一种高温高压下生长大颗粒金刚石的方法技术

本发明专利技术提供了一种高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，以晶种、触媒、碳源为原料，工艺步骤如下：(1)将晶种置于触媒中模压成型得到触媒包裹晶种的复合体，然后用碳源包裹复合体，形成金刚石生长坯体；(2)将步骤(1)得到的金刚石生长坯体与静高压设备配套的高温高压装置组合形成合成块，然后将合成块放入静高压设备中先加压至金刚石生长压力、再升温至金刚石生长温度保压保温生长；(3)保压保温结束后，先降温至室温、再降压至常压，然后将静高压设备回程并取出由剩余碳源和触媒包覆金刚石的块体，去除该块体的剩余碳源和触媒，即得到金刚石。该方法能从多个方向为金刚石生长提供碳源，提高金刚石的生长速率和金刚石大单晶的产出率。出率。出率。

【技术实现步骤摘要】
一种高温高压下生长大颗粒金刚石的方法


[0001]本专利技术属于人造金刚石
，涉及高温高压下生长大颗粒金刚石的方法。

技术介绍

[0002]金刚石具有高硬度、高导热率、低膨胀系数等物理性质，应用于机械加工、石油钻探、电子器件、国防军工、医疗器械、珠宝首饰等多个领域。人造金刚石单晶使用性能已能与天然金刚石相媲美，掺杂金刚石在某些物理性能上甚至远超过天然金刚石。
[0003]关于大颗粒人造金刚石的合成，目前普遍采用的是温度梯度法，利用触媒在高温高压下将碳源转化成为金刚石晶体。所述温度梯度法，碳源、触媒、晶种的位置关系如图1所示，且碳源与晶种之间必须具有合适的温度差
△
T，这个温度差为金刚石生长提供驱动力。因此，温度梯度法存在以下问题：(1)从碳源、触媒、晶种的位置关系可以看出，在金刚石生长过程中，碳源只能通过触媒单方向进行碳原子传输，因而碳的传输效率较低，影响了金刚石的生长速率，增加了金刚石晶体的生长时间和生长成本；(2)由于碳源与晶种之间必须存在合适的温度差
△
T，因而碳源、触媒、晶种的组装设计受到限制，组装时难度大；(3)由于晶种具有不同的晶面，且在相同的温度压力的条件下，不同的晶面生长速度不同，如晶面(111)和(100)较其它晶面生长占优势，因而温度梯度法在进行金刚石单晶的生长时还需要考虑将晶种具有生长优势的晶面垂直于碳源传输方向，而晶种尺寸较小时很难对晶面进行区分，不仅进一步提高了碳源、触媒、晶种的组装难度，而且降低了金刚石大单晶的产出率。

技术实现思路

[0004]本专利技术的目的在于克服现有技术的不足，提供一种高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，以便能从多个方向为金刚石生长提供碳源，提高金刚石的生长速率和金刚石大单晶的产出率，并降低碳源、触媒、晶种的组装难度。
[0005]本专利技术的技术构思：主要针对温度梯度法中晶种、触媒和碳源的位置关系进行改进，形成晶种完全被触媒包裹、触媒完全被碳源包裹的位置关系，实现从多个方向为金刚石生长提供碳源，使金刚石晶种的各个晶面都能接收碳源，进行全方位生长，并降低碳源、触媒、晶种的组装难度。
[0006]本专利技术所述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，以晶种、触媒、碳源为原料，工艺步骤如下：
[0007](1)将晶种置于触媒中模压成型得到触媒包裹晶种的复合体，然后用碳源包裹所述复合体，形成金刚石生长坯体，所述金刚石生长坯体的外部形状和尺寸与静高压设备配套的高温高压装置的内腔形状和尺寸匹配；
[0008](2)将步骤(1)得到的金刚石生长坯体与静高压设备配套的高温高压装置组合形成合成块，然后将所述合成块放入静高压设备中先加压至金刚石生长压力、再升温至金刚石生长温度保压保温生长；
[0009](3)保压保温结束后，先降温至室温、再降压至常压，然后将静高压设备回程并取
出由剩余碳源和触媒包覆金刚石的块体，去除该块体的剩余碳源和触媒，即得到金刚石。将所得金刚石晶体用去离子水清洗去除残留HNO3并在50～60℃干燥去除表面的水份后予以保存。
[0010]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，步骤(1)中用碳源包裹复合体的实现方式有以下两种：
[0011]一种是将所述复合体置于碳源中压制成金刚石生长坯体；另一种是将碳源压制成包裹体，所述包裹体的内腔形状和尺寸与所述复合体外部形状和尺寸匹配，包裹体的外部形状和尺寸与静高压设备配套的高温高压装置的内腔形状和尺寸匹配，将所述复合体与所述包裹体组合即形成金刚石生长坯体。例如，与静高压设备配套的高温高压装置的内腔为圆柱形，所述包裹体由碳源压制成的圆管和两个圆片组成，圆管的外径和长度与静高压设备配套的高温高压装置的内腔直径和长度匹配，而所述复合体的形状优选圆柱形，圆管的内径所述复合体的外径匹配，圆片的直径与圆管的内径相同，两个圆片的厚度与圆柱形复合体长度之和等于圆管的长度，将所述复合体装入碳源压制成的圆管中并用圆片将圆管两端封口形成金刚石生长坯体。例如，与静高压设备配套的高温高压装置的内腔为球形，所述包裹体由碳源压制成的两个相同的半空心球壳组成，所述半空心球壳的外球径与静高压设备配套的高温高压装置的内腔球径匹配，而所述复合体的形状优选球形，所述半空心球壳的内球径与所述复合体的球径匹配，将所述复合体用两个半空心球壳包裹形成金刚石生长坯体。
[0012]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，所述晶种的数量为一颗或多颗，晶种数量的选择，应根据静高压设备和所合成的金刚石要求的粒径综合考虑，在静高压设备腔体空间有限的情况下，如晶种数量过多则会因各晶种的同时生长、相互竞争而影响晶体生长的效率和尺寸，当晶种数量为多颗时，应根据所合成的金刚石要求的粒径，使晶种之间具有相应的间距；所述触媒的量应能完全包裹晶种并满足晶种的生长空间；所述碳源的量应能完全包裹所述复合体并满足金刚石预期生长尺寸的需要。
[0013]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，触媒的要求与温度梯度法相同，可以是过渡金属单质，如Fe、Ni、Co、Ru、Rh、Pd、Os、Is或Pt；其它金属单质,如Mo、Ti、Zr，Cu、Zn或Ge；非金属单质，如P或Se；以过渡金属为主要成分的合金，如锰镍合金、铁镍合金、铁钴合金或铁镍钴合金；碳酸盐，如Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、Cs2CO3、Li2CO3或MgCO3；硫酸盐，如MgSO4或Na2SO4；非金属盐,如:NH4Cl、NH4Br、NH4I或(NH4)2HPO4。
[0014]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，碳源的要求与温度梯度法相同，可以是碳质材料和含碳材料，碳质材料包括金刚石、石墨、C
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、富勒烯、纳米碳管等纯碳材料，含碳材料包括含碳原子的有机材料或者无机材料。
[0015]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，步骤(2)中金刚石的生长压力P为4GPa<P<15GPa,金刚石的生长温度T为1000℃<T<3000℃；加压时的升压速率不超过60GPa/h，升温时的升温速率为0.1～400℃/min。影响金刚石生长温度和生长压力的主要因数是所使用的触媒，可参考温度梯度法并通过试验确定。
[0016]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，步骤(3)中，降温时的降温速率不超过6000℃/min，降压时的降压速率不超过120GPa/h。
[0017]上述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，步骤(3)中去除剩余碳源采用敲击、压
裂或破碎法，去除触媒采用酸液处理法，所述酸液处理法是将去除剩余碳源的块体放入酸液中，在5C～200C浸泡至触媒完全脱离金刚石。所述酸液为硝酸溶液、氢氟酸溶液、盐酸溶液、硫酸溶液中的一种，或者由硝酸溶液、氢氟酸溶液、盐酸溶液、硫酸溶液中的至少两种组成。
[0018]本专利技术与现有技术相比，具有以下有益效果：
[0019](1)本专利技术所述方法将晶种置于触媒中模压成型得到触媒包裹晶种的复合体，然后用碳源包裹所述本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，以晶种、触媒、碳源为原料，其特征在于工艺步骤如下：(1)将晶种置于触媒中模压成型得到触媒包裹晶种的复合体，然后用碳源包裹所述复合体，形成金刚石生长坯体，所述金刚石生长坯体的外部形状和尺寸与静高压设备配套的高温高压装置的内腔形状和尺寸匹配；(2)将步骤(1)得到的金刚石生长坯体与静高压设备配套的高温高压装置组合形成合成块，然后将所述合成块放入静高压设备中先加压至金刚石生长压力、再升温至金刚石生长温度保压保温生长；(3)保压保温结束后，先降温至室温、再降压至常压，然后将静高压设备回程并取出由剩余碳源和触媒包覆金刚石的块体，去除该块体的剩余碳源和触媒，即得到金刚石。2.根据权利要求1所述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，其特征在于步骤(1)中用碳源包裹复合体的实现方式为将所述复合体置于碳源中压制成金刚石生长坯体；或者将碳源压制成包裹体，所述包裹体的内腔形状和尺寸与所述复合体外部形状和尺寸匹配，包裹体的外部形状和尺寸与静高压设备配套的高温高压装置的内腔形状和尺寸匹配，将所述复合体与所述包裹体组合即形成金刚石生长坯体。3.根据权利要求1或2所述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，其特征在于所述晶种的数量为一颗或多颗，所述触媒的量应能完全包裹晶种并满足晶种的生长空间，所述碳源的量应能完全包裹所述复合体并满足金刚石预期生长尺寸的需要。4.根据权利要求1或2所述高温高压下生长大颗粒金刚石的方法，其特征在于步骤(2)中金刚石的生长压力P为4...

【专利技术属性】
技术研发人员：贺端威，田毅，
申请(专利权)人：广东正信硬质材料技术研发有限公司，
类型：发明
国别省市：