【技术实现步骤摘要】
一种含杂原子纳米碳材料及其制备方法和应用以及一种烃脱氢反应方法
本专利技术涉及一种含杂原子纳米碳材料,本专利技术还涉及一种含杂原子纳米碳材料的制备方法以及由该方法制备的含杂原子纳米碳材料,本专利技术又涉及一种通过将上述含杂原子纳米碳材料进行焙烧而制备的含杂原子纳米碳材料,本专利技术进一步涉及根据本专利技术的含杂原子纳米碳材料作为烃脱氢反应的催化剂的应用、以及一种烃脱氢反应方法。
技术介绍
烃类物质的脱氢反应是一类重要的反应类型,例如大部分低碳链烯烃是通过低碳链烷烃的脱氢反应而获得的。脱氢反应根据氧气是否参与可以划分为直接脱氢反应(即,氧气不参与)和氧化脱氢反应(即,氧气参与)两类。多种类型的纳米碳材料已被证明对烃类物质的直接脱氢反应和氧化脱氢反应均具有催化效果,在纳米碳材料中引入氧原子和/或氮原子则可以改善其催化活性。在纳米碳材料中引入氧原子,可以在纳米碳材料表面形成羟基、羰基、羧基、酯基和酸酐等含氧官能团。可以通过对纳米碳材料进行氧化处理实现在纳米碳材料中引入氧原子,从而增加纳米碳材料中含氧官能团的含量。例如,可以将纳米碳材料在强酸(如HNO3、H2SO4)和/或强氧化性溶液(如H2O2、KMnO4)中进行回流反应,在回流反应的同时还可以辅助进行微波加热或超声振荡,以增强氧化反应的效果。但是,在强酸和/或强氧化性溶液中进行回流反应可能会对纳米碳材料的骨架结构产生不利影响,甚至破坏纳米碳材料的骨架结构。例如:将纳米碳材料在硝酸中进行回流反应,虽然可以在纳米碳材料表面引入大量含氧官能团,但是极易造成纳米碳材料被切断和/或明显增加石墨网络结构中的缺陷位,从而降 ...
【技术保护点】
一种含杂原子纳米碳材料,该含杂原子纳米碳材料含有C元素、O元素以及N元素,以该含杂原子纳米碳材料的总量为基准并以元素计,O元素的含量为5‑20重量%,N元素的含量为0.1‑5重量%,C元素的含量为75‑94.9重量%;该含杂原子纳米碳材料中,由X射线光电子能谱中531.0‑532.5eV范围内的峰确定的O元素的量为IOc,由X射线光电子能谱中532.6‑533.5eV范围内的峰确定的O元素的量为IOe,IOc/IOe在0.2‑1的范围内;该含杂原子纳米碳材料中,由X射线光电子能谱确定该含杂原子纳米碳材料中的N元素的总量为INt,由X射线光电子能谱中398.5‑400.1eV范围内的峰确定的N元素的量为INc,INc/INt在0.05‑0.5的范围内;由X射线光电子能谱中403.5‑406.5eV范围内的峰确定的N元素的量为INn,INn/INt在0.5‑0.95的范围内。
【技术特征摘要】
2015.01.27 CN 2015100411183;2015.01.27 CN 201510041.一种含杂原子纳米碳材料,该含杂原子纳米碳材料含有C元素、O元素以及N元素,以该含杂原子纳米碳材料的总量为基准并以元素计,O元素的含量为5-20重量%,N元素的含量为0.1-5重量%,C元素的含量为75-94.9重量%;该含杂原子纳米碳材料中,由X射线光电子能谱中531.0-532.5eV范围内的峰确定的O元素的量为IOc,由X射线光电子能谱中532.6-533.5eV范围内的峰确定的O元素的量为IOe,IOc/IOe在0.2-1的范围内;该含杂原子纳米碳材料中,由X射线光电子能谱确定该含杂原子纳米碳材料中的N元素的总量为INt,由X射线光电子能谱中398.5-400.1eV范围内的峰确定的N元素的量为INc,INc/INt在0.05-0.5的范围内;由X射线光电子能谱中403.5-406.5eV范围内的峰确定的N元素的量为INn,INn/INt在0.5-0.95的范围内;该含杂原子纳米碳材料的制备方法包括将一种分散有原料纳米碳材料、HNO3和至少一种过氧化物的水分散液于密闭容器中进行反应,反应过程中,所述水分散液的温度保持在80-250℃的范围内,所述过氧化物选自过氧化氢和式I所示的有机过氧化物,式I中,R1和R2各自选自H、C4-C12的烷基、C6-C12的芳基、C7-C12的芳烷基以及且R1和R2不同时为H,R3为C4-C12的直链或支链烷基或者C6-C12的芳基。2.根据权利要求1所述的含杂原子纳米碳材料,其中,IOc/IOe在0.3-0.8的范围内;INc/INt在0.1-0.4的范围内;INn/INt在0.6-0.9的范围内。3.根据权利要求2所述的含杂原子纳米碳材料,其中,IOc/IOe在0.4-0.7的范围内。4.根据权利要求1-3中任意一项所述的含杂原子纳米碳材料,其中,该含杂原子纳米碳材料中,由X射线光电子能谱中288.6-288.8eV范围内的峰确定的C元素的量为ICc,由X射线光电子能谱中286.0-286.2eV范围内的峰确定的C元素的量为ICe,ICc/ICe在0.1-0.8的范围内。5.根据权利要求4所述的含杂原子纳米碳材料,其中,ICc/ICe在0.2-0.6的范围内。6.根据权利要求1-3中任意一项所述的含杂原子纳米碳材料,其中,以该含杂原子纳米碳材料中由X射线光电子能谱确定的C元素的总量为基准,由X射线光电子能谱中284.7-284.9eV范围内的峰确定的C元素的含量为60-95重量%;由X射线光电子能谱中286.0-288.8eV范围内的峰确定的C元素的含量为5-40重量%。7.根据权利要求6所述的含杂原子纳米碳材料,其中,以该含杂原子纳米碳材料中由X射线光电子能谱确定的C元素的总量为基准,由X射线光电子能谱中284.7-284.9eV范围内的峰确定的C元素的含量为65-92重量%;由X射线光电子能谱中286.0-288.8eV范围内的峰确定的C元素的含量为8-35重量%。8.根据权利要求7所述的含杂原子纳米碳材料,其中,以该含杂原子纳米碳材料中由X射线光电子能谱确定的C元素的总量为基准,由X射线光电子能谱中284.7-284.9eV范围内的峰确定的C元素的含量为70-80重量%;由X射线光电子能谱中286.0-288.8eV范围内的峰确定的C元素的含量为20-30重量%。9.根据权利要求1-3中任意一项所述的含杂原子纳米碳材料,其中,由X射线光电子能谱确定该含杂原子纳米碳材料中的N元素的总量为INt,由X射线光电子能谱中400.6-401.5eV范围内的峰确定的N元素的量为INg,INg/INt为不高于0.3。10.根据权利要求9所述的含杂原子纳米碳材料,其中,INg/INt在0-0.25的范围内。11.根据权利要求10所述的含杂原子纳米碳材料,其中,INg/INt在0.02-0.2的范围内。12.根据权利要求1-3中任意一项所述的含杂原子纳米碳材料,其中,以该含杂原子纳米碳材料的总量为基准并以元素计,O元素的含量为7-15重量%,C元素的含量为80.2-92.8重量%,N元素的含量为0.2-4.8重量%。13.根据权利要求12所述的含杂原子纳米碳材料,其中,以该含杂原子纳米碳材料的总量为基准并以元素计,O元素的含量为8-10重量%,C元素的含量为85.5-90.5重量%,N元素的含量为1.5-4.5重量%。14.根据权利要求1-3中任意一项所述的含杂原子纳米碳材料,其中,该含杂原子纳米碳材料为含杂原子碳纳米管。15.根据权利要求14所述的含杂原子纳米碳材料,其中,该含杂原子纳米碳材料为含杂原子多壁碳纳米管。16.根据权利要求15所述的含杂原子纳米碳材料,其中,所述含杂原子多壁碳纳米管的比表面积为50-500m2/g。17.根据权利要求16所述的含杂原子纳米碳材料,其中,所述含杂原子多壁碳纳米管的比表面积为80-300m2/g。18.根据权利要求17所述的含杂原子纳米碳材料,其中,所述含杂原子多壁碳纳米管的比表面积为90-200m2/g。19.根据权利要求18所述的含杂原子纳米碳材料,其中,所述含杂原子多壁碳纳米管的比表面积为100-150m2/g。20.根据权利要求15所述的含杂原子纳米碳材料,其中,所述含杂原子多壁碳纳米管在400-800℃的温度区间内的失重率为w800,在400-500℃的温度区间内的失重率为w500,w500/w800在0.01-0.5的范围内,所述失重率在空气气氛中测定。21.根据权利要求20所述的含杂原子纳米碳材料,其中,w500/w...
【专利技术属性】
技术研发人员:史春风,荣峻峰,于鹏,
申请(专利权)人:中国石油化工股份有限公司,中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院,
类型:发明
国别省市:北京;11
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