一种用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法技术

本发明专利技术公开用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1~4:1:2~6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL。本发明专利技术通过修饰改进石墨氮化碳材料，常温下合成反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料并将其加载在石墨氮化碳材料上，从而有效提高催化剂一氧化氮光催化性能，提高一氧化氮去除量并显著降低二氧化氮生成量，解决了传统一氧化氮催化氧化过程中二氧化氮生成造成的二次污染问题。

A photocatalyst for removal of nitric oxide and its preparation method

【技术实现步骤摘要】
一种用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法
本专利技术属于气体污染净化领域，具体涉及一种用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法。
技术介绍
氮氧化物是主要大气污染物之一，不仅易诱发生态环境问题，同时也会对人体健康产生直接的危害。氮氧化物主要包括一氧化氮和二氧化氮。一氧化氮可与大气层中的臭氧分子发生反应，造成臭氧空洞，使得大气层对紫外射线的屏蔽作用减弱。目前一氧化氮的去除方法主要包括催化还原法、等离子法、氧化吸收法。其中催化还原法存在脱硝效率低、温度要求高、催化剂易中毒等问题。等离子法存在设备价格昂贵、操作条件受限、操作成本高等问题。氧化吸收法存在二氧化氮生成率高、脱氮指数低、硝酸盐和亚硝酸盐回收不及时滋生二次污染问题。近些年来，半导体光催化氧化技术因其操作过程简单、设备要求低、常温操作特性而备受关注。用石墨氮化碳作为光催化剂在可见光照射条件下催化氧化一氧化氮成为近年研究热点。然而，石墨氮化碳具有较高的电子带隙能量，其光催化窗口窄，光照条件下生成的光生电子氧气转移效率低，光生电子和光生空穴容易再结合，导致一氧化氮氧化效率较低，一氧化氮气体转化为二氧化氮气体的比重较大。考虑到二氧化氮比一氧化氮毒性更强，生态环境危害性更大，因此在氧化过程中，应尽量降低二氧化氮产率。结合上述问题，基于石墨氮化碳光催化特性，研发一种用于高效去除一氧化氮的光催化剂显得由为关键。
技术实现思路
专利技术目的：本专利技术所要解决的技术问题是提供了一种用于去除一氧化氮的光催化剂。本专利技术所要解决的第二个技术问题是提供了一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法。技术方案：为了解决上述技术问题，本专利技术采取了如下的技术方案：一种用于去除一氧化氮的光催化剂，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1～4∶1∶2～6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶0.5～4mg/mL。其中，所述亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为2～3∶1∶3～5，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶1～3mg/mL。本
技术实现思路
还包括一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，包括以下步骤：1)按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1～4∶1∶2～6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠；2)按照固液比1∶5～10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇中，密封条件下连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在无水乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液；3)按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶0.5～4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液；4)将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液；5)将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液；6)将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，离心，真空干燥，研磨，得用于去除一氧化氮的光催化剂。其中，所述步骤2)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，反丁烯二酸亚铁溶解时间将增加，易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与乙醇溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。其中，所述步骤3)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁加载时间将增加，不仅不利于亚铁离子均匀地加载在石墨氮化碳上，同时易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成亚铁离子均匀在石墨氮化碳上不均匀加载，以及造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。其中，所述步骤4)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，乙酰丙酮铁溶解时间将增加，易造成苯甲醚挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时苯甲醚挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与苯甲醚溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成苯甲醚挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时苯甲醚挥发量，造成空气污染。其中，所述步骤5)的搅拌转速为20～60rpm，转速低于20rmp，氢氧化钠溶解时间将增加，易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与乙醇溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。其中，所述步骤6)离心速率为6000～12000rpm，若离心速率低于6000rpm，离心力较小，絮凝沉淀物与液体分离不彻底。若心速率高于12000rpm，离心力过大，固体沿离心管壁管口爬，固液分离时固体易返回液体，形成浊液。其中，所述步骤6)研磨后过200～400目筛，若过筛目数低于200目，样品粉末筛分效果差，样品粉末比表面减少，直接影响一氧化碳氮去除实验。若过筛目数高于400目，过筛后的样品易聚团，这易会使得样品粉末比表面减少，直接影响一氧化碳氮去除实验。本专利技术的工作原理：在催化剂制备过程中，石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合可以诱发反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈生成并促进绿锈材料充分地加载在石墨氮化碳颗粒表面及颗粒裂隙和空穴中。反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈的加载可以降低石墨氮化碳电子带隙能量(eV)，强化催化剂在可见光照射条件下激发活化性能。在光催化过程中，反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料可以通过Fe2+/Fe3+离子对作用加速光生电子向氧气分子转移，降低光生电子和光生空穴再结合概率，强化光生空穴催化氧化作用，从而促进更多一氧化氮向无机氮盐(亚硝酸盐和硝酸盐)的转化，降低氧化过程中二氧化氮气体的生成。同时，绿锈材料具有双层空间结构。反丁烯二酸根和乙酰丙酮根的分子结构使得反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈微观层结构的层间距较大，绿锈材料比表面变大，活性位点增多。在光催化氧化过程中，相当部分的一氧化氮和氧气首先被吸附在绿锈颗粒上，这缩短了光生电子传递距离。绿锈颗粒表面由一氧化氮氧化生成的无机氮盐及部分二氧化氮会进一步向绿锈颗粒层成迁移并被固定在反丁烯二酸根和乙酰丙酮根分子结构间。无机氮盐及部分二氧化氮的及时迁移使得绿锈颗粒表面的活性位点重新被激活，并持续参与一氧化氮污染物吸附、氧化、转移的过程。有益效果：本专利技术制备操作过程简单，设备要求低，可直接商业化推广。本专利技术通过修饰改进石墨氮化碳材料，常温下合成反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料并将其加载在石墨氮化碳材料上，从而有效提高催化剂一氧化氮光催化性能，提高一氧化氮去除量并显著降低二氧化氮生成量，一定程度上解决了传统一氧化氮催化氧化过程本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于去除一氧化氮的光催化剂，其特征在于，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1~4:1:2~6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL。

【技术特征摘要】
1.一种用于去除一氧化氮的光催化剂，其特征在于，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1~4:1:2~6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL。2.根据权利要求1所述的一种用于去除一氧化氮的光催化剂，其特征在于，所述亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为2~3:1:3~5，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:1~3mg/mL。3.权利要求1或2任一项所述的一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：1）按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1~4:1:2~6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠；2）按照固液比1:5~10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇中，密封条件下连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在无水乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液；3）按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液；4）将对应量的...

【专利技术属性】
技术研发人员：黄涛，宋东平，张树文，刘万辉，刘龙飞，陶骏骏，周璐璐，徐娇娇，
申请(专利权)人：常熟理工学院，
类型：发明
国别省市：江苏,32