The invention discloses a novel graphene oxide adsorbent TGO a 5 methyl benzene and three triazole functionalization, and its synthesis method, can be realized on the radioactive waste water in LA / actinide selective adsorption, which belongs to the nuclear waste radioactive wastewater treatment and environmental protection technical field. The adsorbent TGO is only synthesized in two steps, the grafting ratio of ligands is 6.4%, the process is simple, the environment is friendly, the reproducibility is good, and the stability of the product is good. TGO has high adsorption capacity and excellent selective CO adsorption property for lanthanum / actinides under the adsorption conditions under the present invention. The selectivity coefficient is up to 100%, which can realize selective separation of lanthanum / actinide metal ions with monovalent and two valence metal ions. After TGO adsorption of metal ions, it is easy to separate solid and liquid, and can be reused. The invention provides an effective method for the co extraction of lanthanum / actinides in the medium and low discharge waste liquid, and provides a new idea for the separation of lanthanide / actinide.
【技术实现步骤摘要】
一种新型功能化氧化石墨烯材料的制备及其对镧/锕系元素的选择性共吸附
本专利技术涉及一种5-甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂的制备及其对水溶液中多种放射性元素的选择性移除,属于核废物中放射性废水处理及环境保护
技术介绍
目前,以铀作为主要燃料的核能在不断的开发和利用过程中产生大量的核废物,而其中乏燃料的处理过程中会形成大量的高放废液。这些高放废液中包含了不能被萃取的U、Pu,大量的次锕系元素如Am、Np、Cm,镧系元素,一些核裂变产品元素如Tc、Pd、Zr、I、Cs、Sr等,活化产品(Ni,Sb,Zr),结构元素(Fe,Ni,Co,Zr)等。而由采矿、稀土冶金、核工业等产生的低放射性废水中也涉及一些长寿命的元素如90Sr,137Cs,镧系及锕系元素等。镧系和锕系元素的存在带来极大的放射性毒性和生物毒性,为放射性废液的地质处置、储藏及周遭环境和人类健康带来极大的隐患和威胁。如果能将这些镧/锕系元素从废液中移除,其放射性毒性将从数百万年减少到数百年之内便降低到天然铀矿的水平,不仅减少了废液的体积和降低了放射性毒性,也能实现镧/锕系元素的回收利用,符合可持续发展的原则。因此,数种先进的多循环分离流程被提出:首先将镧/锕系元素从放射性废液中一起提取出来,然后再进行镧/锕分离。如欧洲最先提出采用溶解在有机相的DIAMEX或TODGA等共萃取镧/锕系元素,再通过具有高度选择性的萃取剂萃取锕系,从而实现镧/锕分离。然而,采用液液萃取法共提取镧/锕系元素的方法成本相对较高,工艺复杂,易产生大量的有机污染物等,而固相萃取不适合用于大量的高放废液的处理,但可 ...
【技术保护点】
一种5‑甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂的制备及其对镧/锕系元素的选择性共移除,其特征在于具有以下的过程和步骤:(1) 以0.1 ‑ 1 g GO粉末为原料,将其分散在40 ‑ 400 mL的去离子水中,于室温下超声10 ‑ 30 min,之后0.68 ‑ 6.8 g的无水碳酸钾和10 ‑ 100 mL二氯甲烷被加入到分散良好的氧化石墨烯悬浮液中,室温下剧烈搅拌10 ‑ 120 min后,将溴乙酰溴溶于20 ‑ 200 mL二氯甲烷并在冰浴下于1 ‑ 3 h之内逐滴加入前述悬浮液,滴加完毕后,反应混合液于室温下剧烈搅拌24 ‑ 72 h,反应结束后通过减压蒸馏移除混合液中的二氯甲烷,剩余悬浮液于8000转/分钟离心10 ‑ 30 min,得到的固体用去离子水洗涤3 ‑ 6次至悬浮液pH值保持不变,离心后置于20 ‑ 200 mL丙酮中超声分散,减压抽滤(采用0.22 μm的有机微孔滤膜)并用20 ‑ 200 mL丙酮洗涤后置于真空干燥箱中于45
【技术特征摘要】
2017.07.14 CN 20171057680731.一种5-甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂的制备及其对镧/锕系元素的选择性共移除,其特征在于具有以下的过程和步骤:(1)以0.1-1gGO粉末为原料,将其分散在40-400mL的去离子水中,于室温下超声10-30min,之后0.68-6.8g的无水碳酸钾和10-100mL二氯甲烷被加入到分散良好的氧化石墨烯悬浮液中,室温下剧烈搅拌10-120min后,将溴乙酰溴溶于20-200mL二氯甲烷并在冰浴下于1-3h之内逐滴加入前述悬浮液,滴加完毕后,反应混合液于室温下剧烈搅拌24-72h,反应结束后通过减压蒸馏移除混合液中的二氯甲烷,剩余悬浮液于8000转/分钟离心10-30min,得到的固体用去离子水洗涤3-6次至悬浮液pH值保持不变,离心后置于20-200mL丙酮中超声分散,减压抽滤(采用0.22μm的有机微孔滤膜)并用20-200mL丙酮洗涤后置于真空干燥箱中于45oC下干燥过夜,即得棕色粉末状的反应中间体BGO,干燥保存;(2)中间体BGO0.1-1g被分散在10-100mLDMF中,超声15-30min后,加入0.2-2g的5-甲基苯并三氮唑和0.83-8.3g的无水碳酸钾,氮气保护下于85oC回流8-24h,所得悬浮液用0.22μm有机微孔滤膜进行减压抽滤并用DMF洗涤3-6次,将所得固体先后分散在10-100mL去离子水和丙酮中,超声10-30min后用有机微孔滤膜进行抽滤并分别用去离子水和丙酮洗涤3-6次,所得产品在真空干燥箱中于45oC下干燥过夜,即得亮黑色粉末状吸附剂TGO,干燥保存;(3)取上述吸附剂TGO5mg和20mLpH值为1-4.5,浓度为0.1-1.0mmol·L-1的金属离子溶液于50mL锥形瓶中,经5min超声混匀后于室温下振摇2-120min达到吸附平衡后,将混合液通过离心(8000rpm,10min)、抽滤或水相针式滤器进行固液分离,上清液或滤液中阳离子的浓度通过ICP-AES进行分析。2.按权利要求1所述的一种5-甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂TGO的制备方法,其特征在于所使用的反应原料为氧化石墨粉。3.按权利要求1所述的吸附剂TGO的制备方法,其特征在于中间体的制备是通过溴乙酰溴或氯乙酰氯改性GO表面的活性羟基和环氧基。4.按权利要求1所述的吸附剂TGO的制备...
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