含硅氧化物被覆氮化铝粒子制造技术

本发明专利技术提供维持氮化铝粒子的高导热性、且耐湿性提高的含硅氧化物被覆氮化铝粒子。其是具有氮化铝粒子和覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，其中，碳原子的含量小于1000质量ppm，通过表面AES分析测量得到的Si/Al原子比为0.29以上且5.0以下。5.0以下。5.0以下。

【技术实现步骤摘要】
含硅氧化物被覆氮化铝粒子
[0001]本申请是申请号为201980055075.0、申请日为2019年8月23日、专利技术名称为“含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法和含硅氧化物被覆氮化铝粒子”的专利申请的分案申请。


[0002]本专利技术涉及含硅氧化物被覆氮化铝粒子和其制造方法、以及含有含硅氧化物被覆氮化铝粒子的散热性树脂组合物的制造方法。

技术介绍

[0003]氮化铝的导热性高，且具有优异电绝缘性。因此，氮化铝有望作为散热片和电子零件的密封材等的制品中使用的树脂组合物的填充剂。然而，氮化铝会由于与水分的反应而引起水解，导致变性成低导热性的氢氧化铝。此外，氮化铝在水解时也会产生具有腐蚀性的氨。
[0004]氮化铝的水解也会因由大气中的水分而进行。因此，已添加氮化铝的制品在高温、高湿的条件下，不仅有可能会引起耐湿性、导热性的降低，也有因氮化铝的水解所产生的氨而造成腐蚀等性能劣化的风险。
[0005]关于试图提高氮化铝耐湿性的技术，已提出了在氮化铝粉末表面形成由Si
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Al
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O
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N所构成的层的方法(例如，参照专利文献1)、在氮化铝粉末表面由硅酸酯处理剂与偶联剂形成被覆层的方法(例如，参照专利文献2)、以硅酸酯处理剂进行处理并在氮化铝粉末表面留下有机基的方法(例如，参照专利文献3)、使用特定的酸性磷酸酯来表面修饰氮化铝粒子表面的方法(例如，参照专利文献4参照)等。
[0006]专利文献1的防湿性氮化铝粉末是在氮化铝粉末表面涂布硅酸酯层后，通过在350～1000℃的高温下进行烧成，而在表面上形成由Si
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Al
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O
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N构成的层。专利文献2的氮化铝是粉末是在由硅酸酯处理剂与偶联剂进行表面处理后进行高温加热处理，而在表面形成被覆层。专利文献3的氮化铝粉末是在使用硅酸酯处理剂进行表面处理后，通过在不超过90℃的温度下进行加热处理，使有机基残留而提高与树脂的密合性。专利文献4的表面修饰粒子是通过使用特定的酸性磷酸酯而经表面修饰的氮化铝粒子来提高耐湿性。
[0007]现有技术文献
[0008]专利文献
[0009]专利文献1：日本专利特许第3446053号公报
[0010]专利文献2：日本专利特许第4088768号公报
[0011]专利文献3：日本专利特许第4804023号公报
[0012]专利文献4：日本特开2015
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71730号公报

技术实现思路

[0013]专利技术要解决的课题
[0014]然而，现有技术仍具有以下课题。
[0015]上述氮化铝粉末为了谋求提高耐湿性，而具有Si
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Al
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O
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N的反应层、由硅酸酯处理剂与偶联剂形成的被覆层、和表面修饰层等。结果虽发现耐湿性改善了，但仍是不充足的程度，且作为谋求提高耐湿性的手段所使用的被膜反而多有使氮化铝本身的导热性降低的情况。并且，仍有变得难以作为填料以高填充率配合至各种材料的课题。
[0016]本专利技术是为了解决上述课题而完成的，其目的在于提供能制造维持氮化铝粒子的高导热性，且耐湿性提高的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法、含有含硅氧化物被覆氮化铝粒子的散热性树脂组合物的制造方法和含硅氧化物被覆氮化铝粒子。
[0017]解决课题的手段
[0018]本专利技术人等经过精心结果后发现，使用特定的有机硅氧烷化合物并通过特定的方法来被覆氮化铝粒子，就能解决上述课题，从而完成本专利技术。即、本专利技术包括以下方案。
[0019][1].一种含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述含硅氧化物被覆氮化铝粒子具有氮化铝粒子和覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜，所述制造方法具有：
[0020]通过具有下述式(1)所示结构的有机硅氧烷化合物覆盖所述氮化铝粒子表面的第1步骤，以及
[0021]在300℃以上且小于1000℃的温度下加热被所述有机硅氧烷化合物覆盖的所述氮化铝粒子的第2步骤；其中
[0022]所述含硅氧化物被覆氮化铝粒子的碳原子含量为小于1000质量ppm；
[0023][0024]式(1)中，R为碳原子数4以下的烷基。
[0025][2].如[1]所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述第2步骤的加热温度为300℃以上且800℃以下，所述含硅氧化物被膜为二氧化硅被膜，所述含硅氧化物被覆氮化铝粒子为二氧化硅被覆氮化铝粒子。
[0026][3].如[1]或[2]所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，在所述第1步骤中，所述有机硅氧烷化合物的被覆量是：根据所述氮化铝粒子的通过BET法求出的比表面积所算出的表面积每1m2上为0.1mg以上且1.0mg以下，所述比表面积的单位为m2/g。
[0027][4].如[1]～[3]中任一项所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述第1步骤通过干式混合法或气相吸附法进行。
[0028][5].如[1]～[4]中任一项所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述第1步骤是在不包含氧气的环境下进行。
[0029][6].如[1]～[5]中任一项所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述具有式(1)所示结构的有机硅氧烷化合物包含下述式(2)所示的化合物和下述式(3)所示的化合物中的至少一者；
[0030][0031]式(2)中，R1和R2各自独立为氢原子或甲基，R1和R2中的至少一者为氢原子，m为0～10的整数；
[0032][0033]式(3)中，n为3～6的整数。
[0034][7].如[1]～[6]中任一项所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法，所述第1步骤是在10℃以上且200℃以下的温度条件下进行。
[0035][8].一种散热性树脂组合物的制造方法，具有以下混合步骤：将通过[1]～[7]中任一项所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子的制造方法制造出的所述含硅氧化物被覆氮化铝粒子与树脂混合。
[0036][9].一种含硅氧化物被覆氮化铝粒子，是具有氮化铝粒子和覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，其中
[0037]碳原子的含量小于1000质量ppm，
[0038]通过表面AES分析所测量的Si/Al原子比为0.29以上且5.0以下。
[0039][10].如[9]所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，通过表面AES分析所测量的所述Si/Al原子比为0.33以上且2.50以下。
[0040][11].一种含硅氧化物被覆氮化铝粒子，是具有氮化铝粒子、和覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，其中
[0041]碳原子的含量小于1000质量ppm，
[0042]覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜的由LEIS分析而得的被覆率为15％以上且1本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种含硅氧化物被覆氮化铝粒子，是具有氮化铝粒子和覆盖所述氮化铝粒子表面的含硅氧化物被膜的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，其中碳原子的含量小于1000质量ppm，通过表面AES分析测量得到的Si/Al原子比为0.29以上且5.0以下。2.如权利要求1所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，通过表面AES分析测量得到的所述Si/Al原子比为0.33以上且2.50以下。3.如权利要求1所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，其中碳原子的含量为50质量ppm以上。4.如权利要求1所述的含硅氧化物被覆氮化铝粒子，在将含硅氧化物被覆氮化铝粒子通过BET法求出的比表面积设为x，并且将含硅氧化物被覆氮化铝粒子的硅原子的含量设为y时，满足下述式(4)和(5),其中x的单位为m2/g，y的单位为质量ppm，y≤1000x+500(4)y≥100(5)。5.一种含硅氧化物被覆氮化...

【专利技术属性】
技术研发人员：大冢雄树，冈本英俊，御法川直树，
申请(专利权)人：昭和电工株式会社，
类型：发明
国别省市：