【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及可再生能源驱动的固碳、固氮及高附加值化学品电合成领域，尤其涉及一种基于等离子体辅助电催化的同步固碳-固氮的装置及方法。
技术介绍
1、我国是最大的二氧化碳(co2)排放国，占全球排放总量近30％。近年来，我国将co2减排列为国家重大战略，出台了一系列固碳减排政策和措施。此外氮气(n2)作为自然界最重要的组成元素之一，在人类社会发展中起着至关重要的作用。然而n2的极高键能(n≡n,948kj/mol)和稳定的电子结构导致的解离活化难问题使n2很难被直接转化利用。为此，可再生能源驱动的碳氮协同固定以及基于碳氮元素的绿色高效燃料合成或基础化学品的高值化利用技术，是突破地域和资源等限制的关键，也是构建面向未来可持续能源体系的核心。
2、电催化作为常温常压的能源小分子转化技术，可以消纳可再生能源产生的富余电能进行电能-化学能转化，将碳氮小分子合成高附加值工业化学品。对于电催化碳氮合成领域目前已进行了一定的探索，其优势在于可以利用自然界富集的n2作为氮源，利用co2作为碳源，通过灵活调控反应微环境，实现目标产物合成。相比化石燃料驱动的工业多级复合路径，电催化技术更加温和、便捷，可通过模块化的设备装置，因地制宜地消纳和利用当地的太阳能、风能等时空波动性电能，实现小型化、分布式的固碳-固氮转化利用。
3、然而，目前电催化同步固碳-固氮的发展仍受到制约，n2难溶于水系电解液体系中，且氮氮三键和碳氧双键的强键能(948kj/mol和728kj/mol)使其难以解离。此外，竞争性的析氢反应(her)也制约了碳氮转
技术实现思路
1、本专利技术目的在于针对目前技术的弊端，提出一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置及方法，采用等离子体辅助电催化技术，实现空气(氮气)与二氧化碳的共活化转化。利用介质阻挡放电等离子体形成振动激发态的碳氮活性粒子，降低惰性分子解离的反应能量势垒，在膜电极电解槽的阴极催化界面上进行合理设计，构筑等离子体-气-液-固四相反应界面，通过调制催化微观环境实现对各类碳氮产物的定向高效合成，耦合太阳能光伏发电技术作为反应装置能量来源，改善现有工艺反应条件严苛、工艺设施复杂、碳排放大，环境污染重等缺陷，实现全过程零碳转化。
2、本专利技术的目的是通过以下技术方案来实现的。一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，该装置包括：太阳能光伏发电模块、电源调制模块、等离子体辅助电催化模块：
3、所述太阳能光伏发电模块与电源调制模块连接，将波动性直流电转化为设定电压及频率的交流电，为等离子体辅助电催化模块供电；
4、所述等离子体辅助电催化模块用于通过等离子体将空气或惰性氮气与二氧化碳分子活化至非热力学平衡的振动激发态，振动激发态的活性碳氮基团在电催化界面上定向转化，在等离子体辅助下通过调节电解液、离子交换膜、流道参数在阴极形成等离子体-气-液-固四相界面，通过调节阴极电势、催化剂种类实现对氮气与二氧化碳向氨、乙烯、乙醇、一氧化碳的选择性催化转化，或者进行有机偶联形成尿素、酰胺。
5、进一步地，太阳能光伏发电模块由太阳能光伏板与储能蓄电池组成，太阳能光伏板捕集可再生能源为装置提供能量，储能蓄电池短暂储存盈余电能。
6、进一步地，电源调制模块由光伏逆变器及其附加部件组成，将太阳能光伏发电模块产生的可变直流电压转换为装置稳定工作所需频率及电压的交流电。
7、进一步地，等离子体辅助电催化模块由介质阻挡放电等离子体发生器与膜电极电解槽组成，其中介质阻挡放电等离子体用于氮氮三键以及碳氧双键的解离活化，通过振动激发目标分子形成非热力学平衡的等离子体相活性粒子，克服化学反应所需的吉布斯自由能垒；膜电极电解槽用于电催化定向转化，在等离子体辅助下在阴极形成等离子体-气-液-固四相界面，在催化剂作用下实现对等离子体相活性粒子向氨、一氧化碳、乙烯、尿素、酰胺产物的选择性合成。
8、另一方面，本专利技术还提供了一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，该方法包括以下步骤：
9、(1)将太阳能光伏发电模块采集的能量输入电源调制模块进行调节转化，将波动性供应的直流电调制为满足等离子体辅助电催化模块稳态工作的功率与电压的交流电，形成稳态工作条件；
10、(2)将空气(或氮气)及二氧化碳通入等离子体辅助电催化模块的介质阻挡放电等离子体发生器中，调节介质阻挡放电等离子体发生器的物理特性和放电参数以形成气体击穿，由此构建非热力学平衡的等离子体相环境，实现对氮气及二氧化碳分子的共活化，形成振动激发态的碳氮粒子；
11、(3)将振动激发态的碳氮粒子通入等离子体辅助电催化模块的膜电极电解槽的阴极，通过调节电解液、离子交换膜、流道等参数形成稳定的等离子体-气-液-固四相反应界面，通过调控阴极电势、催化剂种类实现对振动激发态的碳氮粒子向氨、一氧化碳、乙烯、尿素、酰胺产物的定向合成。
12、进一步地，等离子体辅助电催化模块的介质阻挡放电等离子体发生器的物理特性调节是输入电压调节和载气调节，输入电压调节范围为5000kv～8000kv，载气调节是空气或氮气：二氧化碳比例为5:1～1:5；放电参数调节是频率调节，频率调节范围是7500hz～9000hz；介质阻挡放电等离子体发生器是单个，或并联2-10个反应器形成阵列。
13、进一步地，等离子体辅助电催化模块的膜电极电解槽的电解液是0.1mol/l～1mol/l浓度的氢氧化钾溶液、0.1mol/l～1mol/l浓度的碳酸氢钾溶液、0.05mol/l～0.5mol/l浓度的硫酸钠溶液中的一种；离子交换膜是阴离子交换膜、双极膜中的一种；流道是平行流道、蛇形流道、指叉形流道种的一种；阴极催化剂是铜镍合金、纳米银、铜钴纳米颗粒、氧化铟纳米棒、铜-氧化亚铜纳米团簇种的一种。
14、本专利技术的有益效果：
15、(1)能量效率高。利用等离子体将惰性粒子温和激发至非热力学平衡的振动激发态，规避了传统电催化在活化氮氮三键和碳氧双键时的能量势垒；
16、(2)环境效益好。利用可再生能源在常温常压的条件下实现同步固氮-固碳，规避了高温高压的反应条件，在全过程零碳的基础上实现碳氮高附加值产品合成；
17、(3)产物选择性可调。通过对催化界面进行有序调控，使装置可以根据下游需求定向合成氨、一氧化碳、乙烯、尿素、酰胺等产物，广泛匹配适应各类不同的应用场景。
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1.一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，其特征在于，该装置包括：太阳能光伏发电模块、电源调制模块、等离子体辅助电催化模块：
2.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，太阳能光伏发电模块由太阳能光伏板与储能蓄电池组成，太阳能光伏板捕集可再生能源为装置提供能量，储能蓄电池短暂储存盈余电能。
3.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，电源调制模块由光伏逆变器及其附加部件组成，将太阳能光伏发电模块产生的可变直流电压转换为装置稳定工作所需频率及电压的交流电。
4.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，等离子体辅助电催化模块由介质阻挡放电等离子体发生器与膜电极电解槽组成，其中介质阻挡放电等离子体用于氮氮三键以及碳氧双键的解离活化，通过振动激发目标分子形成非热力学平衡的等离子体相活性粒子，克服化学反应所需的吉布斯自由能垒；膜电极电解槽用于电催化定向转化，在等离子体辅助下在阴极形成等离子体-气-液-固四相界面，在催化剂作用下实现对等离子体相
5.一种基于权利要求1-4任一项所述装置的等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
6.根据权利要求5所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，其特征在于，等离子体辅助电催化模块的介质阻挡放电等离子体发生器的物理特性调节是输入电压调节和载气调节，输入电压调节范围为5000kV～8000kV，载气调节是空气或氮气：二氧化碳比例为5:1～1:5；放电参数调节是频率调节，频率调节范围是7500Hz～9000Hz；介质阻挡放电等离子体发生器是单个，或并联2-10个反应器形成阵列。
7.根据权利要求5所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，其特征在于，等离子体辅助电催化模块的膜电极电解槽的电解液是0.1mol/L～1mol/L浓度的氢氧化钾溶液、0.1mol/L～1mol/L浓度的碳酸氢钾溶液、0.05mol/L～0.5mol/L浓度的硫酸钠溶液中的一种；离子交换膜是阴离子交换膜、双极膜中的一种；流道是平行流道、蛇形流道、指叉形流道种的一种；阴极催化剂是铜镍合金、纳米银、铜钴纳米颗粒、氧化铟纳米棒、铜-氧化亚铜纳米团簇种的一种。
...【技术特征摘要】
1.一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的方法，其特征在于，该装置包括：太阳能光伏发电模块、电源调制模块、等离子体辅助电催化模块：
2.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，太阳能光伏发电模块由太阳能光伏板与储能蓄电池组成，太阳能光伏板捕集可再生能源为装置提供能量，储能蓄电池短暂储存盈余电能。
3.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，电源调制模块由光伏逆变器及其附加部件组成，将太阳能光伏发电模块产生的可变直流电压转换为装置稳定工作所需频率及电压的交流电。
4.根据权利要求1所述的一种等离子体辅助电催化同步固碳-固氮的装置，其特征在于，等离子体辅助电催化模块由介质阻挡放电等离子体发生器与膜电极电解槽组成，其中介质阻挡放电等离子体用于氮氮三键以及碳氧双键的解离活化，通过振动激发目标分子形成非热力学平衡的等离子体相活性粒子，克服化学反应所需的吉布斯自由能垒；膜电极电解槽用于电催化定向转化，在等离子体辅助下在阴极形成等离子体-气-液-固四相界面，在催化剂作用下实现对等离子体相活性粒子向氨、一氧化碳、乙烯、尿素、酰胺产...
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