Fe-N制造技术

本发明专利技术公开了一种Fe

【技术实现步骤摘要】
Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂及其制备方法和燃料电池


[0001]本专利技术属于燃料电池
，具体涉及一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂及其制备方法和燃料电池。

技术介绍

[0002]21世纪以来能源问题成为制约人类发展的最重要因素之一，如近年来，能源危机与环境污染一直是制约人类发展的两大难题。因此，迫切地需要寻找一种新的绿色可再生能源以及一种高效的能量转化系统来解决目前所面临的危机。在已开发的新能源技术中，燃料电池(Fuel Cells,FCs)是一种可以把燃料(如氢气)和氧气/空气的化学能直接转换成电能的化学储能装置，如质子交换膜燃料电池直接通过催化剂催化燃料与氧气发生反应将化学能转化为电能，其能量转化效率高达70％，产物多为水，对环境损害极低，因此被认为是最具希望的一种电化学能量转换技术之一。
[0003]在燃料电池如质子交换膜燃料电池中，其能量转换效率常常受限于其阴极的氧还原反应(ORR)，ORR由于涉及四电子转移，因此动力学缓慢。同时，副反应产生的二电子效应会产生大量不稳定的中间产物(HO2‑
或H2O2)，降低电流效率。因此设计高效的氧还原催化剂是提高燃料电池整体能量转化效率的关键点。
[0004]目前最常用的商用催化剂是Pt基催化剂(占比约55％)，然而Pt价格昂贵，储量稀少且已被毒化，难以大规模应用。为了合成高效ORR催化剂，本领域研发工作者一直在做不懈的努力，大量研究表明，氮掺杂碳负载单原子铁催化剂有成本低，活性高，稳定性好，抗毒化能力强等优点，被认为是最有希望的非贵金属ORR催化剂。如目前公开报道的氮掺杂碳负载单原子铁催化剂(Fe
‑
N
‑
CSACs)对ORR反应具有优异的催化活性，能有效降低反应的过电势，促进四电子转移过程的发生，整体提升ORR催化性能。但在实际应用中发现，现有的单原子铁催化剂仍面临诸多挑战。例如：催化过程中，活性位点的可接触性差，活性位点利用率低；活性位点与反应物、产物之间的质荷传输速率慢。究其原因，无法对催化活性位点进行有效调控是其根本原因。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的在于克服现有技术的上述不足，提供一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂及其制备方法，以解决现有氮掺杂碳负载单原子铁催化剂存在无法对催化活性位点进行有效调控的技术问题。
[0006]本专利技术的另一目的在于提供一种燃料电池，以解决现有含氮掺杂碳负载单原子铁催化剂的燃料电池存在电化学能量转换效率不理想的技术问题。
[0007]为了实现上述专利技术目的，本专利技术的一方面，提供了一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂。所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂为中空颗粒结构，且其形貌为中空多级绣球花状，至少在所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的表面分布有片层状结构，且Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂含有Fe
‑
N
X
单原子位点。
[0008]本专利技术的另一方面，提供了一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的制备方法。所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的制备方法包括以下步骤：
[0009]将可溶性Zr盐、Fe
‑
TCPP、H2TCPP、乙酸和水溶解到有机溶剂中，配制成混合溶液；
[0010]将所述混合溶液进行配位反应处理，后进行固液分离处理和洗涤处理，获得形貌为中空多级绣球花状的Fe
‑
MOF
‑
525/HH前驱体；
[0011]将所述Fe
‑
MOF
‑
525/HH前驱体在氮气气氛中进行热解处理，获得热解产物；
[0012]将所述热解产物进行酸洗处理，除去热解产物中的ZrO2，获得Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂。
[0013]本专利技术的又一方面，提供了一种燃料电池。所述燃料电池包括阴极，所述催化剂为本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂或由本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂制备方法制备的Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂。
[0014]与现有技术相比，本专利技术具有以下的技术效果：
[0015]本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂为中空颗粒结构，而且具有特定的中空多级绣球花状形貌，从而具有大的比表面积，能够大量的暴露出活性位点，使更多的活性位点接触到反应物，提高活性位点的利用率，提高其催化活性。而且由于其中空多级绣球结构和形貌，其能够保证所含的催化活性位点和氧气分子、电解液之间的充分接触，有效加快电荷、离子传输，降低气体分子、电解液等扩散阻力，利于中间体的及时生成、转换，促进反应正向进行。
[0016]本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂制备方法一方面能够使得制备的Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂材料结构稳定性优异，比表面积大，具有丰富的催化反应活性位点，具有如上述本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂所述的优点；另一方面，其工艺条件易控，能够保证Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的结构和性能稳定，而且效率高。
[0017]本专利技术的燃料电池由其阴极包含本专利技术Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂，这样，本专利技术燃料电池的电化学能量转换效率得到明显提高。
附图说明
[0018]为了更清楚地说明本专利技术具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本专利技术的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
[0019]图1为本专利技术实施例Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的结构示意图；
[0020]图2为本专利技术实施例Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的制备设计路线图；
[0021]图3为本专利技术实施例Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的制备方法工艺流程示意图；
[0022]图4为本专利技术实施例1提供的Fe/HH催化剂的SEM、TEM、HAADF
‑
STEM、EDX
‑
Mapping表征图；其中，图4(a)为SEM图，图4(b)为TEM图本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂，其特征在于：所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂为中空颗粒结构，且其形貌为中空多级绣球花状，至少在所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的表面分布有片层状结构，且Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂含有Fe
‑
N
X
单原子位点。2.根据权利要求1所述的Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂，其特征在于：所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂所含的中空腔体的直径180
‑
220nm；和/或所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂中Fe单原子的负载量为2
‑
2.3wt％；和/或所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的比表面积为750
‑
780m2/g；和/或所述Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂为纳米颗粒。3.根据权利要求2所述的Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂，其特征在于：所述纳米颗粒的粒径为280
‑
320nm。4.一种Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将可溶性Zr盐、Fe
‑
TCPP、H2TCPP、乙酸和水溶解到有机溶剂中，配制成混合溶液；将所述混合溶液进行配位反应处理，后进行固液分离处理和洗涤处理，获得形貌为中空多级绣球花状的Fe
‑
MOF
‑
525/HH前驱体；将所述Fe
‑
MOF
‑
525/HH前驱体在氮气气氛中进行热解处理，获得热解产物；将所述热解产物进行酸洗处理，除去热解产物中的ZrO2，获得Fe
‑
N
X
/C单原子催化剂。5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，配制所述混合溶液的方法包括如下步骤：将所述可溶性Zr盐溶解于所述有机溶剂中，再加入所...

【专利技术属性】
技术研发人员：郑智平，张新瑜，张亚男，李磊，
申请(专利权)人：南方科技大学，
类型：发明
国别省市：