【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及环境催化，具体而言，涉及一种纳米级金属负载ssz-39分子筛、制备及作为脱硝催化剂的应用。
技术介绍
1、随着工业化进程的加快和交通运输的增长，氮氧化物(nox)的排放量不断增加，严重威胁到环境质量和人类健康。nox是大气污染物中的重要成分之一，其排放不仅会导致酸雨和光化学烟雾等环境问题，还对大气臭氧层的破坏起到了推动作用。为了减少nox的排放，人们开展了各种控制技术的研究和应用。其中，nh3-scr技术因其高效、选择性好的特点而备受关注。这种技术不仅适用于工业废气处理，还可以广泛应用于汽车尾气的净化。在nh3-scr技术中，催化剂被认为是关键因素。目前，cu-ssz-13分子筛(具有cha结构)因其极高的scr活性、出色的抗chx中毒性能和良好的水热稳定性而被视为最有前途的nh3-scr催化剂之一。然而，cu-ssz-13催化剂存在一些问题，如易受到硫化物的中毒作用和在nh3-scr反应中生成n2o副产物。相比于cu-ssz-13，fe-ssz-13在nh3-scr反应中表现出优异的抗硫性能和n2选择性。因此，联合使用cu-ssz-13和fe-ssz-13催化剂可以充分利用cu-ssz-13的高催化活性、抗chx中毒性能和水热稳定性，以及fe-ssz-13的抗硫性能和n2选择性。除了cu-ssz-13和fe-ssz-13，人们还对其他类型的分子筛进行了研究。为了充分发挥cu基和fe基ssz-39分子筛各自的优势，提高催化剂的整体性能，有必要对这两种分子筛进行系统的研究。
2、值得一提的是，常规的ssz
技术实现思路
1、本专利技术针对现有技术的不足，提供了一种制备纳米级金属负载ssz-39分子筛的方法。所得到的纳米级的cu和fe负载ssz-39分子筛催化剂在nh3-scr反应中表现出诸多优点，包括高催化活性、良好的n2选择性和热稳定性等。这些优点使得纳米级的cu和fe负载ssz-39分子筛成为一种有潜力的脱硝催化剂，在工业废气和汽车尾气净化领域具有广泛的应用前景。
2、根据本专利技术第一方面，提供了一种纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，包括以下步骤：
3、(1)将络合剂加入水中，形成络合剂水溶液，将金属盐加入该络合剂水溶液中，充分混匀后，形成金属络合物；将无机碱、铝源、有机模板剂和硅源加入水中，得到硅铝酸盐凝胶混合物；
4、(2)将步骤(1)得到的硅铝酸盐凝胶混合物与金属络合物混合，并加入ssz-39分子筛作为晶种，然后进行水热反应，水热反应结束后，对所得固体粉末进行抽滤、洗涤、干燥和铵交换处理；然后进行煅烧处理以去除有机模板剂，得到金属负载的ssz-39分子筛；
5、(3)将得到的金属负载的ssz-39分子筛作作为下一轮水热反应的晶种，按照步骤(2)的过程至少重复一次，直至得到纳米级金属负载ssz-39分子筛。
6、优选地，步骤(3)中，所述重复的次数为2-4次。
7、优选地，所述金属盐为铁盐和/或铜盐；
8、优选地，所述铁盐为fecl2、feso4、fe2(so4)3、fe(no3)3；所述铜盐为cucl2、cuso4或cu(no3)2。
9、优选地，步骤(1)中，所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、二乙胺、三乙胺、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种；
10、所述无机碱为lioh、naoh、koh、csoh中的任意一种或几种混合物；
11、所述模板剂为n,n-二甲基-3,5-二甲基哌啶鎓盐、n,n-二乙基-3,5-二甲基哌啶鎓盐、n,n-二甲基-2,6-二甲基哌啶鎓盐、n,n-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓盐中的任意一种或几种混合物；
12、优选地，步骤(1)中，所述铝源、硅源、无机碱、有机模板剂、水、金属盐、络合剂的物质量之比为铝源：硅源：无机碱：有机模板剂：水：金属盐：络合剂＝(0.017～0.15):(0.1～2.5):(0.03～0.2):(0.01～1.0):(0.5～1.4):(0.0006～0.003):(0.0006～0.003)；
13、步骤(2)中所述晶种的添加量为步骤(1)中硅源添加量的3～10wt.％。
14、优选地，所述水热反应的温度为160～200℃，反应时间为2～7天；
15、所述铵交换所用铵盐为(nh4)2so4、nh4cl或nh4no3中的任意一种或几种混合物；
16、所述煅烧的温度为400～700℃，煅烧时间为2～6h。
17、根据本专利技术另一方面，提供了本专利技术方法制备得到的纳米级金属负载ssz-39分子筛，其特征在于，所述纳米级金属负载ssz-39分子筛的晶粒尺寸为1～100nm；
18、优选地，所述纳米级金属负载ssz-39分子筛的晶粒尺寸为50～100nm。
19、根据本专利技术另一方面，提供了所述的纳米级金属负载ssz-39分子筛用于脱硝催化剂的应用。
20、根据本专利技术另一方面，提供了一种选择性催化还原装置，包括纳米级金属负载ssz-39分子筛。
21、根据本专利技术另一方面，提供了一种移动源和/或固定源尾气处理系统，包括所述的选择性催化还原装置。
22、通过本专利技术所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
23、实施例1制备得到的fe-ssz-39分子筛具有纳米级尺寸(50nm左右)，而对比例1制备得到的fe-ssz-39分子筛则具有微米级尺寸(2.5μm左右)。实施例1的纳米级fe-ssz-39相较于对比例1的微米级fe-ssz-39分子筛，在nh3-scr反应中展现出更优的活性。这是因为纳米级fe-ssz-39具有更小的尺寸，提供了更多的活性位点和更大的比表面积，从而增加了与反应物之间的接触面积，促进了反应的进行。此外，在低温下，实施例1的纳米级fe-ssz-39分子筛的n2选择性略优于对比例1的微米级fe-ssz-39分子筛。经过750℃的老化处理后，实施例1和对比例1的fe-ssz-39分子筛的nh3-scr活性都有所下降。然而，实施例1的fe-ssz-39分子筛仍然展现出较高的活性，相较于对比例1的fe-ssz-39分子筛本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种纳米级金属负载SSZ-39分子筛的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述重复的次数为2-4次。
3.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛的制备方法，其特征在于，所述金属盐为铁盐和/或铜盐；
4.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、二乙胺、三乙胺、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种；
5.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述铝源、硅源、无机碱、有机模板剂、水、金属盐、络合剂的物质量之比为铝源：硅源：无机碱：有机模板剂：水：金属盐：络合剂＝(0.017～0.15):(0.1～2.5):(0.03～0.2):(0.01～1.0):(0.5～1.4):(0.0006～0.003):(0.0006～0.003)；
6.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载SSZ-39
7.如权利要求1-6任意一项方法制备得到的纳米级金属负载SSZ-39分子筛，其特征在于，所述纳米级金属负载SSZ-39分子筛的晶粒尺寸为1～100nm；
8.如权利要求7所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛用于脱硝催化剂的应用。
9.一种选择性催化还原装置，其特征在于，包括权利要求7所述的纳米级金属负载SSZ-39分子筛。
10.一种移动源和/或固定源尾气处理系统，其特征在于，包括权利要求9所述的选择性催化还原装置。
...【技术特征摘要】
1.一种纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述的纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述重复的次数为2-4次。
3.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，其特征在于，所述金属盐为铁盐和/或铜盐；
4.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、二乙胺、三乙胺、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种；
5.如权利要求1或2所述的纳米级金属负载ssz-39分子筛的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述铝源、硅源、无机碱、有机模板剂、水、金属盐、络合剂的物质量之比为铝源：硅源：无机碱：有机模板剂：水：金属盐：络合剂＝(0.017～0.1...
【专利技术属性】
技术研发人员：李涛，明淑君，程春晖，丁乾召，李新楠，
申请(专利权)人：华中科技大学，
类型：发明
国别省市：
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