本发明专利技术属于太阳能电池技术领域，提供一种低温碳电极材料嵌入式界面修饰组装的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。将乳化剂、单体和水混合得均相溶液，然后将其和引发剂混合进行聚合得聚合物纳米球；将杂原子化合物水溶液和纳米球混合、干燥、碳化，得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球；将碳纳米球、石墨、炭黑、粘结剂和溶剂混合得浆料；将浆料烧结，与溶剂混合、研磨得碳电极浆料；将SnO2量子点溶液预热后涂覆在导电玻璃上，退火得电子传输层；制备表面嵌有碳纳米球的钙钛矿薄膜；在钙钛矿薄膜上涂覆碳电极浆料，低温固化得碳电极，组装成钙钛矿太阳能电池。本发明专利技术工艺简单、成本低，材料来源广泛，优化空间大，可操作性强，具有广阔的商业应用前景。前景。前景。
【技术实现步骤摘要】
一种低温碳电极材料嵌入式界面修饰组装成的钙钛矿太阳能电池及其制备方法
[0001]本专利技术涉及太阳能电池
，尤其涉及一种低温碳电极材料嵌入式界面修饰组装成的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
技术介绍
[0002]随着人们环保意识不断加强，开发利用清洁能源已经成为世界各国解决能源问题的重要措施。太阳能具有总量大、分布广、无排放等优点，在清洁能源领域占据重要的地位。人们已经开发出多种途径利用太阳能资源，其中，太阳能电池可以将太阳能直接转化成电能，是太阳能资源利用最有前途的方式之一。作为第三代太阳能电池，钙钛矿太阳能电池具有成本低、效率高、制备简单等优点，最近十多年以来一直保持快速发展，是第三代太阳能电池中当之无愧的翘楚。
[0003]虽然目前钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到了25.7％，但商业化之路还很漫长。与早已实现商业化应用的硅基太阳能电池相比，钙钛矿太阳能电池在光电转换效率方面已经非常接近，在制备成本方面有着更明显的优势，但稳定性差已经成为钙钛矿太阳能电池目前最大的短板。研究发现，除了钙钛矿本身的不稳定性外，空穴传输层和背电极对器件稳定性的影响也是无法忽视的：(1)大部分高效有机空穴传输层易吸湿从而促进钙钛矿结构的分解；(2)金属背电极易离子化穿过有机空穴传输层与钙钛矿反应使器件性能下降；(3)金属电极也很难阻挡水分对钙钛矿层的侵蚀。幸运的是，人们发现碳是一种非常有希望的电极材料，因为碳材料成本低、稳定性好、对离子迁移惰性以及固有的疏水性，因此采用碳电极有利于提高器件的稳定性。
[0004]目前，碳基钙钛矿太阳能电池根据碳电极的制备主要分为三类：介孔型、嵌入型和刮涂型碳基钙钛矿太阳能电池。其中，介孔型碳基钙钛矿太阳能电池通常需要先高温固化碳电极，这限制了其在柔性器件领域的应用，而且钙钛矿前驱液是固化好碳电极后再渗透到器件内部，钙钛矿薄膜的质量难以调控，使器件光伏性能的提高受到制约。嵌入型碳基钙钛矿太阳能电池的碳电极在制备过程中无法通过添加粘结剂来提高碳材料之间的粘结强度，这主要是因为在碳电极中引入粘结剂会影响钙钛矿前驱体组分的渗透，进而不利于高质量钙钛矿晶体的生成。由于嵌入型碳基钙钛矿太阳能电池的碳电极材料之间没有粘结剂连接，而范德华力不足以使碳材料之间紧密连接，导致碳电极的机械强度低，容易破裂，在碳电极内部难以形成良好的电荷传输网络，限制了嵌入型碳基钙钛矿太阳能电池性能的提高。刮涂型碳基钙钛矿太阳能电池因其碳电极是直接涂覆在制备好的钙钛矿薄膜上形成，对钙钛矿薄膜的制备无影响，制备工艺简单，且各结构层薄膜质量优化空间大，成为非常有发展前景的钙钛矿太阳能电池之一。但刮涂型碳电极仍存在一些缺点，如刮涂的碳电极低温处理会有大量粘结剂残留，影响碳电极的导电性和空穴提取率；而高温处理虽减少了粘结剂的影响，但高温过程会引起钙钛矿结构破坏，也使碳电极易出现裂纹，导致器件性能下降。此外，碳基钙钛矿太阳能电池还存在结构层界面能级失配、背界面接触差、碳电极对空
穴提取效率低及钙钛矿薄膜表面缺陷态多等不利因素导致电荷复合严重，使器件的效率与常规钙钛矿太阳能电池相比仍有较大的差距。
[0005]因此，开发设计一种具有新型结构和组成的碳电极及其制备工艺以有效解决碳基钙钛矿太阳能电池存在的碳电极导电性或连接性差、界面能级不匹配和背界面接触差、碳电极对空穴提取速率低和钙钛矿薄膜表面缺陷态多等问题进一步提高器件的光伏性能成为一个重要的研究课题。
技术实现思路
[0006]本专利技术的目的在于提供一种低温碳电极材料嵌入式界面修饰组装成的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，以解决现有技术中碳基钙钛矿太阳能电池存在的缺陷。
[0007]为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供以下技术方案：
[0008]本专利技术提供了一种低温碳电极的制备方法，包含如下步骤：
[0009](1)将乳化剂、单体和水混合，得到均相溶液；
[0010](2)将均相溶液和引发剂混合后进行聚合反应，得到聚合物纳米球；
[0011](3)将杂原子化合物水溶液和步骤(2)所得聚合物纳米球混合后顺次进行干燥、碳化，得到氮和杂原子共掺杂的碳纳米球；
[0012](4)将步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球、石墨、炭黑、粘结剂和溶剂混合，得到浆料；
[0013](5)将步骤(4)所得浆料烧结，然后与溶剂混合、研磨，得到碳电极浆料；
[0014](6)将SnO2量子点溶液预热后涂覆在导电玻璃上，退火处理得到SnO2电子传输层；
[0015]所述SnO2量子点溶液由氯化亚锡、硫脲和水混合后反应得到；
[0016](7)一步法制备钙钛矿薄膜：将APbX3前驱体溶液涂覆在步骤(6)所得SnO2电子传输层上，然后滴加含有步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球的反溶剂，退火后形成表面有杂原子共掺杂碳纳米球嵌入的钙钛矿薄膜；其中，A为甲胺基团、甲脒基团或Cs；X为I、Br或Cl；
[0017]多步法制备钙钛矿薄膜：将PbX2溶液涂覆在步骤(6)所得SnO2电子传输层上，退火得到PbX2薄膜；然后将含有步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球的AY溶液涂覆在PbX2薄膜上，退火形成表面有杂原子共掺杂碳纳米球嵌入的钙钛矿薄膜；其中，X为I、Br或Cl，A为甲胺基团、甲脒基团或Cs；Y为I、Br或Cl；
[0018](8)在步骤(7)所得钙钛矿薄膜上涂覆步骤(5)制备的碳电极浆料，固化后得到低温碳电极，组装成钙钛矿太阳能电池；
[0019]其中，碳电极浆料和钙钛矿薄膜的制备无先后顺序的限制。
[0020]优选的，所述步骤(1)中单体包含吡咯、苯胺、丙烯酰胺类化合物、乙烯基吡啶、乙烯基咪唑中的一种或几种；所述均相溶液中乳化剂的浓度为0.001～0.01mol/L，单体的浓度为0.04～1mol/L；
[0021]所述步骤(2)中引发剂包含过硫酸盐、氯化铁、过氧化氢、过氧化氢衍生物、水溶偶氮化合物、过硫酸盐
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亚硫酸氢盐体系、过氧化氢
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亚铁盐体系、有机过氧化氢
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亚铁盐体系、过硫酸盐
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硫醇体系、氯酸盐
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亚硫酸氢盐体系的一种或几种，引发剂的用量为10～90mg/mL；所述聚合反应的温度为
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5～5℃，时间为10～30h。
[0022]优选的，所述步骤(3)杂原子化合物的组成元素中包含B、P、F、S、O、Cl、Br、I的一种或几种；
[0023]所述杂原子化合物水溶液的浓度为0.02～0.09mol/L；
[0024]所述杂原子化合物水溶液中的水与步骤(1)中水的体积比为5～30:50～100。
[0025]优选的，所述步骤(3)杂原子化合物包含硼酸、硼氢化钠、磷酸、磷酸二氢铵、次磷酸钠、聚偏氟乙烯、氟化铵、3
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巯基丙酸、硫脲、次氯酸盐、氯化铵、溴化铵、碘化铵、碘化钾的一种或几种；
[0026]所述碳化的升温速率为1～1本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
1.一种低温碳电极材料嵌入式界面修饰组装成的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包含如下步骤：(1)将乳化剂、单体和水混合，得到均相溶液；(2)将均相溶液和引发剂混合后进行聚合反应，得到聚合物纳米球；(3)将杂原子化合物水溶液和步骤(2)所得聚合物纳米球混合后顺次进行干燥、碳化，得到氮和杂原子共掺杂的碳纳米球；(4)将步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球、石墨、炭黑、粘结剂和溶剂混合，得到浆料；(5)将步骤(4)所得浆料烧结，然后与溶剂混合、研磨，得到碳电极浆料；(6)将SnO2量子点溶液预热后涂覆在导电玻璃上，退火处理得到SnO2电子传输层；所述SnO2量子点溶液由氯化亚锡、硫脲和水混合后反应得到；(7)一步法制备钙钛矿薄膜：将APbX3前驱体溶液涂覆在步骤(6)所得SnO2电子传输层上，然后滴加含有步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球的反溶剂，退火后形成表面有杂原子共掺杂碳纳米球嵌入的钙钛矿薄膜；其中，A为甲胺基团、甲脒基团或Cs；X为I、Br或Cl；多步法制备钙钛矿薄膜：将PbX2溶液涂覆在步骤(6)所得SnO2电子传输层上，退火得到PbX2薄膜；然后将含有步骤(3)所得氮和杂原子共掺杂的碳纳米球的AY溶液涂覆在PbX2薄膜上，退火形成表面有杂原子共掺杂碳纳米球嵌入的钙钛矿薄膜；其中，X为I、Br或Cl，A为甲胺基团、甲脒基团或Cs；Y为I、Br或Cl；(8)在步骤(7)所得钙钛矿薄膜上涂覆步骤(5)制备的碳电极浆料，固化后得到低温碳电极，组装成钙钛矿太阳能电池；其中，碳电极浆料和钙钛矿薄膜的制备无先后顺序的限制。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中单体包含吡咯、苯胺、丙烯酰胺类化合物、乙烯基吡啶、乙烯基咪唑中的一种或几种；所述均相溶液中乳化剂的浓度为0.001～0.01mol/L，单体的浓度为0.04～1mol/L；所述步骤(2)中引发剂包含过硫酸盐、氯化铁、过氧化氢、过氧化氢衍生物、水溶偶氮化合物、过硫酸盐
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亚硫酸氢盐体系、过氧化氢
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亚铁盐体系、有机过氧化氢
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亚铁盐体系、过硫酸盐
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硫醇体系、氯酸盐
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亚硫酸氢盐体系的一种或几种，引发剂的用量为10～90mg/mL；所述聚合反应的温度为
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5～5℃，时间为10～30h。3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)杂原子化合物的组成元素中包含B、P、F、S、O、Cl、Br、I的一种或几种；所述杂原子化合物水溶液的浓度为0.02～0.09mol/L；所述杂原子化合物水溶液中的水与步骤(1)中水的体积比为5～30:50～100。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)杂原子化合物包含硼酸、硼氢化钠、磷酸、磷酸二氢铵、次磷酸钠、聚偏氟乙烯、氟化铵、3
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巯基丙酸、硫脲、次氯酸盐、氯化铵、溴化铵、碘化铵、碘化钾中的一种或几种；所述碳化的升温速率为1～10℃/min，碳化温度为600～1200℃，碳化时间为2～12h。5.根据权利要求1或2或4所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中氮和杂原子共掺杂的碳纳米球、石墨、炭黑的质量比为(5～9):(2～5):(1～3)；
氮和杂原子共掺杂的碳纳米球、石墨和炭黑三者质量之和、溶剂和粘结剂的质量比为(10～20):(30～45):(0.8～2)；步骤(4...
【专利技术属性】
技术研发人员：贺本林，毛经伟，陈海燕，
申请(专利权)人：中国海洋大学，
类型：发明
国别省市：
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