一种以β-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头及其制备方法，它涉及一种氮化硅陶瓷接头及其制备方法。本发明专利技术要解决氮化硅陶瓷连接过程中由于陶瓷母材与焊料物理化学相容性差导致接头残余应力大的问题。本发明专利技术氮化硅陶瓷接头的中间层由β-sialon陶瓷相和玻璃相组成。方法：一、将Si3N4、AlN、SiO2、Al2O3和金属元素M的氧化物经湿混、烘干得混合粉末；二、将混合粉末压实夹在两块待接氮化硅陶瓷表面或用少量无水乙醇混合制成均匀糊状后涂覆在两块对接的氮化硅陶瓷表面，置于石墨夹具，在热压炉中加热并施加压力，即得。本发明专利技术的氮化硅陶瓷接头工艺简单、成本低、效率高、重复性好。应用于化工、冶金等领域。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种氮化硅陶瓷接头及其制备方法。
技术介绍
氮化硅陶瓷具有优良的本征强度、硬度和耐磨性以及低热膨胀系数，抗热震性能好等优点，广泛应用于化工、冶金、航空、航天和汽车等领域，特别是用作热机的关键部件。但烧结等净尺寸成型技术很难制备尺寸大、形状复杂陶瓷零部件。陶瓷连接技术在一定程度上解决了这一技术难题。 目前常采用的方式有活性金属钎焊，扩散焊接及瞬时液相连接等，并能获得足够高室温强度的Si3N4陶瓷接头，但在800° C以上高温环境下，焊缝的软化使得接头的完整性、高温稳定性等受到了破坏。为了实现陶瓷材料潜在的高温特性，获得耐高温及抗氧化Si3N4陶瓷接头，开发了含有Au、Pd、Hf等高熔点金属的新型金属钎焊合金，但往往使得对陶瓷的润湿性降低，导致接头连接不好，整体性能下降；此外，由于钎料合金与陶瓷之间的热膨胀系数和弹性模量的巨大差异，导致连接后的接头在冷却过程中产生较大的残余热应力，接头性能下降，限制了陶瓷材料优良性能的发挥。使用与陶瓷晶间相相近的玻璃粘结剂进行氮化硅陶瓷连接的研究开展得最为广泛，以期改善陶瓷接头，然而在接头断裂研究中发现，以这些氧化物玻璃作为焊料，断裂都发生在氮化硅陶瓷的接头处，导致这一结果主要有两方面的原因，一方面玻璃相与Si3N4陶瓷的热膨胀系数差异较大，纯Y-Si-Al-O玻璃的热膨胀系数为7. 5X10_6/。C，纯Mg-Si-Al-O玻璃的热膨胀系数为5.96X10_6/。C，而Si3N4陶瓷的热膨胀系数只有3.5X10—6/° C ;另一方面由于玻璃相无法实现强韧化，导致接头性能下降。采用氧氮玻璃连接氮化硅陶瓷在接头的高温性能改善上取得了一定的成绩，但仍存在接头内含有大量玻璃相导致高温软化问题，当温度超过1000° C时，玻璃相软化，接头性能急剧下降。由此可见，在保证接头与Si3N4陶瓷母材热膨胀系数相匹配的前提下，减少焊缝内的玻璃相含量，是获得耐高温Si3N4陶瓷接头的关键所在。
技术实现思路
本专利技术目的是为了解决氮化硅陶瓷连接过程中由于陶瓷母材与焊料物理化学相容性差导致接头残余应力大的问题，而提供了一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头及其制备方法。本专利技术的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，它是由陶瓷母材和中间层组成，其特征在于所述的中间层是由P-sialon陶瓷相和玻璃相组成；其中，3 -sialon 陶瓷的通式为 Si6_zAlz0zN8_z，0 < Z < 4. 2 ;玻璃为 M-Si-Al-0-N, M 为 Ca、Mg、Li或稀土 Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Yb和Lu中的一种或几种按任意比混合，以X, y, z, m, n 分别表不 M-Si-Al-O-N 中 M、Si、Al、0、N 的当量浓度，其中 x+y+z=100,m+-n=100,0< x, j, z < 100，O 刍 n = 40。本专利技术的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头的制备方法是按以下步骤实现一、依照结构通式为Si6_zAlz0zN8_z的P -sialon陶瓷与M-Si-Al-O-N玻璃的质量比I :(T100称取所需的Si3N4、AlN、Si02、Al2O3和金属元素M的氧化物，并混合，得预混料；二、将步骤一得到的预混料、氮化硅球和无水乙醇放入聚氨酯内衬磨罐或塑料筒中湿混8 24h，混合后在40°C ^lOO0C的条件下烘干10 120min，得混合粉末；三、将步骤二得到的混合粉末与无水乙醇混合均匀，然后均匀涂覆在两块氮化硅陶瓷的待连接面上或者压实后夹在两块氮化硅陶瓷的待连接面之间，装入石墨模具中，再放入热压炉内，在氮气保护，单向压力为(TlOMPa的条件下，以5 200°C /min的升温速率将温度升至1450°C 1700°C,保温I 120min，即得以P -sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头；其中，步骤一中的 @ -sialon 陶瓷的通式 Si6_zAlz0zN8_z 中 0 < Z < 4. 2，步骤一中玻璃为 M-Si-Al-O-N,M 为 Ca、Mg、Li 或稀土 Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Yb、Lu 中的一种或几种按任意比混合，X, y, z, m, n分别为M、Si、Al、O、N白勺当量浓度，其中x+y+z=100, m+n=100,0 <x, y, z < 100,0 ^ n ^ 40 ;步骤二中所述的预混料与氮化娃球的质量比为I : I. 5^2. 5,预混料与无水乙醇的质量比为I :广I. 5;步骤三中所述的混合粉末与无水乙醇的质量比为1:0. I I. 5。本专利技术的P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，其工艺简单、成本低、效率高、重复性好、所得氮化硅陶瓷接头中生成了大量3-sialon相，均匀分布在焊缝接头处。本专利技术以复合的P-Sialon陶瓷-玻璃作为中间层连接Si3N4陶瓷，一方面利用玻璃相高温溶解形成液相润湿陶瓷及在陶瓷表面铺展；另一方面利用Sialon陶瓷为Si3N4的固溶体，通过将M-Si-Al-O-N(M代表不同的金属，以下同)体系中Si3N4的Si-N键部分由Al-O键代替，吸收体系中的液相进入到sialon的结构中，进而减少体系液相含量，以期减少连接后焊缝内玻璃相含量，从而改善陶瓷接头的高温性能。由于Sialon陶瓷的热膨胀系数与Si3N4陶瓷非常相近，而且高温强度、抗氧化和抗热震性能优异，以此连接氮化硅陶瓷接头的具有优良的性能。附图说明图I为具体实施方式十一中所得陶瓷接头的X-射线衍射谱图，其中， 为3-sialon 相，〇为 a-sialon 相，□为 M 相(Nd2Si3O3N4)；图2为具体实施方式十一中所得氮化硅陶瓷接头形貌，左边为氮化硅陶瓷母材，右边为焊缝；图3为具体实施方式十一中所得氮化硅陶瓷接头焊缝内长棒状晶粒的成分。具体实施例方式本专利技术技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意组合。具体实施方式一本实施方式的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化 硅陶瓷接头，它是由陶瓷母材和中间层组成，其特征在于所述的中间层是由P-sialon陶瓷相和玻璃相组成；其中，@-sialon陶瓷的通式为Si6_zAlz0zN8_z，0 < Z < 4. 2 ;玻璃为M-Si-Al-O-N, M % Ca、Mg、Li 或稀土 Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Yb 和 Lu 中的一种或几种按任意比混合，以X，y, z, m, n分别表示M-Si-Al-O-N中M、Si、Al、O、N的当量浓度，其中 x+y+z=100, m+n=100,0 < x, y, z < 100,0 兰 n 兰 40。本实施方式的P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，其工艺简单、成本低、效率高、重复性好、所得氮化硅陶瓷接头中生成了大量3-sialon相，均匀分布在焊缝接头处。本实施方式以复合的P-Sialon陶瓷-玻璃作为中间层连接Si3N4陶瓷，一本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种以β？sialon陶瓷？玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，它是由陶瓷母材和中间层组成，其特征在于所述的中间层是由β？s？i？a？l？o？n陶瓷相和玻璃相组成；其中，β？sialon陶瓷的通式为Si6？zAlzOzN8？z，0＜Z＜4.2；玻璃为M？Si？Al？O？N，M为Ca、Mg、Li或稀土Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Yb和Lu中的一种或几种按任意比混合，以x,y，z,m,n分别表示M？Si？Al？O？N中M、Si、Al、O、N的当量浓度，其中x+y+z＝100，m+n=100，0﹤x,y,z﹤100，0≦n≦40。
【技术特征摘要】
1.一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，它是由陶瓷母材和中间层组成，其特征在于所述的中间层是由P-Sialo n陶瓷相和玻璃相组成；其中，3 -sialon 陶瓷的通式为 Si6_zAlz0zN8_z，0 < Z < 4. 2 ;玻璃为 M-Si-Al-O-N, M 为 Ca、Mg、Li或稀土 Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Yb和Lu中的一种或几种按任意比混合，以X, y, z, m, n 分别表不M-Si-Al-0-N 中 M、Si、Al、0、N 的当量浓度，其中 x+y+z = 100,m+n=100,0< x, y, z < 100，0 = n = 40o2.根据权利要求I所述的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，其特征在于P -sialon相通式中Z=I。3.根据权利要求I所述的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头，其特征在于 X: y: z=40:50:10, m=80, n=20。4.如权利要求I所述的一种以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头的制备方法，其特征在于以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头的制备方法是按以下步骤实现 一、依照结构通式为Si6_zAlz0zN8_z的P-sialon陶瓷与M-Si-Al-O-N玻璃的质量比I :(TlOO称取所需的Si3N4、AIN、SiO2, Al2O3和金属元素M的氧化物，并混合，得预混料；二、将步骤一得到的预混料、氮化硅球和无水乙醇放入聚氨酯内衬磨罐或塑料筒中湿混8 24h，混合后在40°C 100°C的条件下烘干10 120min，得混合粉末；三、将步骤二得到的混合粉末与无水乙醇混合均匀，然后均匀涂覆在两块氮化硅陶瓷的待连接面上或者压实后夹在两块氮化硅陶瓷的待连接面之间，装入石墨模具中，再放入热压炉内，在氮气保护，单向压力为(TlOMPa的条件下，以5 200°C /min的升温速率将温度升至1450°C 1700°C，保温I 120min，即得以P-sialon陶瓷-玻璃为中间层的氮化硅陶瓷接头；其中，步骤一中的^ -sialon 陶瓷的通式 Si6_zAlz0zN8_z 中 0 < Z < 4. 2，步骤一中玻璃为 M-Si_Al-0-N，M 为 Ca、Mg、L...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘春凤，纪东超，袁晓东，张杰，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学，
类型：发明
国别省市：
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。