有机-无机光催化剂AE/FeOOH及其制备方法和应用技术

本发明专利技术公开了一种有机

【技术实现步骤摘要】
有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH及其制备方法和应用


[0001]本专利技术属于光催化
，涉及一种有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，以及该光催化剂的制备方法，同时还涉及该光催化剂在光芬顿降解有机污染物反应中的应用。

技术介绍

[0002]近些年来，由于人口的快速增长，工业的迅速发展等原因，水体中有机污染物的种类和浓度显著增加，而这些有机污染物对环境和人类健康造成严重威胁。越来越多的人工合成污染物包括染料、制药废水、洗涤剂、农药、塑料等有机污染物浓度高，组分复杂，色度高，且难生化降解，已成为生态系统和人类健康的主要威胁，因此，发展高效的有机污染物去除方法是现阶段亟待需要解决的问题。
[0003]目前，许多不同种类的方法(吸附、生物降解、化学氧化和纳滤等)已用于去除水环境中的污染物，其中高级氧化工艺(AOPs)由于其高氧化能力和环境兼容性，已被发现能有效去除有机污染物，是目前研究的热门领域。其中，光催化被认为是降解各种污染物的一种有效、方便的操作方法。光催化剂FeOOH是一种普遍存在的窄带隙半导体，在非均相光催化氧化过程中表现出可见光响应和稳定性。此外，FeOOH作为一种芬顿试剂，由于资源丰富、广泛存在于自然界中，成本相对较低，且有效pH范围较宽，也引起了广泛关注。根据研究结果，芬顿和光催化技术的结合可以使Fe
3+
与光生电子反应形成Fe
2+
，从而在一定程度上增加Fe
3+
/Fe
2+
的氧化还原循环，并有效分离电子
‑
空穴对。基于以上优点，FeOOH被用作降解有机污染物的光芬顿催化剂。然而，科学研究表明，单一光芬顿催化剂光催化效率较差。许多研究也已经报告，半导体耦合是改善基于FeOOH的非均相光芬顿催化剂的光催化活性的有效手段之一。
[0004]芦荟大黄素(AE)是一种广泛分布于大黄、何首乌、芦荟、茜草和决明子等植物中的光敏剂，它属于羟基分布在苯环两侧的羟基蒽醌，是单蒽核类1,8
‑
二羟基蒽醌衍生物，其分子结构中具有酚羟基和羰基及完整大π键共轭体系，有较强的超离域度，具有氧化还原性。更为重要的是芦荟大黄素具有醌式结构属于蒽醌类化合物，可作为电子转移通道或者单独的主催化剂，不仅能够担当电子转移通道的角色，即e
‑
在蒽醌类化合物内以电荷的形式转移，蒽醌同时可被还原为氢醌、蒽醇等；同时蒽醌类化合物还能作为主体光催化剂吸光并产生光生载流子，光生活性物种的氧空位(h
+
)又可将其氧化为蒽醌，如此能够有效提高e
‑
转移速率，分离电子空穴对，提高光催化效率。

技术实现思路

[0005]本专利技术所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供一种有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH。该催化剂将中药蒽醌类有机小分子芦荟大黄素引入铁矿物羟基氧化铁中构建异质结，形成有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，利用芦荟大黄素产生光生载流子的特性和较强的π
‑
电子离域效应有效活化FeOOH，提高了FeOOH中载流子的分离效率和Fe
3+
/Fe
2+
的循环能力，从而提高其对有机污染物的光催化降解效率。
[0006]为解决上述技术问题，本专利技术采用的技术方案为：有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，其特征在于，包括无机铁矿物FeOOH和附着在FeOOH表面的蒽醌类有机物质芦荟大黄素AE。
[0007]本专利技术首次将中药蒽醌类有机小分子芦荟大黄素(AE)引入铁矿物羟基氧化铁(FeOOH)中构建Type
‑Ⅰ
型异质结，形成有机
‑
无机半导体耦合的光催化剂。由于单独使用FeOOH降解有机污染物时，其光生电子
‑
空穴对容易重组，Fe
3+
/Fe
2+
之间氧化还原速率常数低，致使FeOOH的催化效率低，限制了其在降解污染物中的实际应用。针对该问题，本专利技术向FeOOH中引入芦荟大黄素有效构建异质结结构，利用芦荟大黄素作为电子转移通道和吸光产生光生载流子的特性，并基于AE本身具有较强的π
‑
电子离域效应，能够促进FeOOH光生载流子电荷分离和迁移，有效活化FeOOH，加速其本身光生电子
‑
空穴对的分离，以此提高FeOOH中载流子的分离效率和Fe
3+
/Fe
2+
的循环能力。因此，AE与FeOOH复合构建具有异质结结构的有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH能够提高对有机污染物的光催化降解效率，显著提升其光芬顿处理有机污染物的性能。同时，该有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH在进行多次循环测试使用后，对四环素TC的降解效率基本不变，这表明有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH的结构和性能比较稳定，且在光芬顿处理有机污染物反应中可多次循环使用。
[0008]上述的有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，其特征在于，所述芦荟大黄素AE与FeOOH的质量比为0.2:1～0.8:1。通过控制有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH中两种物质的添加比例，有效调节催化剂的光催化降解性能，以发挥最优催化降解污染物的性能。
[0009]另外，本专利技术还公开了一种制备如上述的有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
[0010]步骤一、将FeCl2·
4H2O、NaNO2和(CH2)6N4分别溶解在蒸馏水中配制成溶液，然后混合搅拌，得到混合溶液；所述混合溶液中FeCl2·
4H2O、NaNO2与(CH2)6N4的质量比为1.0～10.0:0.100～1.000:1.0～5.0；
[0011]步骤二、向步骤一中得到的混合溶液中加入芦荟大黄素AE，然后依次进行搅拌、超声和陈化，得到陈化溶液；
[0012]步骤三、将步骤二中得到的陈化溶液进行离心，得到的固体沉淀经洗涤、烘干和研磨，得到有机
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无机光催化剂AE/FeOOH。
[0013]上述的方法，其特征在于，步骤一中所述混合溶液中FeCl2·
4H2O、NaNO2与(CH2)6N4的质量比为10:1:10～10:1:5。本专利技术通过控制三种原料的比例，探究制备结晶性较好、具有高催化氧化效率的机
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无机光催化剂AE/FeOOH，以发挥最优降解性能。
[0014]上述的方法，其特征在于，步骤二中所述超声采用的功率为30Hz～100Hz，处理时间为20min～60min。该超声功率和处理时间有利于AE/FeOOH异质结结构复合催化剂的形成，并发挥优异的催化活性。
[0015]上述的方法，其特征在于，步骤二中所述陈化的时间本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，其特征在于，包括无机铁矿物FeOOH和附着在FeOOH表面的蒽醌类有机物质芦荟大黄素AE。2.根据权利要求1所述的有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH，其特征在于，所述芦荟大黄素AE与FeOOH的质量比为0.2:1～0.8:1。3.一种制备如权利要求1或2所述的有机
‑
无机光催化剂AE/FeOOH的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：步骤一、将FeCl2·
4H2O、NaNO2和(CH2)6N4分别溶解在蒸馏水中配制成溶液，然后混合搅拌，得到混合溶液；所述混合溶液中FeCl2·
4H2O、NaNO2与(CH2)6N4的质量比为1.0～10.0:0.100～1.000:1.0～5.0；步骤二、向...

【专利技术属性】
技术研发人员：李佳佳，朱梦贞，王其召，唐志书，唐于平，刘红波，李毅，唐溪，吴垚，李卓宁，张光辉，乐世俊，
申请(专利权)人：陕西中医药大学，
类型：发明
国别省市：