一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂、制备方法及应用技术

本发明专利技术涉及水处理技术领域，且公开了一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂、制备方法及其应用，其制备方法包括如下步骤：1)将无水乙醇加入去离子水中，混合均匀后，得到溶液A；2)将无水柠檬酸溶解于溶液A中，磁力搅拌器上搅拌均匀后，得到悬浊液B；3)往步骤2中制备而得的悬浊液B中加入三价铁源，磁力搅拌器上剧烈搅拌，得到悬浊液C；4)往步骤3中所得的悬浊液C中加入三聚氰胺，超声均匀后，得到黏稠状浆体D。本发明专利技术提供的催化剂及其制备方法，利用铁金属单原子异相催化剂的优点，采用低成本的合成材料，提高目标催化剂的催化性能，同时具有催化剂的稳定性较高、金属离子浸出浓度低，反应后易于回收且制备方法简便。后易于回收且制备方法简便。后易于回收且制备方法简便。

A self-assembled iron monatomic Fenton like heterogeneous catalyst, its preparation method and Application

【技术实现步骤摘要】
一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂、制备方法及应用


[0001]本专利技术涉及水处理
，具体为一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂、制备方法及应用。

技术介绍

[0002]随着时代需求高速发展的制药、印染、纺织、农业等行业，造福人类的同时大量难降解有机污染物被排放进入自然水体，对水体生态系统和人类健康产生极大的危害。目前亟需寻求高效、绿色、经济的水处理技术去应对水体污染这一挑战，其中，基于单过氧硫酸盐(PMS)的高级氧化水处理技术受到广泛关注。单过氧硫酸盐具有化学性质稳定、储运安全、成本低的优点，经过活化产生具有强氧化性的自由基攻击有机污染物，或通过非自由基途径具更高选择性降解目标污染物，达到水体净化的效果。然而，活化单过氧硫酸盐的均相催化剂普遍存在成本高、污染大、性能差、难以循环利用等缺点，因此，非均相金属催化剂常应用于PMS的活化，但其亦较多存在金属利用率低、金属离子浸出浓度大、催化活性中心少、催化性能较低等问题。铁是自然界中广泛存在的金属元素，排入自然水体中对生物和生态环境相对是绿色有好的。铁金属单原子催化剂是异相催化剂中的一类，具有金属原子利用率大，催化活性中心分离且明确的优势。对于金、铂等贵金属催化剂而言，金属中心分离使原子利用率接近100％大大提高了其经济性。

技术实现思路

[0003]本专利技术的目的在于提供一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂、制备方法及应用，其利用铁金属单原子异相催化剂的优点，采用低成本的合成材料，提高目标催化剂的催化性能，同时具有催化剂的稳定性较高、金属离子浸出浓度低，反应后易于回收，以解决上述
技术介绍
中提出的现有催化剂存在不足之处。
[0004]为实现上述目的，本专利技术提供如下技术方案：
[0005]一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，包括以下步骤：
[0006]1)将无水乙醇加入去离子水中，混合均匀后，得到溶液A；
[0007]2)将无水柠檬酸溶解于溶液A中，磁力搅拌器上搅拌均匀后，得到悬浊液B；
[0008]3)往步骤2中制备而得的悬浊液B中加入三价铁源，磁力搅拌器上剧烈搅拌，得到悬浊液C；
[0009]4)往步骤3中所得的悬浊液C中加入三聚氰胺，超声均匀后，得到黏稠状浆体D；
[0010]5)将步骤4中所得浆体D置于水浴锅中，加热搅拌，直至蒸干，研磨至粉状固体E；
[0011]6)将步骤5中所得的粉状固体E放入管式电阻炉中，在氮气氛围中程序升温煅烧，自然冷却至室温，研磨，即得到自组装铁单原子类芬顿异相催化剂。
[0012]优选的，所述步骤1中，无水乙醇为分析纯级，去离子水为实验室超纯水仪器制备，无水乙醇和去离子水的体积为：无水乙醇：去离子水＝30
‑
60mL：30
‑
60mL；步骤1中，搅拌工具为玻璃棒，混合均匀的温度为25
‑
35℃。
[0013]优选的，所述步骤2中，无水柠檬酸是分析纯级，投加摩尔数为5
‑
15mmol；步骤2中，搅拌的温度为25
‑
35℃，搅拌的速率为350
‑
500r/min，搅拌的时间为5
‑
15min。
[0014]优选的，所述步骤3中，三价铁源为六水合三氯化铁，三价铁离子投加摩尔数为0.1
‑
0.6mmol；步骤3中，搅拌的温度为25
‑
35℃，搅拌的速率为500
‑
700r/min，搅拌的时间为5
‑
15min。
[0015]优选的，所述步骤4中，三聚氰胺为分析纯级，投加摩尔数为30
‑
200mmol；步骤4中，超声的频率为40KHz，超声的温度为30
‑
60℃，超声的时间为15
‑
45min。
[0016]优选的，所述步骤5中，水浴锅中搅拌的温度为70
‑
90℃，搅拌的速率为500
‑
700r/min，搅拌的时间为20
‑
120min。
[0017]优选的，所述步骤6中，营造氮气氛围的氮气纯度为高纯氮(≥99.9％)，气体流速为50
‑
200mL/min；步骤6中，管式炉的第一阶段升温速率为2.3
‑
5℃/min，升温至500
‑
600℃，煅烧时间为0.5
‑
1.5h；步骤6中，管式炉的第二阶段升温速率为2.3
‑
5℃/min，升温至700
‑
900℃，煅烧时间为2
‑
4h。
[0018]一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂，其是所述的制备方法经过自组装过程得到的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂。
[0019]一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的应用，将所述自组装铁单原子类芬顿异相催化剂，应用于处理水体中难降解有机污染物。
[0020]优选的，所述难降解有机污染物为双酚A(BPA)、磺胺甲恶唑(SMX)、4
‑
氯苯酚(4
‑
CP)、2
‑
氯苯酚(2
‑
CP)中的至少一种。
[0021]与现有技术相比，本专利技术的有益效果是：
[0022]1、本专利技术提供的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂及其制备方法，利用铁金属单原子异相催化剂的优点，采用低成本的合成材料，提高目标催化剂的催化性能，同时具有催化剂的稳定性较高、金属离子浸出浓度低，反应后易于回收且制备方法简便；
[0023]2、本专利技术催化剂能够高效降解水体中难降解有机污染物，大大缩短了经典芬顿反应降解有机物的反应时间，提高处理效率；
[0024]3、本专利技术催化剂在较高浓度无机阴离子和天然有机物水体中，对难降解有机污染物仍有很好的去除效果；
[0025]4、本专利技术催化剂在整个催化过程中铁金属离子溶出浓度低，具有环境友好的优点；
[0026]5、本专利技术催化剂进行的固定床流动实验能够维持长时间较高的有机污染物去除率，催化剂具有很好的稳定性；
[0027]6、本专利技术催化剂为固体催化剂，反应后便于与水体分离，避免造成“二次污染”；
[0028]7、本专利技术催化剂合成条件温和，操作步骤简单，制备过程耗时短，所需合成原料廉价经济。
附图说明
[0029]图1为实施例1、2、3中制备所得的Fe
‑
SAC
‑
NC的X射线粉末衍射图；
[0030]图2为实施例3中制备所得的Fe
‑
SAC
‑
NC和实施例1、2中制备所得的Fe
‑
SAC
‑
NC对双酚A的降解曲线图；
[0031]图3为实施例3中制备所得的Fe
‑
SAC
‑
NC在较高浓度水体阴离子体系中对BPA的降解曲线图；...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：1)将无水乙醇加入去离子水中，混合均匀后，得到溶液A；2)将无水柠檬酸溶解于溶液A中，磁力搅拌器上搅拌均匀后，得到悬浊液B；3)往步骤2中制备而得的悬浊液B中加入三价铁源，磁力搅拌器上剧烈搅拌，得到悬浊液C；4)往步骤3中所得的悬浊液C中加入三聚氰胺，超声均匀后，得到黏稠状浆体D；5)将步骤4中所得浆体D置于水浴锅中，加热搅拌，直至蒸干，研磨至粉状固体E；6)将步骤5中所得的粉状固体E放入管式电阻炉中，在氮气氛围中程序升温煅烧，自然冷却至室温，研磨，即得到自组装铁单原子类芬顿异相催化剂。2.根据权利要求1所述的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤1中，无水乙醇为分析纯级，去离子水为实验室超纯水仪器制备，无水乙醇和去离子水的体积为：无水乙醇：去离子水＝30
‑
60mL：30
‑
60mL；步骤1中，搅拌工具为玻璃棒，混合均匀的温度为25
‑
35℃。3.根据权利要求2所述的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤2中，无水柠檬酸是分析纯级，投加摩尔数为5
‑
15mmol；步骤2中，搅拌的温度为25
‑
35℃，搅拌的速率为350
‑
500r/min，搅拌的时间为5
‑
15min。4.根据权利要求3所述的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤3中，三价铁源为六水合三氯化铁，三价铁离子投加摩尔数为0.1
‑
0.6mmol；步骤3中，搅拌的温度为25
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35℃，搅拌的速率为500
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700r/min，搅拌的时间为5
‑
15min。5.根据权利要求4所述的自组装铁单原子类芬顿异相催化剂的制备方法，其特征在于：所述步...

【专利技术属性】
技术研发人员：赵玉宝，邵思婷，崔佳豪，
申请(专利权)人：广州大学，
类型：发明
国别省市：