MG*MM＇O*(M=Y,稀土金属；M＇=SN,SB,ZR,HF和TA)化合物及其制备方法技术

本发明专利技术是涉及一组新的复合陶瓷氧化物及其制备方法。这组新颖复合陶瓷氧化物具有Ｍｇ↓［２］ＭＭ′Ｏ↓［６＋Ｘ］通式，其中，Ｍ为稀土金属离子、钇或镧，Ｍ′为Ｓｎ、Ｓｂ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔａ和Ｎｂ，－０．５＜ｘ＜＋０．５，该氧化物具有不完善的烧绿石结构。任意金属离子高达８％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。制备此类新颖化合物的方法为：（ａ）按照形成通式为Ｍｇ↓［２］ＭＭ′Ｏ↓［６＋Ｘ］的化合物所要求的摩尔比Ｍｇ∶Ｍ∶Ｍ′＝２∶１∶１来混合镁、Ｍ和Ｍ′的化合物（其中Ｍ可以为钇、镧或任意稀土元素；Ｍ′为锑、锡、锆或钽）。任意金属离子高达８％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。（ｂ）在步骤（ｉ）中使用的化合物可以选自它们的氧化物、碳酸盐、氯化物、烷氧化物、硝酸盐、硫酸盐等，并且所用的盐优选选自氧化物或碳酸盐。（ｃ）在步骤（ｉ）中得到的混合物可以采用球磨或者加润湿介质进行混合。润湿介质可以是水、醇、酮或其它任意有机溶剂。干燥所得的球磨浆状物以除去液体，得到干粉，（ｄ）所得混合物在１０００～１６００℃的温度范围内根据需要加热３～５０小时的不同加热时间，加热可以一步完成，或者在加热几小时后把反应物取出，检查其相态形式，并且如果有必要，研磨后再次加热。可以需要高达最多５次的中间研磨。（*该技术在2023年保护过期，可自由使用*）

MG*MM 'O* (M=Y, rare earth metals, M', =SN, SB, ZR, HF and TA) compounds and methods of making the same

The invention relates to a new set of composite ceramic oxides and a preparation method thereof. This group of novel ceramic composite oxides with Mg: 2 MM O: \6X ': the M formula for the rare earth metal ions, yttrium or lanthanum, Sn, Sb, M' Zr, Hf, Ta and Nb, 0.5 < x < 0.5, the oxide with pyrochlore structure is not perfect. The minor composition changes of any metal ion up to 8% are permissible for the formation of desired phase states. Methods of preparing such novel compounds as: (a) according to the formula is formed: 2 compounds Mg MM 'O: 6 + X the molar ratio of Mg: M: M' = 2: 1: 1 mg, M and M 'hybrid compounds (wherein M is y La, or any rare earth elements; M' for antimony, tin, zirconium and tantalum). The minor composition changes of any metal ion up to 8% are permissible for the formation of desired phase states. (b) in step (I) compounds in use can be selected from their oxides, carbonates, chlorides, alkyl oxide, nitrate, sulfate, and the salt is preferably selected from oxides or carbonates. (c) the mixture obtained in step (I) can be mixed by ball milling or by wetting medium. The wetting medium may be water, alcohol, ketones, or any other organic solvent. The milling slurry drying the obtained powder to remove liquid, (d) the mixture in the temperature range of 1000 ~ 1600 DEG C within 3 to 50 hours according to the heating needs of different heating time, heating can be completed in one step, or in a few hours after the heating reaction removed from the inspection phase and form. If necessary, grinding again after heating. Intermediate grinding can be as much as 5 times as high as possible.

【技术实现步骤摘要】
,稀土金属；m＇=sn,sb,zr,hf和ta)化合物及其制备方法
本专利技术涉及新的一组复合陶瓷氧化物及其制备方法。本专利技术特别涉及通式为Mg2MM’O6+X的新复合陶瓷氧化物以及制备该复合陶瓷氧化物的固态反应方法，其中M为稀土金属离子或Y，M’为Sn、Sb、Zr、Hf、Ta和Nb，该复合陶瓷氧化物具有不完善的烧绿石结构。本专利技术中的复合陶瓷粉末可用于有源和无源的电子器件；可用于对温度稳定、低损耗、高电容率的绝缘器件(dielectric application)；可用于对温度稳定和温度补偿性的电介质、微波电介质和作为共发射的微波组件(co-fired component)；可用于燃料电池的电极；可作为催化剂(固体光催化剂、氧化催化剂)；可作为气体监测传感器；可作为放射性垃圾的可能主体(host)和荧光中心的主体。近年来，对制备及表征通式为A2MM’O6+X的复合陶瓷氧化物的关注在日益增加，其中A＝Ba、Sr和Ca，M＝Y和稀土族，M’＝Sb、Sn、Nb、Zr、Hf和Ta。通式为Ba2MM’O6+X的化合物的以钙钛矿结构结晶。一些化学式为Sr2MM’O6+X的化合物也有报道。它们也具有钙钛矿结构。在这些体系中已有报道的一些化合物包括Sr2GaNbO6、Sr2GaTaO6、Sr2AlNbO6、Sr2AlTaO6、Ca2GaNbO6、Ca2GaTaO6、Ca2AlNbO6、Ca2AlTaO6、Ba2DySnO5.5、Ba2EuNbO6、Ba2ErSbO6、YBa2DySbO6、Ba2PrHfO5.5(J Koshy，K S Kumar，J Kurian，Y P Yadava和A D Damodaran；Rare-earth barium StannatesSynthesis，characterization and potential use as substrate for YBa2Cu3O7-0；Journal of American Ceramic Society；785088-92(1995)；以及C DBradle和V J Fratello；preparation of perovskite oxides for high Tcsuperconductor substrates；Journal of Materials Research，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。这些化合物是以传统的固态反应技术或者以在Bradle和V J Fratello；preparation of perovskite oxides fbr high Tcsuperconductor substrates；Journal of Materials Research，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。这些化合物是以传统的固态反应技术或者以在较低温度下聚合物前体的放热燃烧进行制备(J Koshy，J Kurian，R Jose，AM John，P K Sajith，J James，S P Pai和R Pinto；Bulletin of Material Science，第22卷，第3期，1999年5月，243-249页；A M John，R Jose和J Koshy；Synthesis and rapid densification of nanoparticles of Barium PraseodymiumHafnium Oxide；a complex perovskite；Journal of Nanoparticle research，第3卷，2001年，413-417页)。不过对于化合物Ca2MM’O6+x，除了钙钛矿结构以外，亚稳态的烧绿石结构的一些情况也见诸报道。这些亚稳态的烧绿石结构在大约650～700℃转变为钙钛矿结构(J Koshy，J Kurian，R Jose，Asha M John，P K Sajith，J James，S P Pai和R Pinto″Novel ceramic substratefor high Tc superconductors″Bulletin of Material Science，第22卷，243-249页(1999)；S Ya Istomin，O G D′yachenko和E V Antipov，Synthesis andcharacterization of reduced niobates CaLnNb2O7，Ln＝Y Nd with pyrochlorestructure；Materials Research Bulletin，第32卷，第4期，421-30页，(1997)；JKoshy，J Kurian，P K Sajith，K S Kumar，R Jose，Asha M John和A DDamodaran；Novel ceramic substrate for Bi-cuperate superconductors；美国专利5,741,747，日期为1998年4月21日)。已报道的可能用于电子陶瓷器件的含镁陶瓷氧化物有Sr2MgMoO6、La2MgTiO6、Gd2MgTiO6、Gd2MgZrO6和La2MgGeO6(C D Bradle和V J Fratello，preparation ofperovskite oxides for high Tc superconductor substrates；Journal of MaterialsResearch，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。上述化合物的大部分具有钙钛矿结构。然而，已报道的一些含镁化合物有Ba(Mg1/3Ta2/3)O3、PbMg1/3Nb2/3O3和Bi2M’2/3M”4/3O7，其中M’＝Zn、Mg、Ni、Sc、In和Cu，M”＝Nb和Ta(M valant和P K Davis；Synthesis and dielectric properties ofpyrochlore solid solutions in the Bi2O3-ZnO-Nb2O5-TiO2system，Journal ofMaterila Science 34(1999)5437-5442)。其中一些含镁化合物具有烧绿石结构。然而，还没有报道具有钙钛矿结构或烧绿石结构的Mg2MM’O6+x型化合物。烧绿石结构具有通式为A2B2O7的结构，其中A原子和B原子分别与另外的氧原子形成8配位和6配位。近年来合成了许多具有更复杂组成(AA’)2(BB)2O7的烧绿石化合物。对于任何烧绿石化合物存在的可能性，有两个标准(1)在A位上的与在B位上的阳离子的离子半径之比必须在1.46至1.80之间；(2)不同离子的化合价必须使化合物为中性。(Y Xuan，R Liu和Y Q Jia；Synthesis of a new series of compounds RE2Co2/3Nb4/3O7andstability diagram of RE2B2/3′B4/3″O7 pyrochlore compounds；MaterialsChemistry and P本文档来自技高网...

【技术保护点】
通式为Ｍｇ↓［２］ＭＭ’Ｏ↓［６＋Ｘ］的新颖化合物，其中，Ｍ为Ｙ、Ｌａ或稀土金属，Ｍ’为Ｓｎ、Ｓｂ、Ｚｒ和Ｔａ，０．５＜ｘ＜０．５，该化合物具有烧绿石结构，任意金属离子高达８％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员：J雅梅斯，S桑迪库玛，KVPO娜拉，
申请(专利权)人：科学与工业研究委员会，
类型：发明
国别省市：IN[印度]