/g，平均孔径为2.0-20nm；优选为介孔碳粒度为100-800目，比表面积为1000-1500m2/g，平均孔径为2-10nm。优选的，步骤(1)中所述的介孔碳为富含空位缺陷的介孔碳，更优选为富含N和/或O掺杂的介孔碳。本专利技术的富含空位缺陷的介孔碳可以是本领域技术人员根据已知的常规方法制备得到。优选的，所述富含空位缺陷的介孔碳中掺杂元素直接掺进碳骨架或与碳材料之间键连接。优选的，所述的氧掺杂介孔碳可通过如下方法制备获得：在空气/氧气气氛下，高温灼烧介孔碳，得到氧掺杂介孔碳。优选的，氧掺杂介孔碳的制备方法中，所述高温灼烧的温度为100-300℃，高温灼烧的时间为1-5h。优选的，所述的氮掺杂介孔碳可通过如下方法制备获得：在惰性气氛下，利用含氮化合物高温氮化处理介孔碳，得到氮掺杂介孔碳。优选的，氮掺杂介孔碳的制备方法中，所述的惰性气氛为氮气、氩气、氦气或它们的混合气。优选的，所述的氮氧掺杂介孔碳可通过如下方法制备获得：在空气气氛/氧气气氛下，利用含氮化合物高温氮化处理介孔碳，得到氮氧掺杂介孔碳。优选的，氮/氮氧掺杂介孔碳的制备方法中，所述的含氮化合物为三聚氰胺、六亚甲基四胺、苯胺、双氰胺、尿素中的任意一种或多种。优选的，氮/氮氧掺杂介孔碳的制备方法中，所述的含氮化合物与介孔碳的质量比为0.01-10：1，优选为1-2：1。优选的，氮/氮氧掺杂介孔碳的制备方法中，所述的高温氮化处理条件为：高温氮化处理温度为400-1500℃，氮化处理时间为0.5-50h；优选为高温氮化处理温度为600-1200℃，氮化处理时间为1-20h。优选的，步骤(1)中所述的二茂金属为二茂铁，二茂镍，二茂钴，二茂锇，二茂锰，二茂钌中的任意一种或多种。优选的，步骤(1)中所述的二茂金属与介孔碳的质量比为1：50-1：1000，优选为1:50-100。优选的，步骤(1)中所述高温热处理的温度为80-200℃，时间为10-120min；优选为高温热处理的温度为100-200℃，时间为60-120min。优选的，步骤(1)中所述介孔碳与二茂金属加热时，两者在同一反应器中距离为1-100cm，优选为1-10cm。优选的，步骤(2)中所述的高温热冲击处理的升温速率为104-105K/s，最高温度为500-1500℃，加热时间为10-100毫秒；优选为升温速率为10000-50000K/s；最高温度为500-1000℃；加热时间为10-30毫秒。优选的，步骤(2)中所述的所述的惰性气氛为氮气、氩气、氦气或它们的混合气。上述方法制得的单原子金属催化剂，金属以单原子形式均匀分散在介孔碳表面，金属的含量为0.1-2wt％，以催化剂全量计。上述方法制得的单原子金属催化剂可用于室温催化降解甲醛、苯、TVOC等空气污染物。下面结合实施例对本专利技术的具体实施方式做进一步的描述，并不因此将本专利技术限制在所述的实施例范围之中。实施例1在空气气氛下，将介孔碳与二茂铁放在同一管式炉中高温热处理，然后冷却至室温，得到二茂铁负载的介孔碳；在氮气气氛下，将二茂铁负载的介孔碳高温热冲击处理，然后用乙醇洗涤，50℃烘干箱中干燥，得到单原子金属催化剂。其中，介孔碳的粒度为100目，比表面积为500m2/g，平均孔径为2nm；介孔碳与二茂铁的质量比为50：1；介孔碳和二茂铁在同一管式炉中相距1cm；高温热处理条件为：加热温度为80℃，加热时间为120min；高温热冲击处理的条件为：升本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：(1)在空气/氧气气氛下，将介孔碳与二茂金属高温热处理，然后冷却，得到二茂金属负载的介孔碳；(2)在惰性气氛下，将步骤(1)中的二茂金属负载的介孔碳高温热冲击处理，洗涤，干燥，得到单原子金属催化剂。
【技术特征摘要】
1.一种单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：(1)在空气/氧气气氛下，将介孔碳与二茂金属高温热处理，然后冷却，得到二茂金属负载的介孔碳；(2)在惰性气氛下，将步骤(1)中的二茂金属负载的介孔碳高温热冲击处理，洗涤，干燥，得到单原子金属催化剂。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的介孔碳为富含空位缺陷的介孔碳，优选富含N和/或O掺杂的介孔碳。3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的二茂金属为二茂铁，二茂镍，二茂钴，二茂锇，二茂锰，二茂钌中的任意一种或多种。4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的二茂金属与介孔碳的质量比为1：50-1：1000。5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述高温热处理的温度为80-200℃，时间为1...
【专利技术属性】
技术研发人员：郎嘉良，伍晖，赵刚，黄翟，
申请(专利权)人：北京氦舶科技有限责任公司，
类型：发明
国别省市：北京,11
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