用于处理含有氮氧化物(NOx)的气体的方法,其中包含氧化铈和氧化铌的组合物用作催化剂技术

本发明专利技术涉及用于处理含有氮氧化物(NOx)的气体的方法，包括使用含氮还原剂进行氮氧化物的还原反应。本发明专利技术的特征在于用于还原反应的催化剂是含有组合物的催化体系，该组合物是基于氧化铈并包含以质量计介于2％和20％之间的比例的氧化铌。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于处理含有氮氧化物(NOx)的气体的方法，其中包含氧化铈和氧化铌的组合物用作催化剂本专利技术涉及使用基于氧化铈和氧化铌的组合物来处理含有氮氧化物(NOx)的气体的方法。已知机动车发动机排出的含有氮氧化物(NOx)的气体是对环境有害的。因此，必需对这些氧化物进行处理以便将其转变成氮。已知的用于此处理的方法是SCR方法，其中NOx的还原是使用氨或氨前体如尿素进行。SCR方法允许有效处理这些气体，但其在低温下的效能仍有待提高。因此，目前用于进行此方法的催化体系通常仅在温度高于250°C有效。因此，在250°C或更低的温度下具有显着活性的催化剂是有利的。最后，还寻求改进耐老化的催化剂。因此，本专利技术的目的是为SCR催化提供更有效的催化剂。为了这个目的，本专利技术的方法是用于处理含氮氧化物(NOx)的气体的方法，其中进行了使用氮还原剂还原NOx的反应，并且其特征在于，使用如下催化体系作为此还原反应的催化剂，其含有包含氧化铌的基于氧化铈的组合物，并具有以下质量比例:-从2%至20 %的氧化铌；其余为氧化铈。阅读下面的说明，以及旨在说明本专利技术的各种具体、但非限制性的实例，本专利技术的其他特征、细节和优点将更充分地显露。对于本说明书，术语“稀土金属”是指由钇和周期表中原子序数介于57和71 (含)之间的元素组成的组中的元素。术语“比表面积”是指依照根据“美国社会杂志，通，309 (1938)”中描述的布鲁诺一埃梅特_特勒(Brunauer-Emmett-Teller)方法建立的标准ASTM D 3663-78由氮气吸附所确定的BET比表面积。除非另有说明，对于给定温度和时间指出的比表面积值对应于在此温度下在空气中在阶段煅烧该给定的时间。本说明书中提到的煅烧是在空气中煅烧，除非另有说明。对于该温度指定的煅烧时间对应于在此温度下的稳定阶段的持续时间。含量或比例使按质量计并且是作为氧化物(尤其是Ce02、Ln2O3, Ln表示三价稀土金属，在镨的特定情况下是Pr5O11,在铌的情况下是Nb2O5)，除非另有说明。还指出本说明书的其余部分，除非另有说明，在给出的值的范围内包含极限值。本专利技术的催化体系的组合物的首先特征在于，其成分的性质和比例。因此，并且根据第一实施例，它是基于铈和铌，组合物中的这些元素通常是以氧化物的形式存在。此外，上面已经给出了这些元素存在的特定比例。组合物中的氧化铈可以是稳定的。本文中的术语“稳定的”是指比表面积的稳定，与至少一种铈以外的稀土金属，以氧化物形式。此稀土金属更具体地说是钇、钕、镧或镨。稳定稀土金属氧化物的含量按重量计一般不超过20%，优选当稀土金属是镧时，更特别地不超过15%，并且优选不超过10%。稳定稀土金属氧化物的最低含量是处于以及高于经历的稳定作用的含量，并且它通常是至少I%，并且更特别地至少2%。此含量表示为稀土金属氧化物相对于组合的氧化铈-稳定稀土金属氧化物的质量。氧化铈也可以被稳定，该稳定仍然是在比表面积的意义上，使用选自二氧化硅，氧化铝和氧化钛的氧化物。此稳定氧化物的含量可以是不超过10%，并且特别是不超过5%。最低含量可以是至少1%。此含量表示为稳定氧化物相对于组合的氧化铈-稳定氧化物的质量。根据本专利技术的第二实施例，本专利技术的催化剂体系的组合物包括三种组成元素，它们也是以氧化物的形式，即铈、铌和锆。这些元素的比例于是如下:-氧化铈:至少50%；-氧化铌从2%至20 % ；-氧化锆:高达48%。在本专利技术的此第二实施例的情况下，氧化锆的最小比例优选至少10%，并且更特别地至少15%。氧化锆的最高含量可以更特别是不超过40%，并且更特别地不超过30%。根据本专利技术的第三实施例，本专利技术的催化体系的组合物还含有至少一种选自包含钨、钥、铁、铜、硅、铝、锰、钛、钒和除铈以外的稀土金属的组中的元素M的氧化物，并具有以下质量比例:-氧化铈:至少50%;-氧化铌:从2%至20 % ;-元素M的氧化物:高达20%；-其余为氧化锆。此元素M可以特别作为铈和锆的混合氧化物的表面的稳定剂，或者还可以提高该组合物的还原性。对于本说明书的其余部分，应当理解的是虽然为了简单起见，只有一个元素M被提及，应当清楚地理解本专利技术适用于其中包括若干元素M的组合物的情况。在稀土金属和钨的情况下，元素M的氧化物的最高比例是更特别地不超过15%，并且甚至更特别地不超过10%，以元素M(稀土金属和/或钨)的氧化物的质量计。最低含量为至少I %，并且更特别地至少2%，上面给出的含量被表达为相对于元素M的组合的氧化铈-氧化锆。在M既不是稀土金属也不是钨的情况下，元素M的氧化物的含量可以更特别地不超过10%，并且甚至更特别地不超过5 %。最低含量可以是至少1%。此含量表示为元素M的氧化物相对于组合的氧化铈-氧化锆和元素M的氧化物。在稀土金属的情况下，元素M可以更特别是钇、镧、镨和钕。对于上述的各种实施例，氧化铌的比例可以更特别是介于3%和15%之间，并且甚至更特别是介于5%和10%之间。在根据第二或第三实施例以及根据一个有利的变体的组合物的情况下，铈含量可以是至少65%，更特别地至少70%，并且甚至更特别地至少75%，铌的含量可以是介于2%和12%之间，并且更特别是介于2%和10%之间。根据此变体的组合物具有高酸度和高还原性。在根据第二或第三实施例以及根据另一个有利的变体的组合物的情况下，氧化铈的含量可以是至少60%，更特别是至少65%，并且氧化锆的含量可以是质量比例不超过25%，并且更特别是介于15%和25%之间。仍然对于这些不同的实施例，铌的比例可以甚至更特别是小于10%，例如最小值可以是2%、4%或5%并且最大值严格小于10%，例如不超过9%，更特别地不超过8%并且甚至更特别地不超过7%。此铌含量表示为氧化铌的质量相对于作为一个整体的组合物的质量。刚才给出的铌的比例的值，特别是严格小于10%，适用于先前已经描述的根据第二或第三实施例的有利的变体。根据本专利技术的变体，根据第一实施例的本专利技术的组合物，即基于氧化铈和氧化铌的组合物，以及根据第二实施例的那些还可以包括选自含钒、铜、锰、钨和铁的组中的至少一种金属M’的氧化物，其比例可以是介于1%和10%之间，更特别地介于1%和5%之间，并且更优选介于1%和3%之间，这一比例被表示为该金属氧化物的重量相对于作为整体的组合物。这些根据此变体的组合物可具有改善的催化活性。本专利技术的催化体系的组合物最终具有足够稳定的比表面积，即对于它们可用在催化领域的高温下足够高。因此，通常，根据第一实施例的组合物在800°C下煅烧4小时后，比表面积为至少15m2/g。对于根据第二和第三实施例的组合物，在相同条件下，此比表面积一般为至少20m2/go对于第三实施例，本专利技术的催化体系的组合物可具有范围高达约55m2/g的比表面积，仍在相同的煅烧条件下。本专利技术的催化体系的组合物，在其包含至少10%的量的铌的情况下，并根据有利的实施例，在800°C下煅烧4小时后，具有的比表面积可以为至少35m2/g，更特别地至少40m2/g。仍对于这三个实施例，本专利技术的催化体系的组合物在900°C下煅烧4小时后具有的比表面积可以为至少10m2/g。在相同的煅烧条件下，它们可以具有范围高达约30m2/g的比表面积。本专利技术的催化体系的组合本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2010.09.29 FR 10038611.用于处理含有氮氧化物(NOx)的气体的方法，其中进行了使用氮还原剂还原NOx的反应，其特征在于，使用如下催化体系作为此还原反应的催化剂，其含有包含氧化铌的基于氧化铈的组合物，并具有以下质量比例: -从2%至20%的氧化铌； 其余为氧化铺。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，上述催化体系的基于氧化铈的组合物还包含氧化锆，具有以下质量比例: -至少50%的氧化铈； -从2%至20%的氧化铌； -最多48%的氧化锆。3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，上述催化体系的基于氧化铈的组合物还包含至少一种选自包括钨、钥、铁、铜、硅、铝、锰、钛、钒和除铈以外的稀土金属的组中的元素M的氧化物，并具有以下质量比例: -氧化铺:至少50% ； -氧化铌:从2%至20% ； -元素M的氧化物:高达20% ； -其余为氧化锆。4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，上述催化体系的基于氧化铈的组合物包含质量比例介于3%和15%之间、更特别地介于5%和10%之间的氧化铌。5.根据权利要求2至4中任一项所述的方法，其特征在于，上述催化体系的基于氧化铈的组合物包含质量比例至少65%的氧化铈和质量比例介于2...

【专利技术属性】
技术研发人员：J·埃尔南德兹，E·罗阿尔，R·若尔热克尔奥马克，D·J·哈里斯，C·琼斯，
申请(专利权)人：罗地亚经营管理公司，镁电子有限公司，
类型：
国别省市：