携载金属的碳的制造方法、由球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶须.纳米纤维－纳米管的制造方法及制造装置制造方法及图纸

本发明专利技术提供在可接近和分离地相互对向配置且至少一方相对于另一方旋转的处理用面之间所形成的薄膜流体中，通过液相还原法使碳黑的表面携载金属微粒子的携载金属的碳的制造方法；并且，提供由球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶须.纳米纤维－纳米管的制造方法，其特征在于，将含有溶解球碳的第１溶媒的溶液与比上述第１溶媒的球碳溶解度小的第２溶媒，在可接近和分离地相互对向配置且至少一方相对于另一方旋转的处理用面间形成的薄膜流体中，均匀搅拌混合。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及特别适宜用于作为燃料电池用触媒等的、比到现在为止更均匀的携载金属的碳及采用了该携载金属的碳的金属触媒的生产率非常高的制造方法。 另外，本专利技术涉及大量生产由碳原子集合的球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶 须 纳米纤维_纳米管的制造方法。 更详细地涉及，在位于可接近和分离的相互对向配置且至少一方相对于另一方旋 转的处理用面之间的薄膜状流体中的携载金属的碳的制造方法、球碳纳米晶须 纳米纤 维_纳米管的制造方法、制造装置及燃料电池的膜/电极接合体。
技术介绍
专利文献1日本特开2007-111635号公报 专利文献2日本特开2006-228450号公报 专利文献3日本特开2005-306706号公报 专利文献4日本特开2006-83050号公报 —般，燃料电池等中使用的各种电极触媒，是在碳等的导电性携载体表面，使用金 属盐的水溶液或胶体分散系，利用浸渍法、离子交换法、共沉淀法等使其携载金属成分，以 在固体载体的表面携载了金属粒子的携载金属的碳等的复合粒子的形式获得的，其中使用 采用了金属、特别是贵金属的金属触媒，但是，由于贵金属元素在地球上的存在量是有限 的，因此，要求极力减少其使用量，并且，尽可能提高其作为触媒的作用。在那里，作为金属 触媒，例如，使用在由碳黑或无机化合物等组成的载体粒子的表面上具有使其携载金属的 微粒子的构造。其活性不仅随金属种类变化，也随被携载的金属微粒子的大小、结晶面的种 类、载体的种类等变化；其中，作为对活性影响大的要素，举例有金属微粒子的形状及大小， 所以对这些的控制特别重要。 到目前为止，作为效率良好地获得携载金属的触媒的方法可使用如下方法对碳 携载体的表面进行氧化处理，利用液相还原法使其表面上携载金属，生成携载金属的碳的 方法(特开2007-111635/专利文献1);将二种非离子性界面活性剂或一种非离子性界面 活性剂和一种离子性界面活性剂合起来采用二种界面活性剂的方法(特开2006-228450/ 专利文献2)等。 另一方面，到现在为止，在用各种各样的方法制造由球碳分子形成的结晶及球碳 纳米晶须 纳米纤维_纳米管(专利文献3，专利文献4)。 例如，已知将含有溶解有球碳的第1溶媒的溶液与比前述第1溶媒的球碳溶解度 小的第2溶媒合在一起，在上述的溶液与上述第2溶媒之间形成液_液界面，在上述液_液 界面上析出碳细线的方法(专利文献3)。 但是，上述得到携载金属的触媒的方法，在将实际的反应在试管或烧杯、或作为生 产技术的槽等内进行的场合，由于其混合不均匀或与其相伴随的温度分布的不均匀等，实际上很难进行均匀反应，存在收获率的降低、触媒携载量的不足或不均匀、携载的金属的粒 子直径变得比目标粒子直径大等问题。为此生产量降低了 。 在这些方法中，使金属微粒子的粒子直径成为很小的效果是有限度的，然而，通过 使金属微粒子的粒子直径更加小，提高触媒效率，例如，可以将燃料电池的电池特性变得比 现状更加良好，为此，需要新的制造法。 关于球碳，虽然上述方法可生成由球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶须 纳米纤 维-纳米管，但是，因为其反应条件不均匀，所以会生成在结晶中具有中空构造和不具有中 空构造的结晶。并且，在携载或内包金属的场合等，因为很难控制液-液界面，所以很难均 匀地得到所要求的物质，不适合大量生产。 另外，例如，如专利文献4所记载那样，虽然在上述微量的金属粒子的生成、携载 的制造工序中，尝试使用了作为微化学加工被一般所知的微反应器、微量混合器，但是，在 借助这些方法进行生成、携载时，由于生成物或由反应所产生的泡及副生成物堵塞流路而 引起微流路的封闭的可能性高，并且，由于基本上仅利用分子的扩散来进行反应，所以不能 适应全部的反应。另外，虽然微化学加工中采用平行排列反应器的称为增加数量的按比例 增大法，但是， 一个反应器的制造能力很小，要进行大的按比例增大是不现实的事，并且，存 在很难使得各个反应器的性能都一样，不能获得均匀的生成物等问题。另外，由于高粘度的 反应液，或者在伴随粘度上升的反应中，为了使其流过微小的流路，需要非常高的压力，存 在能使用的泵受到限定，由于高压而不能解决装置的泄漏的问题。
技术实现思路
本专利技术，以提供效率很好地制造在载体粒子的表面上均匀地携载了粒子直径小的 金属微粒子的金属触媒的方法为课题。 另外，本专利技术课题在于提供如下的制造技术通过在可接近或分离的在相互对向 配置且至少有一方相对于另一方旋转的处理用面之间形成的薄膜流体中均匀地搅拌 混 合，由于可以自由改变该薄膜中的雷诺数，可根据其目的形成由单分散的球碳分子形成的 结晶及球碳纳米晶须 纳米纤维-纳米管，由于其自我排出性而不会产生生成物的堵塞， 不需要很大的压力，适于按照其目的大量生产均匀的由球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶 须 纳米纤维_纳米管的制造技术，即，提供由球碳分子形成的结晶及球碳纳米晶须 纳米 纤维_纳米管制造方法，及采用了该制造方法的燃料电池的膜/电极接合体。 为了达成上述目的，本申请的专利技术者，关于制造携载金属的碳的方法及制造由球 碳分子形成的结晶及球碳纳米晶须*纳米纤维_纳米管的方法，设计了可容易控制的方法。 S卩，本专利技术提供携载金属的碳的制造方法，其中，在可接近和分离地相互对向配置 且至少一方相对于另一方旋转的处理用面之间形成的薄膜流体中，利用液相还原法在碳黑 的表面携载金属微粒子。 另外，本专利技术提供携载金属的碳的制造方法，其中，上述金属微粒子为从白金、钯、金、银、铑、铱、钌、锇、钴、锰、镍、铁、铬、钼、钛中所选取的至少1种金属的微粒子。 另外，本专利技术提供被用作燃料电池用触媒的携载金属的碳的制造方法。 另外，本专利技术提供一种携载金属的碳的制造方法，其特征在于，上述液相还原法包括对被处理流体施加规定压力的流体压力施加机构、第1处理用部及可相对于该第1处理5用部相对地接近或分离的第2处理用部至少2个处理用部、使上述第1处理用部和第2处理 用部相对旋转的旋转驱动机构，在上述各处理用部处互相对向的位置设置有第1处理用面 及第2处理用面至少2个处理用面，上述的各处理用面构成上述规定压力的被处理流体流 过的被密封的流路的一部分，在上述两处理用面间均匀混合在至少任意一种中含有反应物 的2种以上的被处理流体，并积极地使其反应，在上述第1处理用部和第2处理用部之中， 至少第2处理用部配备有受压面，并且，该受压面的至少一部分由上述第2处理用面构成， 该受压面受到上述流体压力施加机构施加给被处理流体的压力，产生使第2处理用面向从 第1处理用面分离的方向移动的力，通过使上述规定压力的被处理流体在可接近或分离且 相对旋转的第1处理用面和第2处理用面之间通过，上述被处理流体一边形成规定膜厚的 流体膜一边从两处理用面间通过，进而，配备有独立于上述所定压力的被处理流体流过的 流路的另外的导入路，在上述第1处理用面和第2处理用面中的至少任一方中具有至少一 个与上述导入路相通的开口部，将从上述导入路输送来的至少一种被处理流体导入上述两 处理用面之间，包含在至少上述各被处理流体的任一方中的上述反应物和与上述被处理流 体不同的被处理流体，借助于由在上述流体膜内的均匀搅拌进行的混合，能够达到所希望 的反应状态。 另外，本专利技术提供一种携本文档来自技高网...

【技术保护点】
携载金属的碳的制造方法，其特征在于，在可接近和分离地相互对向配置且至少一方相对于另一方旋转的处理用面之间形成的薄膜流体中，利用液相还原法在碳黑的表面携载金属微粒子。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】...

【专利技术属性】
技术研发人员：榎村真一，
申请(专利权)人：M技术株式会社，
类型：发明
国别省市：JP[日本]