一种单原子催化剂及其制备方法和应用技术

本发明专利技术具体涉及一种单原子催化剂及其制备方法和应用，所述单原子催化剂通过以下方法制备：(1)制备含席夫碱官能团的MOFs材料；(2)将含席夫碱官能团的MOFs材料与过渡金属前驱体通过配位键结合，然后还原，制得单原子催化剂。制得的催化剂，过渡金属以原子级形式均匀分散在载体上，用于芳烃与氧气直接氧化生成芳酮的反应中的应用中，具有选择性高、活性高的特点，并且经过多次回收利用其催化活性基本不变，活性金属基本不会随反应和回收而流失。

【技术实现步骤摘要】
一种单原子催化剂及其制备方法和应用
本专利技术属于有机物催化合成
，具体涉及一种单原子催化剂及其制备方法和在芳烃与氧气直接氧化生成芳酮的反应中的应用。
技术介绍
乙苯及其衍生物的侧链亚甲基氧化制备芳香酮的反应具有很广阔的应用前景，对石油化工下游产品的开发、精细化工的发展及饱和碳氢键选择氧化的理论研究都具有重要的意义。芳酮是合成染料、香料及医药等精细化学品的原料，工业上主要通过Friedel-Crafts酰基化来制备。但是，在Friedel-Crafts反应中，催化剂AlCl3在水解过程中产生大量的酸性废水，对环境造成危害。目前，工业上采用乙苯空气直接氧化法制取苯乙酮，即用含钴或锰的中孔分子筛在醋酸介质中催化空气氧化乙苯获得25～30％的苯乙酮收率，但是均相催化体系会使催化剂回收和重复利用困难，大量酸性溶剂的使用易腐蚀设备，同时转化率不高。随着催化氧化技术的发展，高转化率、高选择性的氧化饱和C-H键成为可能。由芳烃侧链选择性氧化制备芳香酮更符合绿色化学要求，日益受到人们的关注。单原子催化剂具有高活性和高选择性，有望用于乙苯选择性氧化本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种单原子催化剂的制备方法，包括如下步骤：/n(1)将含氨基官能团的MOFs材料加入到有机溶剂中，混合均匀后加入有机配体并搅拌反应，所述的有机配体中包含羰基；将反应后的产物洗涤、干燥，得到含席夫碱官能团的MOFs材料；/n(2)将含席夫碱官能团的MOFs材料加入到有机溶剂中，混合均匀后缓慢加入过渡金属前驱体并继续搅拌反应；将反应后的产物洗涤、干燥，然后高温热解，酸洗，干燥，得到单原子催化剂。/n

【技术特征摘要】
1.一种单原子催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)将含氨基官能团的MOFs材料加入到有机溶剂中，混合均匀后加入有机配体并搅拌反应，所述的有机配体中包含羰基；将反应后的产物洗涤、干燥，得到含席夫碱官能团的MOFs材料；
(2)将含席夫碱官能团的MOFs材料加入到有机溶剂中，混合均匀后缓慢加入过渡金属前驱体并继续搅拌反应；将反应后的产物洗涤、干燥，然后高温热解，酸洗，干燥，得到单原子催化剂。


2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述含氨基官能团的MOFs材料为UiO66-NH2、UiO-67-NH2、MIL-125-NH2、MIL-101-NH2中的任意一种或一种以上的混合物；所述有机配体为2-二吡啶基酮、吡啶-2-甲醛或吡啶-2,6-二甲醛中的任意一种或一种以上的混合物。


3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述含氨基官能团的MOFs材料与有机配体的质量比为(10～20):1。


4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中所述过渡金属前驱体为Co、Mn的醋酸盐。


5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中所述过...

【专利技术属性】
技术研发人员：郭文雅，关超阳，郎嘉良，赵刚，黄翟，
申请(专利权)人：北京氦舶科技有限责任公司，
类型：发明
国别省市：北京;11