本发明专利技术涉及一种稀土Ｃｅ离子掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的制备方法，属稀土化合物发光粉体制备工艺技术领域。本发明专利技术方法的特点是以气凝二氧化硅、氢氧化钠、硝酸镥、硝酸铈为原料，以尿素为沉淀剂，经水热处理后得到硅酸镥粉体的前驱体沉淀物，将该前驱体沉淀物洗涤、烘干、研磨后，置于炉中在１２００－１４００℃下进行煅烧处理，并保温２－４小时，然后在空气中自然冷却，最终获得Ｃｅ离子掺杂的硅酸镥多晶发光粉体。本发明专利技术方法的优点是具有较低的合成温度，与固相法相比，可降低２００－３００℃，另外，通过选择合适的水热处理条件和煅烧条件，可以有效控制合成的ＬＳＯ粉体的粒径。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种稀土Ce掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的制备方法，属稀土化合物发光粉体制备工艺
技术介绍
1992年C.L.Melcher和J.S.Schweitzer两人首次发现硅酸镥Lu2SiO5(LSO:Ce)是一种性能优越的闪烁体材料：其密度为7.4g/cm3，有效原子数为66，发射强度为铊掺杂碘化钠的75％，光输出为26300ph/Mev，衰减时间为40ns，能量分辨率为9％，辐射长度为1.14cm，以及发射峰处于420nm[3]。基于以上特点，该种材料在CT(计算机断层摄影术，Computed Tomography)，正电子断层扫描技术(PET：Positron Emission Tomography)等数字影像技术上得到广泛的应用，同时，在安全检查和反恐等方面亦有广阔的应用前景。目前，Ce掺杂的硅酸镥闪烁材料主要为单晶形态，其制备方法为高温熔体提拉法(Czochralski法)，在生长该单晶材料之前需要预先合成硅酸镥的粉体材料，传统的粉体合成方法主要是固相法，这种方法是以氧化镥和二氧化硅两种固相颗粒作为起始反应物，由于两种物质密度差别较大，最终导致两种原料的混合均匀度较差。造成合成的硅酸镥粉体中氧化镥残余较严重，而且合成温度也较高。固相法在1400-1500℃才可以初步合成LSO相，如Hayet Farhi使用氧化镥粉末和气凝二氧化硅为原料，均匀混合后压片，在1400℃煅烧25小时可以初步获得硅酸镥粉体。由此可以看出固相法在制备硅酸镥粉体时的困难。在本专利技术中考虑使用水热处理工艺加速反应，先获得氢氧化镥和硅胶的均匀混合前驱体，再经高温煅烧来合成硅酸镥。这是一种新的研究实验。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种利用水热处理技术制备Ce3+掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的方法。本专利技术主要以硝酸镥，硝酸铈和水玻璃(硅酸钠)为原料，以尿素为沉淀剂，采用水热处理工艺及煅烧工艺来制备Ce3+掺杂硅酸镥发光粉体。本专利技术一种Ce3+掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的制备方法，其特征在于具有以下的制备过程和步骤：a.水玻璃即硅酸钠的制备：将一定量的气凝二氧化硅溶解于一定量的去离子水中，然后加入一定量的氢氧化钠溶液，在磁力搅拌下加热至90-100℃，使二氧化硅与氢氧化钠反应至溶液透明，获得水玻璃即硅酸钠溶液；上述反应中使用氢氧化钠与二氧化硅的摩尔数比为(2-10)：1；然后使用盐酸调整水玻璃的pH值至7-7.5之间，观察到溶液开始变得-->浑浊；b.配置Ce3+掺杂的硝酸镥溶液及水热处理：将适量的硝酸铈溶液加入到硝酸镥溶液中，溶液中使Ce3+与Lu3+的摩尔质量比为(0.25-1)：100；然后加入适量的尿素，其加入量为硝酸镥的3倍，即两者的摩尔质量比为硝酸镥：尿素＝1：3；将前述溶液经磁力搅拌5分钟后加入到上述预先制备好的水玻璃溶液中，强磁力搅拌30分钟，并将该混合溶液放入反应釜中进行水热处理，水热处理的温度为150-250℃，处理时间为8-16小时；然后经抽滤得到前驱体沉淀物。c.洗涤沉淀物：将上述沉淀物用去离子水洗涤3-5次，再用无水乙醇清洗一次，以去除氯离子及其他杂质。d.烘干，研磨及煅烧：将上述清洗干净的前驱体沉淀物置于烘箱中于100℃干燥6小时，然后研磨过200目筛；然后置于马弗炉中在1200-1400℃下进行煅烧处理，并在该温度下保温2-4小时；然后在空气中自然冷却，最终获得Ce3+掺杂硅酸镥多晶发光粉体。本专利技术方法的化学反应机理如下所述：本专利技术方法的反应过程包括：(1)水玻璃(Na2SiO3)的获得，(2)原硅酸(H4SiO4)的获得，(3)硝酸镥与尿素在水热处理反应中氢氧化镥的生成(4)煅烧中硅酸镥(Lu2SiO5)的生成。>(1)本专利技术方法可在较低温度下合成铈掺杂硅酸镥粉体，且得到的粉体为亚微米级，颗粒大小平均为500nm，尺寸均匀。(2).通过采用尿素作为沉淀剂及水热处理工艺，有利于反应物之间的均匀混合和完全反应。(3).本专利技术在1200-1400℃下煅烧2小时后即可获得铈掺杂硅酸镥多晶粉体，与固相法相比，其合成温度可降低200-300℃.附图说明图1为固相法与水热法在1200℃煅烧2小时候粉体样品的XRD谱图及与标准氧化镥(a)和硅酸镥(b)的PDF卡片对比。图2为水热法获得的前驱物在不同温度下获得产品粉体的XRD谱图及与标准硅酸镥(LSO)-->的PDF卡片对比。图3为水热处理后前驱体的SEM形貌图。图4为水热处理后在1200℃煅烧2小时获得的粉体样品的SEM形貌图。图5为水热处理后的前驱物在空气中1200℃煅烧2小时获得合成硅酸镥(LSO)粉体的激发光谱与发射光谱。具体实施方式现将本专利技术的具体实施例详述于后：实施例1.将2.78g的气凝二氧化硅溶解于50ml去离子水中，13.80g氢氧化钠加入其中。加热至90℃促使气凝二氧化硅与氢氧化钠反应至溶液透明，此时获得了水玻璃溶液。使用盐酸调整水玻璃的PH值至7-7.5之间。向100ml Lu3+离子浓度为0.927mol/l的硝酸镥溶液中加入0.47ml Ce3+离子浓度为0.522mol/l的硝酸铈溶液，以及16.686g的尿素，磁力搅拌5分钟后加入到pH为7.5的水玻璃溶液中，加入少量去离子水将混合溶液的总体积调整至250ml，强磁力搅拌30分钟。混合溶液装入到水热反应釜中，装入量为容器总体积的一半，将水热反应釜密封后在烘箱中200℃水热处理13小时。对水热处理后得到的沉淀前躯体进行抽虑，先使用去离子水清洗，用硝酸银检测其中氯离子的残存，再使用适量的酒精清洗。将前躯体在烘箱中100℃干燥6小时后研磨过200目筛。在马弗炉中1200℃空气氛条件下保温2小时后随炉降温，得到Ce3+掺杂硅酸镥发光粉体。实施例2.将6g的气凝二氧化硅溶解于50ml去离子水中，30g氢氧化钠加入其中。加热至90℃促使气凝二氧化硅与氢氧化钠反应至溶液透明，此时获得了水玻璃溶液。使用盐酸调整水玻璃的pH值至7-7.5之间。向215.7ml Lu3+离子浓度为0.927mol/l的硝酸镥溶液中加入1.92ml Ce3+离子浓度为0.522mol/l的硝酸铈溶液，以及36g的尿素，磁力搅拌5分钟后加入到pH为7.5的水玻璃溶液中，加入少量去离子水将混合溶液的总体积调整至538.8ml，强磁力搅拌30分钟。混合溶液装入到水热反应釜中，装入量为容器总体积的一半，将水热反应釜密封后在烘箱中200℃水热处理13小时。对水热处理后得到的沉淀前躯体进行抽虑，先使用去离子水清洗，用硝酸银检测其中氯离子的残存，再使用适量的酒精清洗。将前躯体在烘箱中100℃干燥6小时后研磨过200目筛。在马弗炉中1300℃空气氛条件下保温2小时后随炉降温，得到Ce3+掺杂-->硅酸镥发光粉体。本专利技术实施例所制得的Ce3+掺杂的硅酸镥发光粉体可用于闪烁体探测器件。有关本专利技术中所作的各种仪器检测结果列出于附图中。图1为固相法和水热法在1200℃煅烧2小时后粉体样品的XRD图及与标准氧化镥(a)和硅酸镥(b)的PDF卡片对比。有图可以看出固相法在1200℃条件下只有微量的硅酸镥生产，产物中大部分是氧化镥相。而水热法在1200℃煅烧2小时后，却有大量的硅酸镥生成，只有少量的未反应的氧化镥。本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种Ｃｅ↑［３＋］掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的制备方法，其特征在于具有以下的制备过程和步骤： ａ．水玻璃即硅酸钠的制备：将一定量的气凝二氧化硅溶解于一定量的去离子水中，然后加入一定量的氢氧化钠溶液，在磁力搅拌下加热至９０－１００℃，使二氧化硅与氢氧化钠反应至溶液透明，获得水玻璃即硅酸钠溶液；上述反应中使用氢氧化钠与二氧化硅的摩尔数之比为（２－１０）∶１；然后使用盐酸调整水玻璃的ｐＨ值至７－７．５之间，观察到溶液开始变得浑浊； ｂ．配置Ｃｅ↑［３＋］掺杂的硝酸镥溶液及水热处理：将适量的硝酸铈溶液加入到硝酸镥溶液中，溶液中使Ｃｅ↑［３＋］与Ｌｕ↑［３＋］的摩尔数之比为（０．２５－１）∶１００；然后加入适量的尿素，其加入量为硝酸镥的３倍，即两者的摩尔数比为硝酸镥∶尿素＝１∶３；将前述溶液经磁力搅拌５分钟后加入到上述预先制备好的水玻璃溶液中，强磁力搅拌３０分钟，并将该混合溶液放入反应釜中进行水热处理，水热处理的温度为１５０－２５０℃，处理时间为８－１６小时；然后经抽滤得到前驱体沉淀物。 ｃ．洗涤沉淀物：将上述沉淀物用去离子水洗涤３－５次，再用无水乙醇清洗一次，以去除氯离子及其他杂质。 ｄ．烘干，研磨及煅烧：将上述清洗干净的前驱体沉淀物置于烘箱中于１００℃干燥６小时，然后研磨过２００目筛；然后置于马弗炉中在１２００－１４００℃下进行煅烧处理，升温速率为２℃／分，并在该温度下保温２－４小时；然后在空气中自然冷却，最终获得Ｃｅ↑［３＋］掺杂硅酸镥多晶发光粉体。...
【技术特征摘要】
1.一种Ce3+掺杂的硅酸镥多晶发光粉体的制备方法，其特征在于具有以下的制备过程和步骤：a.水玻璃即硅酸钠的制备：将一定量的气凝二氧化硅溶解于一定量的去离子水中，然后加入一定量的氢氧化钠溶液，在磁力搅拌下加热至90-100℃，使二氧化硅与氢氧化钠反应至溶液透明，获得水玻璃即硅酸钠溶液；上述反应中使用氢氧化钠与二氧化硅的摩尔数之比为(2-10)：1；然后使用盐酸调整水玻璃的pH值至7-7.5之间，观察到溶液开始变得浑浊；b.配置Ce3+掺杂的硝酸镥溶液及水热处理：将适量的硝酸铈溶液加入到硝酸镥溶液中，溶液中使Ce3+与Lu3+的摩尔数之比为(0.25-1)：100；然后加入适量的尿素，其加入量为硝酸镥的3倍，即...
【专利技术属性】
技术研发人员：施鹰，云平，谢建军，周鼎，邱华军，
申请(专利权)人：上海大学，
类型：发明
国别省市：31[中国|上海]
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