本发明专利技术公开了一种制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法。该方法包括下述步骤：1)制备石墨烯晶体管器件阵列；其中，所述石墨烯晶体管器件阵列中的导电沟道为石墨烯；在所述石墨烯上设有一个通道，所述通道上间隔设有长度为1-10nm的DNA序列连接部位，该连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；2)对石墨烯电极的分子连接器件用TritonX-100浸泡0.5-3小时；3)将设计的DNA序列连接到纳米间隙中，得到DNA单分子连接器件。将本发明专利技术制备的基于石墨烯电极的单分子连接器件进行电学信号检测，同时设置对照实验，检测结果表明该方法可以有效去除石墨烯电极的分子器件表面的生物分子，有利于提高检测的准确度。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及。
技术介绍
石墨烯是一种新兴的二维平面材料，有很多优良的性质，如它有较高的强度、较高的电子迁移率以及热导率(Geim, A. K. ；Novoselov, K. S. Nature. Mater. 2007,6,183.) 石墨烯由于其良好的导电性和化学稳定性可以作为一种理想的电极材料，我们已经建立在石墨烯的纳米间隙之间通过牢固的酰胺键连接一个或者几个分子构建单分子器件的方法。 该石墨烯分子器件不仅可以有效地连接DNA分子，而且可以承受外界条件刺激。(I Guo, X. et al. Science，2006，311，356. 2 :Guo，X. et al. Nano Lett.，2007，7,1119. 3 :Guo，X.， Gorodetsky, A. A.，Hone，J.，Barton, J. K.，Nuckolls，C. Nat. Nanotechnol. 2008，3，163.)。 但是石墨烯表面可以与生物分子通过η-η效应吸附或者由于生长的石墨烯表面存在一些功能基团，DNA等生物分子与石墨烯表面产生一定的作用，从而对利用石墨烯的纳米间隙定量检测DNA等生物分子产生影响。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供，以克服现有制备方法在石墨烯电极表面残留的生物分子。本专利技术所提供的制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法，包括下述步骤I)制备石墨烯晶体管器件阵列；其中，所述石墨烯晶体管器件阵列中每个石墨烯晶体管器件均包括栅极、源极、漏极和导电沟道，所述导电沟道为石墨烯；其中，在所述石墨烯上设有由电子束刻蚀和氧等离子体刻蚀石墨烯得到的一个通道，所述通道上间隔设有长度为I-IOnm的纳米间隙，即DNA序列连接部位，所述DNA序列连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；2)将步骤I)制备的石墨烯晶体管器件阵列在TritonX-100 (聚乙二醇辛基苯基醚)中浸泡0. 5-3小时；3)将步骤2)处理后的石墨烯晶体管器件阵列中的纳米间隙两侧的石墨烯的末端羧基进行活化，然后与下述序列I)或2)进行纳米间隙中的酰胺键共价连接，得到基于石墨烯电极的分子器件所述序列I)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端经氨基修饰的DNA序列；所述序列2)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端连接氨基修饰的有机分子的DNA序列。经Trion X-100自组装后，通过对照实验证明本专利技术方法能够去除石墨烯电极表面非特异作用的生物分子如DNA等。通过电学测量的I-V曲线检测结合过程，可以得到不同器件之间一致的实验结果，证明本专利技术具有较好的可信性与重现性。本专利技术所述的基于石墨烯电极的分子器件，包括a)石墨烯晶体管器件阵列，所述石墨烯晶体管器件阵列中每个石墨烯晶体管器件均包括栅极、源极、漏极和导电沟道，所述导电沟道为石墨烯；其中，在所述石墨烯上设有由电子束刻蚀和氧等离子体刻蚀石墨烯得到的一个通道，所述通道上间隔设有长度为I-IOnm 的DNA序列连接部位(纳米间隙)，所述DNA序列连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；b)与待测有机生物小分子具有相互作用的末端(3'端和5'端)经氨基修饰的 DNA序列，或与待测有机生物小分子具有相互作用的末端(3'端和5'端)连接氨基修饰的有机分子的DNA序列；其连接于所述DNA序列连接部位。其中，所述栅极为含有厚度为IOO-IOOOnm(如300nm) 二氧化硅层的硅基底，其电阻率为5-20ohm · CnT1 ;所述源极和漏极均由Cr电极层和设于所述Cr电极层上的Au电极层组成，所述Cr电极层厚度为l_100nm(如80nm),所述Au电极层厚度为20_1000nm(如 600nm)。上述步骤I)中制备石墨烯晶体管器件阵列的方法，包括下述步骤i)构建石墨烯晶体管器件阵列；ii)在所述石墨烯晶体管器件阵列的每个石墨烯晶体管器件的石墨烯上旋涂正性电子束光刻胶，用电子束对所述电子束光刻胶进行曝光，得到虚线形状的曝光图案(见图 5)，然后进行氧等离子体刻蚀，使所述石墨烯晶体管器件的源极和漏极之间得到一个通道， 并在所述通道上间隔得到长度为I-IOnm的纳米间隙，所述纳米间隙与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；所述虚线形状的曝光图案中，线条宽度为2-10nm(如5nm)，每段实线的长度为 150-500nm(如 150nm)、实线间距为 20_50nm(如 40nm)。其中，步骤i)中构建石墨烯晶体管器件的方法具体包括下述三个步骤a)在石墨烯上旋涂光刻胶，记为光刻胶1，对光刻胶I进行曝光得到标记图案，在标记图案处依次蒸镀厚度为I-IOOnm (如80nm) Cr层、20-1000nm (如200nm)Au层，除去光刻胶1，在石墨烯曝光位置处留下了蒸镀的金属标记，所述金属标记用于下两步光刻的位置对准标记；其中，所述石墨稀附着于表面具有_■氧化娃层的娃基底上；b)在步骤a得到的有金属标记的石墨烯上旋涂光刻胶2,通过步骤a的标记定位， 曝光，留下条带状的光刻胶将部分石墨烯保护起来，其它部分通过曝光显影将石墨烯曝露出来，用氧等离子体刻蚀掉其它部分曝露的石墨烯，保护在条带状光刻胶下面的石墨烯不被刻蚀得以保留，除去光刻胶2，得到条带状石墨烯，将所述条带状石墨烯在氢气和氩气气氛下于400-450度退火，清洁石墨烯条带的表面；c)在步骤b得到的有石墨烯条带的娃片上旋涂光刻胶3,通过步骤a的标记定位在石墨烯条带上曝光源极和漏极电极图案，所述源极和漏极之间的间距为4-7 μ m，在所述电极图案上依次蒸镀厚度为I-IOOnm(如80nm)的Cr层、厚度为20_1000nm(如600nm)的 Au层作为器件的源极和漏极，除去光刻胶3，得到所述石墨烯晶体管器件阵列。上述步骤a)中所述石墨烯是按照下述方法进行制备的在铜箔上使用化学气相沉积的方法生长大面积连续的单层石墨烯，再将所述石墨烯从铜箔转移到表面具有 IOO-IOOOnm(如300nm) 二氧化硅层的硅基底上；所述表面具有IOO-IOOOnm 二氧化硅层的硅基底的电阻率为5-20ohm · CnT1。其中，转移石墨烯的方法可按照常规方法进行，具体方法如下利用柔性的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)高分子膜做担载，在所述已生长石墨烯的铜箔上旋涂PMMA薄膜，180°C 烘2分钟，然后将样品置于饱和硝酸铁溶液中，将铜箔腐蚀掉，石墨烯包埋在PMMA薄膜中被分离出来。PMMA薄膜携带着石墨烯薄膜可以附着硅基底上，然后用丙酮除去PMMA薄膜即可。步骤ii)中进行氧等离子体刻蚀后，对于没有形成所述纳米间隙的部位可以利用电流烧断法继续处理，逐渐缓慢增大通过电流，石墨烯会在氧化切割的缺陷部位优先断裂， 直至得到所述的纳米间隙。上述步骤3)中对纳米间隙两侧的石墨烯的末端羧基进行活化的方法为将步骤 2)得到的具有纳米间隙的石墨烯分子器件在含有氨基耦合和活化试剂(Sulfo-NHS，EDCI) 的IO-IOOmM(优选50nm)MES缓冲溶液中浸泡8-12小时；所述MES缓冲溶液的pH值为3_10， 所述MES缓冲溶液中Sulfo-NHS (N羟基硫代琥珀酰亚胺)的浓度为5_15mM，EDCI (I-(3- 二甲氨基丙基)-3_乙基碳二亚胺盐酸本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种制备基于石墨烯电极的分子器件的方法，包括下述步骤：1)制备石墨烯晶体管器件阵列；其中，所述石墨烯晶体管器件阵列中每个石墨烯晶体管器件均包括栅极、源极、漏极和导电沟道，所述导电沟道为石墨烯；其中，在所述石墨烯上设有由电子束刻蚀和氧等离子体刻蚀石墨烯得到的一个通道，所述通道上间隔设有长度为1?10nm的纳米间隙，即DNA序列连接部位，所述DNA序列连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；2)将步骤1)制备的石墨烯晶体管器件阵列在聚乙二醇辛基苯基醚中浸泡0.5?3小时；3)将步骤2)处理后的石墨烯晶体管器件阵列中的纳米间隙两侧的石墨烯的末端羧基进行活化，然后与下述序列1)或2)进行纳米间隙中的酰胺键共价连接，得到基于石墨烯电极的分子器件：所述序列1)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端经氨基修饰的DNA序列；所述序列2)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端连接氨基修饰的有机分子的DNA序列。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：郭雪峰，高力，
申请(专利权)人：北京大学，
类型：发明
国别省市：
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。