本发明专利技术涉及一种氮氧化物荧光粉及其合成方法，其特点是：所述氮氧化物荧光粉的化学通式为A1-xByOzN2/3+4/3y-2/3z：xRE，其中0≤X＜1.0，1.0≤Y≤3.0，0＜Z≤2.0，A代表Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Zn元素中的至少一种，B代表Si元素，RE代表Eu、Ce、Dy和Mn元素中的至少一种。本发明专利技术提供了一种利用两步合成法制备LED用氮氧化物荧光粉的新方法，该方法不仅在很大程度上提升了氮氧化物荧光粉的纯度，而且还进一步降低了氮氧化物荧光粉的烧结温度，优化了氮氧化物荧光粉的晶体形貌，使氮氧化物荧光粉颗粒表面光滑且结晶性提高，从而提升了其发光强度。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及。
技术介绍
自从1996年日亚化学发表InGaN/Y3Al5012 :Ce3+(简称YAG: Ce)荧光粉的单芯片白光LED，荧光粉转换白光LED技术随之成为市场主流。荧光粉的发展则由较不安定的硫化物与卤化物，演变至化学与高温安定性较佳的招酸盐(Aluminate)、娃酸盐(Silicate)、氮化物(Nitride)以及氮氧化物(Oxynitride)突光材料,近期则以氮化物(Nitride)以及氮氧化物(Oxy-nitride)最为热门。 1980年代，金属氮(氧)化物早期多作为结构或功能性陶瓷使用，其在白光LED的应用直至近几年才开始被注意，Li等在2005年最早研制出MSi2O2N2荧光材料并对其发光性质做出研究，CaSi2O2N2: Eu 发射峰位于 560nm, SrSi2O2N2 Eu 峰值位于 570nm,而 BaSi2O2N2 Eu发射峰值位于500nm。它们的激发光谱都很宽，覆盖了紫外光-蓝光区域，是几种性能良好的荧光粉，不但亮度高，化学稳定性和热力学稳定性相对其他荧光粉都较高，受到了广泛的关注。以上所说的MSi2O2N2氮氧化物荧光粉通常使用一步合成方法，其制程需要高温、高压的条件，其合成条件较为苛刻，并且所得产物晶相纯度较低，导致其亮度稍逊于其他体系，其次该合成产物的形貌较差，多呈现不规则片状，从而产生了散射现象，大幅度降低了LED用荧光粉的发光亮度。
技术实现思路
本专利技术的目的之一是提供一种发光强度更高并且适合LED使用的氮氧化物荧光粉；本专利技术的目的之二是提供一种上述荧光粉的制备方法，能够提高氮氧化物荧光粉的纯度，从而提升其亮度、优化其晶体形貌，并且该方法简单易行、适合大规模工业化生产。—种氮氧化物荧光粉，其特别之处在于所述氮氧化物荧光粉的化学通式为A1-xBy0zN2/3+4/3y-2/3z :xRE，其中 O ^ X < I. O, I. O ^ Y ^ 3. 0,0 < Z ^ 2. 0，A 代表 Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Zn元素中的至少一种，B代表Si元素，RE代表Eu、Ce、Dy和Mn元素中的至少一种。一种氮氧化物荧光粉的合成方法，其特别之处在于，包括如下步骤(I)首先按照前躯体的化学通式B2N2O中B、N的摩尔比称取含有B、N元素的固体化合物，其中B代表Si元素，经过研磨混合均匀得到一次混合物，然后在保护气体中高温烧结后冷却得到Si2N2O ；(2)按照权利要求I中化学通式AhByOzN2Z3W3y^3z xRE中A、B、RE的摩尔比称取步骤(I)所得化合物B2N2O与含A、RE元素的固体化合物，并将其研磨混合均匀得到二次混合物，在保护气氛下烧结后得到化合物:xRE。步骤(I)中B元素的固体化合物是其氮化物或氧化物，N元素的固体化合物是Si3N4。步骤⑴中在保护气体中高温烧结是指在保护性气体N2、Ar、体积比为I :3_9的N2/H2和NH3中的至少一种气氛下，烧结温度在1300C-1500C，烧结时间彡3小时的烧结过程。步骤(2)中含A和RE的元素是其碳酸盐、硝酸盐或氧化物。步骤⑵中在保护气氛下烧结是指在保护性气体H2、体积比为I :3-9的N2/H2和NH3中的至少一种气氛下,烧结温度1300-1500°C，烧结时间2. 5-6小时的烧结过程。步骤(I)中高温烧结前还要加入氯化铵作为催化剂，催化剂用量为一次混合物的O. 5% -2wt%。步骤⑵中在二次混合物中还要加入占二次混合物总量3_1(^七％的催化剂，催化剂使用氟化物。其中氟化物采用氟化钠、氟化锶、氟化钡或氟化钙。步骤(I)和⑵中研磨时长均为30min-60min。本专利技术提供了一种利用两步合成法制备LED用氮氧化物荧光粉的新方法，该方法可以优化氮氧化物荧光粉的粒径，使氮氧化物荧光粉颗粒表面光滑且结晶性提高，从而提升其发光强度。本专利技术方法利用常见的廉价化合物为原材料，采取两步合成LED用氮氧化物荧光粉，其中第一步进行前躯体合成，其目的是提供稳定的晶体结构，并且可以保证原料的纯度；另一步LED用氮氧化物荧光粉的合成。该方法不仅在很大程度上提升了氮氧化物荧光粉的纯度，而且还进一步降低了氮氧化物荧光粉的烧结温度，优化了氮氧化物荧光粉的晶体形貌，使氮氧化物荧光粉颗粒表面光滑且结晶性提高，从而提升了其发光强度。附图说明图I是按照本专利技术实施例I所得的氮氧化物荧光粉材料的X射线衍射图谱(XRD)；图2是标准卡片roF#49_0840图；图3是一步合成的氮氧化物荧光粉的扫描电子显微镜(SEM)；图4是按照本专利技术实施例I所得氮氧化物荧光粉材料的扫描电子显微镜(SEM)；图5为根据本专利技术的实施例3所得优化晶形的氮氧化物荧光粉材料和其同等条件下一步合成的氮氧化物荧光粉材料的发射光谱对比图，激发波长为460nm。具体实施例方式本专利技术所采取的技术方案是提供一种LED用氮氧化物荧光粉及其合成方法，制备方法采取两步合成氮氧化物荧光粉，其中第一步合成氮氧化物荧光粉的前躯体B2N2O,其中B为Si元素，该前躯体不仅提高氮氧化物荧光粉的纯度，且利用该前躯体合成的氮氧化物荧光粉在后期处理时(物理破碎)亮度损失较小，这得益于前躯体提供的稳定晶体结构；第二步在前躯体提供的基质结构中掺杂A元素和Re元素，合成化学通式为Κ-βΥ0Α/3+ /3γ-2/3, xRE 的氮氧化物荧光粉，其中 0<Χ<1·0，1·0<Υ<3·0，0<Ζ<2·0，A为Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Zn元素中的一种或几种的组合，RE代表Eu、Ce、Dy、Mn元素中的一种或几种的组合，该绿色荧光粉的合成温度小于1500°C。在第二步烧结过程中提高氮氧化物荧光粉的结晶度，增强该体系氮氧化物荧光粉的发光亮度，并且极大的优化氮氧化物荧光粉的晶体形貌，提升该体系氮氧化物荧光粉的 热稳定性。实施例I :第一步合成氮氧化物荧光粉的前躯体Si2N2O :按照化学计量比称取Si0260. lg、Si3N4HO. 31g、3wt5^^^助熔剂氯化铵(NH4Cl)经混合、充分研磨(要求混合均勻，研磨时长为50min)后放于氧化铝坩埚中，将坩埚置于管式炉中，在保护气体中以1500°C温度烧结3小时后自然冷却得到Si2N2O,保护气体为氮气，其气体流量为15ml/min。第二步在前躯体Si2N2O提供的基质结构中掺杂Sr元素和Eu元素，合成氮氧化物荧光粉材料Sra96Si2N2O2 = O. 04Eu :根据Sra96Si2N2O2 = O. 04Eu元素的化学计量比将所得Si2N2O研磨过筛(150目筛网)后，称取5g，再称取SrCO3 7. 07g及Eu2O3O. 351g，最后添加5wt %的SrF2助熔剂，上述各成份研磨(混合后一起研磨，要求混合均匀，研磨时长为45min)后放入钥坩埚中，将坩埚移入高温管式炉中，在体积比N2 H2=9 1气氛下1480°C烧结4小时，其气体流量为15ml/min，之后自然冷却至室温取出即可得到氮氧化物荧光粉材料 Sra96Si2N2O2:0. 04Eu。使用前根据需要研磨过筛后经稀盐酸(HCL IOwt% )洗涤、干燥，干燥温度50°C，时长2h即可，其发射波长为536nm。由图I可以本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种氮氧化物荧光粉，其特征在于：所述氮氧化物荧光粉的化学通式为A1？xByOzN2/3+4/3y？2/3z：xRE，其中0≤X＜1.0，1.0≤Y≤3.0，0＜Z≤2.0，A代表Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Zn元素中的至少一种，B代表Si元素，RE代表Eu、Ce、Dy和Mn元素中的至少一种。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：赵莉，苏醒宇，
申请(专利权)人：彩虹集团公司，
类型：发明
国别省市：
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