用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂制造技术

本发明专利技术属于有机化学和催化化学领域，涉及一类用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂。本催化剂是过渡金属粒子负载到氮掺杂碳材料上，制备方法：将过渡金属盐、含氮碳的前驱体和溶剂按照(2.0~23):6:(70~100)的质量比搅拌混合均匀，去除溶剂后所的固体经焙烧、洗涤干燥而得。本发明专利技术催化剂性能好、易于反应体系分离，催化Knoevenagel反应所需条件温和且稳定性高，α,β‑不饱和化合物的收率可达95%以上，适合工业化使用。

Nitrogen-doped Carbon Supported Transition Metal Catalysts for Knoevenagel Reaction

【技术实现步骤摘要】
用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂
本专利技术属于有机化学和催化化学领域，涉及一类用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂。
技术介绍
Knoevenagel反应是指羰基化合物和具有活泼亚甲基的化合物脱水形成碳碳双键的反应，其产物α,β-不饱和化合物多用于精细化工品及医药品等领域。工业上Knoevenagel反应催化剂多为均相有机碱催化剂，如苯胺、吡啶和其他一级、二级胺等，尽管这些催化剂有着活性好、效率高的优点，但由于该类催化剂和反应体系难分离、催化剂回收利用困难等因素很难满足绿色化学工业的需求。而负载型固体碱催化剂以其便于回收再利用、与反应体系分离简单等优势使之在催化Knoevenagel反应中有着更好的经济性和环境友好性。目前所报道的用于Knoevenagel反应的固体碱催化剂主要包括其他元素掺杂的碳材料、改性的硅酸盐、改性的碱金属盐、金属氧化物作为载体负载碱金属组分催化剂等几种。CN104084230A(201410341285.5)以氨水改性的氧化石墨烯为催化剂，在40℃下以苯甲醛和丙二腈为反应底物经4h后产物苯亚甲基丙二腈收率最高为本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂，其特征在于，以过渡金属和含氮碳源为前驱体混匀后惰性气氛下多步热解获得氮掺杂碳负载过渡金属催化剂，作为酸碱催化剂用于含羰基的醛分子和含活泼亚甲基的分子间脱水缩合形成α,β‑不饱和化合物的反应，α,β‑不饱和化合物收率可达95%以上，且反应速度快，溶剂低廉绿色，催化剂可循环利用不失活。

【技术特征摘要】
1.一种用于Knoevenagel反应的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂，其特征在于，以过渡金属和含氮碳源为前驱体混匀后惰性气氛下多步热解获得氮掺杂碳负载过渡金属催化剂，作为酸碱催化剂用于含羰基的醛分子和含活泼亚甲基的分子间脱水缩合形成α,β-不饱和化合物的反应，α,β-不饱和化合物收率可达95%以上，且反应速度快，溶剂低廉绿色，催化剂可循环利用不失活。2.一种如权利要求1所述的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将过渡金属的前驱体以浓度为2~60%配制溶液；将含氮碳源以金属前驱体与含氮碳源的质量比为0.3~5的比例充分分散到上述溶液中，搅拌回流；继续搅拌至溶剂全部蒸干后将所得固体在60℃下烘至质量不再下降；然后在惰性气体下进行热解、洗涤、烘干后制得氮掺杂碳负载过渡金属催化剂；继而将氮掺杂碳负载过渡金属催化剂用酸溶液进行处理，再进行洗涤、烘干，制得酸洗后的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂；将酸洗后的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂分别进行碱溶液处理或惰性气体下焙烧，再进行洗涤、烘干，制得酸洗并碱洗后的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂、酸洗并焙烧后的氮掺杂碳负载过渡金属催化剂。3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，过渡金属为Fe、Co、Ni、Cu中的一种或几种；其前驱体分别为对应过渡金属的氯化盐、硝酸盐、乙酸盐、硫酸盐中的一种或几种；含氮碳源为壳聚糖(CTS)、三聚氰胺(MLM)、双氰胺(DCD)中的一种或几种。4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，溶解过渡金属前驱体的溶液分别为乙醇、水。5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，混合溶液的回流温度为60~100℃，回流时间为6~24h。6.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，搅拌至溶剂全部蒸干所用温度为60~100℃。...

【专利技术属性】
技术研发人员：赵国明，高恩远，刘庆，万巧巧，杨洪远，董浩，周海峰，邱鑫，潘昇洋，田志伟，张腾飞，张伟，田原宇，
申请(专利权)人：山东科技大学，
类型：发明
国别省市：山东,37