本发明专利技术解决了如下课题：提供了一种固体电解质层叠体以及制造这种固体电解质层叠体的方法，该固体电解质层叠体具有更高的强度，并且能够将大量气体供给至燃料电极。本发明专利技术提供了一种固体电解质层叠体(1)，其具有：固体电解质层(2)；层叠于所述固体电解质层的一侧的第一电极层(3)；以及层叠于所述固体电解质层的另一侧的第二电极层(4)。至少构成为燃料电极的第一电极层包括接合层(3a)和多孔层(3b)，其中所述接合层(3a)接合至所述固体电解质层，并且所述多孔层(3b)具有连通孔且一体地形成并层叠于所述接合层上。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】固体电解质层叠体、固体电解质层叠体的制造方法、以及燃 料电池
本专利技术涉及固体电解质层叠体、固体电解质层叠体的制造方法以及燃料电池。具 体而言，本专利技术涉及这样的固体电解质层叠体，该固体电解质层叠体中燃料气体流动通过 燃料电极的阻力低，从而能够使大量燃料气体在燃料电极上反应，本专利技术还涉及制造这种 固体电解质层叠体的方法。
技术介绍
固体氧化物燃料电池（下文称作SOFC）的效率高，并且不需要铂等昂贵催化 剂。然而，SOFC的问题在于其在高温（即,800。〇至丨，00(rc )下运行，在这种温度下连接体 (interconnectors)等部件易于劣化。 为了解决上述问题，人们期待可使用在60(TC以下的温度下工作的中温S0FC。不 利的是，在低运行温度下工作的S0FC存在效率低且不能提供所需的发电性能的问题。因 此，需要这样一种固体电解质，这种固体电解质能够在低工作温度下具有高效率，并且能够 提供所需的发电性能。 固体电解质包括氧离子传导性固体电解质和质子传导性固体电解质。使用氧离子 传导性固体电解质的问题在于：在燃料电极上氧离子与氢结合而生成水，水会将燃料稀释 从而使效率降低。 诸如纪掺杂锆酸钡（下文称作BZY）之类的质子传导性固体电解质具有较低的 载流子输送活化能，因此可在低温下提供高质子传导率，人们期待可将这种质子传导性固 体电解质用作氧离子传导性固体电解质的替代品。质子传导性固体电解质的使用也消除了 上述氧离子传导性固体电解质的问题。 引用列表 专利文献 专利文献1 :日本专利No. 3733030
技术实现思路
技术问题 为了提高中温如FC的发电效率，需要向燃料电极提供大量燃料气体并使之在燃 料电极上反应。为了提高燃料电极上的气体的反应效率，可使用多孔燃料电极从而为燃料 气体提供更大的可供反应的面积。 然而，燃料电极要求具有一定的密度，以提供与固体电解质层之间所需的接合强 度。形成燃料电极的部分也常用作供固体电解质层形成于其上的基材。因此，难以形成具 有高孔隙率的多孔燃料电极。 为了减小燃料电池的尺寸并提高固体电解质层叠体的效率，优选的是将固体电解 质层叠体的厚度降至最小。然而，薄的固体电解质层叠体的机械强度低，因此易于发生破 损。 为了解决上述问题而进行了本专利技术，本专利技术的目的是提供一种固体电解质层叠体 以及制造珊__质层叠体的施，麵体_质层叠體够聽大翻气体被提供 至燃料电极，同时其还具有更高的强度。 问题的解决手段 本专利技术的实施方案为一种固体电解质层叠体，其包括固体电解质层、设置于该固 体电解质层的一侧的第一电极层、以及设置于固体电解质层的另一侧的第二电极层。第一 电极层形成为燃料电极，至少第一电极层包括与固体电解质层接合的接合层、以及具有连 通孔且一体地形成于接合层上的多孔层。 在本专利技术的二个实施方案中，至少形成为燃料电极的第一电极层包括接合层和多 孔层。接合层的密度高于多孔层，其能够提供与固体电解质层间足够的接合强度。 多孔层具有连通孔，并具有足够高的孔隙率以使燃料气体易于流动。这使得燃料 气体能够流过多孔层，从而使大量燃料气体在第一电极层（燃料电极）上发生反应。Μ 即使接合层比常规燃料电极更薄，多孔层仍能起到加强层的功能，从而提供足够 的强度。这提高了固体电解质层叠体的强度。 接合层和多孔层优选由金属材料制成。如果这些层由金属材料制成，则能够容易 地使之接合为一体。由金属材料制成的多孔层还能够形成可变形电极。这种多孔层可起到 保护层的作用，不仅能够缓解机械冲击，还能缓解热冲击或外部冲击。在燃料电池发生故障 时，氧可能会流至阳极并将其氧化，阳极会发生体积变化，从而使固体电解质层叠体损坏。 然而，如果使用镍-铁金属阳极，则铁快速发生氧化并形成致密的表层，其能够阻止镍的内 部氧化，从而几乎不会发生体积变化。 为了提供在中温范围内、即在600-C以下充分运行的燃料电池，优选将质子传导性 固体电解质用于固体电解质层。如果使用了质子传导性固体电解质，则阳极上的反应不会 生成水'因此多孔阳极不会形成排水通路。由此，与氧罔子传导性固体电解质相比，能够更 高效地向固体电解质提供燃料气体。可使用的质子传导性固体电解质的例子包括由钇掺杂 错酸钡（ΒΖΥ)、钇掺杂的铈酸钡（ BCY)、BaZrxCei_x_yYy〇3_s (BZCY)等材料制成的质子传导性固 体电解质。 在本专利技术的一个实施方案中，可使用氧离子传导性固体电解质，包括YSZ、OTC、 LSGM、SSZ等。例如，这种氧离子传导性固体电解质可与由媒-铁制成的阳极组合使用。 能够用于第二电极层（阴极）的材料的例子包括镧锁钴氧化物（LSC)、镧饿钴铁氧 化物（LSCF)、钡锶钴铁氧化物（ BSCF)、镧锶锰氧化物（LSM)等。 可用于第一电极层中接合层的材料的例子包括镍、铁-镍、镍-钻、镍-铜、铁-钴、 铁-铜、铜-钴等。接合层也可以是这种材料的多孔层。在这种情况下，接合层的孔隙率优 选为10%至40%。孔隙率小于10%的接合层不能使足量的气体供至固体电解质层。孔隙 率大于40 %的接合层易于破裂。 可用于第一电极层中多孔层的材料的例子包括多孔镍、多孔镍-铁、多孔镍-铬、 多孔镍-锡等。如果接合层和多孔层由包含相同成分的金属材料制成，则易于将接合层和 多孔层接合为一体。多孔层的孔隙率优选为90%以上。具有这种孔隙率的多孔层能够使燃 料气体具有足够高的流动性并能提供足够高的层叠体强度。 例如，多孔层优选为具有如下骨架的镍多孔层或镍-铁多孔层，并且该骨架优选 形成为一体的连通三维网状结构，所述骨架为：由外壳和中空部构成的骨架；由外壳和导 电性芯部构成的骨架；或者由外壳、中空部和导电性芯部构成的骨架。 使用具有三维网状结构的多孔层可提供更高的孔隙率。这样能够获得更低的气体 流动阻力，从而使得更大量的燃料气体流过孔隙并在第一电极层上发生反应。三维网状结 构还具有高机械强度，并且在整个多孔层范围内提供均匀的强度。因此这种多孔层能够起 到层叠体的加强层的作用。 可通过任何方式来形成骨架。例如，可通过在具有三维网状结构的树脂表面上沉 积镀层或金属覆层并随后除去树脂，从而形成骨架。如果骨架的外壳由金属镀层或覆层制 成，则可使骨架极薄且厚度均匀。由此，能够形成具有高孔隙率并因此对燃料气体的流动阻 力低的多孔层。 在本专利技术的一个实施方案中，虽然至少形成为燃料电极的第一电极层包括多孔 层，不过起到空气电极作用的第二电极层也可具有与第一电极层相同的结构。 上述固体电解质层叠体可通过包括如下步骤的方法制得：层叠体制造步骤，该层 叠体包括固体电解质层、设置在固体电解质层一侧的接合层、以及设置在固体电解质层的 另一侧的第二电极层；以及在接合层上形成多孔层的多孔层形成步骤。 可通过任何方式形成包括固体电解质层、第二电极层和接合层的层叠体。例如， 可形成用于固体电解质层的成形体，并将其用作支持体从而在其上形成第二电极层和接合 层。或者，可形成用于接合层的成形体，并将其用作支持体从而在其上形成固体电解质层和 第二电极层。 可通过任何方式进行多孔层形成步骤。例如，可通过还原本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种固体电解质层叠体，包括固体电解质层、设置于所述固体电解质层的一侧的第一电极层、以及设置于所述固体电解质层的另一侧的第二电极层，其中至少第一电极层包括接合层和多孔层，所述第一电极层形成为燃料电极，其中所述接合层接合至所述固体电解质层，并且所述多孔层具有连通孔且一体地形成于所述接合层上。
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2012.05.15 JP 2012-1111501. 一种固体电解质层叠体，包括固体电解质层、设置于所述固体电解质层的一侧的第 一电极层、以及设置于所述固体电解质层的另一侧的第二电极层， 其中至少第一电极层包括接合层和多孔层，所述第一电极层形成为燃料电极，其中所 述接合层接合至所述固体电解质层，并且所述多孔层具有连通孔且一体地形成于所述接合 层上。2. 根据权利要求1所述的固体电解质层叠体，其中所述接合层和所述多孔层包含金属 材料。3. 根据权利要求1或2所述的固体电解质层叠体，其中 所述固体电解质层包含质子传导性固体电解质，并且 所述第一电极层发挥阳极的功能。4. 根据权利要求1至3中任意一项所述的固体电解质层叠体，其中所述多孔层的孔隙 率为90%以上。5. 根据权利要求1至4中任意一项所述的固体电解质层叠体，其中 所述接合层包含镍-铁合金，并且 所述多孔层包含多孔镍或多孔镍-铁合金。6. 根据权利要求2至5中任意一项所述的固体电解质层叠体，...
【专利技术属性】
技术研发人员：平岩千寻，真岛正利，山口笃，水原奈保，
申请(专利权)人：住友电气工业株式会社，
类型：发明
国别省市：日本;JP
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