单原子铁掺氮多孔碳催化剂及其制备方法与应用技术

本发明专利技术提供了一种单原子铁掺氮多孔碳催化剂及其制备方法与应用，该催化剂以单原子铁为活性组分，以掺氮多孔碳材料为载体，且铁以单原子形式分散于掺氮多孔碳材料载体表面及内部，其中，以该单原子铁掺氮多孔碳催化剂的总重量为100％计，其含有1.0‑3.0wt％的铁及4.0‑9.0wt％的氮。本发明专利技术还提供了采用所述单原子铁掺氮多孔碳催化剂催化含氮杂环化合物脱氢氧化反应的方法，及该单原子铁掺氮多孔碳催化剂在催化含氮杂环化合物脱氢氧化反应中的应用。该催化剂具有优异的催化效果，催化反应结束后采用GC‑MS对产物进行分析，分析结果表明无副产物产生，且该催化剂循环使用5次后活性无明显降低。

Single atom iron doped nitrogen porous carbon catalyst and its preparation method and Application

The present invention provides a single atom of iron nitrogen doped porous carbon catalyst and preparation method and application thereof, the catalyst with a single atomic iron as an active component in nitrogen doped porous carbon material as a carrier, and iron with a single atomic form dispersed in nitrogen doped porous carbon material and the internal surface of the carrier, with a total weight the iron atom of nitrogen doped porous carbon catalyst is 100%, which contains 1 3.0wt% iron and 4 9.0wt% nitrogen. The present invention also provides a method for the dehydrogenation of nitrogen-containing heterocyclic compounds catalyzed by the single atom iron doped nitrogen porous carbon catalyst, and the application of the monatomic iron doped nitrogen porous carbon catalyst in the catalytic oxidation of nitrogen-containing heterocyclic compounds. The catalyst has excellent catalytic effect, catalytic reaction after using GC MS analysis of product, analysis results show that no by-product generated, and the catalyst was recycled 5 times without significant loss of its activity.

【技术实现步骤摘要】
单原子铁掺氮多孔碳催化剂及其制备方法与应用
本专利技术涉及一种单原子铁掺氮多孔碳催化剂及其制备方法与应用，属于单原子催化剂

技术介绍
含氮杂环化合物具有广泛的生物活性，加之其还具有低毒、高效、环境友好、结构多样等特点；并且含氮杂环化合物的脱氢氧化在有机合成领域是基本且重要的反应类型之一，该反应能够合成多种高附加值化合物；喹啉作为含氮杂环化合物这类分子中的典型代表，是很多生物和药物分子的合成前驱体；而喹啉的衍生物具有多种用途，如8-羟基喹啉可以用作点发光材料，6-氯喹啉可以作为农药合成中间体等。目前，本领域已有大量关于以合适的原料通过脱氢氧化反应制备相应的喹啉及喹啉衍生物的报道，如：文献1(Yamaguchi,R.；Ikeda,C.；Takahashi,Y.；Fujita,K.JournaloftheAmericanChemicalSociety2009,131(24),8410.)采用以金属铱为活性中心的均相催化剂将2-甲基四氢喹啉转换为2-甲基喹啉，在氩气气氛下回流20小时，所得产物的产率为100％，TON值为37；文献2(Tseng,K.N.T.；Rizzi,A.M.；本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种单原子铁掺氮多孔碳催化剂，其特征在于，该催化剂以单原子铁为活性组分，以掺氮多孔碳材料为载体，且铁以单原子形式分散于掺氮多孔碳材料载体表面及内部，其中，以该单原子铁掺氮多孔碳催化剂的总重量为100％计，其含有1.0‑3.0wt％的铁及4.0‑9.0wt％的氮。

【技术特征摘要】
1.一种单原子铁掺氮多孔碳催化剂，其特征在于，该催化剂以单原子铁为活性组分，以掺氮多孔碳材料为载体，且铁以单原子形式分散于掺氮多孔碳材料载体表面及内部，其中，以该单原子铁掺氮多孔碳催化剂的总重量为100％计，其含有1.0-3.0wt％的铁及4.0-9.0wt％的氮。2.根据权利要求1所述的单原子铁掺氮多孔碳催化剂，其特征在于，该催化剂的比表面积为800-1000m2/g，孔径为10-14nm，孔容为2-4cm3/g。3.权利要求1或2所述的单原子铁掺氮多孔碳催化剂的制备方法，其包括以下步骤：(1)将铁盐、含氮有机配体以及模板剂在溶剂中混合均匀，然后移去溶剂，干燥得到一固体混合物；优选地，所述铁盐、含氮有机配体以及模板剂的质量比为1:0.5-4:1.5-6；(2)使所述固体混合物在600-1000℃煅烧0.5-4小时，得到复合材料；还优选地，所述煅烧是在惰性气体保护下进行的，所述惰性气体包括氩气和/或氮气；还优选地，步骤(2)中以5-25℃/min的升温速率将固体混合物温度从室温升至600-1000℃；(3)对所述复合材料进行酸处理，得到所述单原子铁掺氮多孔碳催化剂；还优选地，所述酸处理具体包括以下步骤：首先采用稀盐酸对所述复合材料进行处理以除去模板剂，再采用稀硫酸在加热条件下对稀盐酸处理后所得产物进行处理以除去杂质颗粒。4.根据权利要求3所述的单原子铁掺氮多孔碳催化剂的制备方法，其特征在于，所述模板剂包括多孔片状六边形氧化镁；优选地，所述多孔片状六边形氧化镁的比表面积为100-300m2/g，二维片径尺寸为200-400nm；更优选地，所述多孔片状六边形氧化镁是通过以下步骤制备得到的：将氧化镁粉末在水中煮沸并保持12-72小时，将得到的固体经干燥后，再在400-800℃煅烧1-4小时，得到所述的多孔片状六边形氧化镁；进一步优选地，所述固体经干燥后，以5-25℃/min的升温速率将温度从室温升至400-800℃。5.根据权利要求3所述的...

【专利技术属性】
技术研发人员：杨帆，邱天，王敏键，李永峰，
申请(专利权)人：中国石油大学北京，
类型：发明
国别省市：北京,11