一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料及其制备方法技术

本发明专利技术提供了一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料及其制备方法，上述制备方法包括以下步骤：S1：制备纳米晶碳化钽粉体；S2：按照预设比例将所述纳米晶碳化钽粉体、六方氮化硼、立方硅粉和石墨混合，后高能球磨，得到复合粉体；S3：将复合粉体热压烧结，制得纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料。本发明专利技术以硅硼碳氮陶瓷为基体，添加碳化钽增强相制备成纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料，超高温相碳化钽颗粒以纳米晶的形式均匀分散于非晶的硅硼碳氮基体当中，可起到钉扎裂纹扩展的作用，提高硅硼碳氮陶瓷的力学性能，同时碳化钽的超高温性质对硅硼碳氮陶瓷进行补强，提高复相陶瓷材料的耐高温性能，使其在可在更高的温度下服役。

A nanocrystalline tantalum carbide reinforced silicon boron carbon nitrogen composite ceramic material and its preparation method

【技术实现步骤摘要】
一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料及其制备方法
本专利技术涉及陶瓷领域，具体而言，涉及一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料及其制备方法。
技术介绍
航空航天技术的飞速发展，对高温结构材料的服役性能提出了更为苛刻的要求。近年来，硅硼碳氮陶瓷作为一种新型的四元结构陶瓷，其自身的共价结构赋予其良好的热稳定性、抗高温氧化、抗蠕变性能；加上硅硼碳氮陶瓷具有较低的弹性模量、良好的抗热震性能以及密度较小等优势，使其在航空航天领域具有十分广阔的应用前景。然而硅硼碳氮(SiBCN)陶瓷在高温时，热损伤较为严重，而且硅硼碳氮陶瓷本质的脆性，大大限制了在超高温领域的广泛应用。因此，向硅硼碳氮陶瓷基体中引入超高温相，以提高硅硼碳氮陶瓷的抗高温性能是一种研究方向。碳化钽(TaC)具有高熔点(3880℃)、高硬度(20GPa)、高弹性模量(450GPa)、良好的导热性、耐化学腐蚀、良好的抗热冲击性能等优势，以其作为添加相在C、SiC等基体中使用，其对基体材料力学性能的增强以及抗高温性能的提高均发挥了明显效果。而将碳化钽引入硅硼碳氮陶瓷基体中，与硅硼碳氮组成复相陶瓷，至今暂无报道。
技术实现思路
本专利技术解决的问题是：如何提高硅硼碳氮陶瓷强度、韧性和抗高温性能，使其在更多领域得到应用。为解决上述问题，本专利技术提供了一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：S1：制备纳米晶碳化钽粉体；S2：按照预设比例将所述纳米晶碳化钽粉体、六方氮化硼、立方硅粉和石墨混合后高能球磨，得到复合粉体；S3：将所述复合粉体热压烧结，即制得纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料。可选的，所述纳米晶碳化钽粉体的粒径范围小于20nm。可选的，步骤S2中，所述纳米晶碳化钽粉体的质量占所述复合粉体质量的1％～50％。可选的，步骤S2中，所述立方硅粉、所述六方氮化硼、所述石墨的摩尔比为Si：BN：C＝(0.8～1.2)：(1.5～2.5)：(2.8～3.5)。可选的，步骤S1中，所述制备纳米晶碳化钽粉体的具体步骤包括：在氩气保护下，将粒径为1～5μm的碳化钽颗粒和磨球置于球磨机中进行球磨，制得所述纳米晶碳化钽粉体；其中，球磨条件为：球料比为(10～40)：1，主盘转速为200～400r/min，行星盘转速为500～1000r/min，球磨时间为10～100h。可选的，步骤S2中，所述高能球磨条件为：球料比为(10～40)：1，主盘转速为200～400r/min，行星盘转速为500～1000r/min，球磨时间为10～100h。可选的，所述热压烧结的工艺条件包括：烧结温度为1500～2300℃，烧结压力为20～80Mpa，烧结时间为20～90min，保护气氛为氮气或氩气或真空条件。本专利技术的另一目的在于提供一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料，采用上述所述的纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料制备方法制得。可选的，所述复相陶瓷材料包括SiBCN基体相，纳米晶碳化钽分布在所述SiBCN基体相内，且纳米晶碳化钽各晶粒之间相互分离。可选的，所述SiBCN基体相包含有湍层状的BN(C)相，分布在所述BN(C)相内的所述纳米晶碳化钽的粒径为3-5nm。相对于现有技术，本专利技术所述的纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料及其制备方法具有以下优势：(1)本专利技术以硅硼碳氮陶瓷为基体，添加碳化钽增强相制备成纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料，超高温相碳化钽颗粒以纳米晶的形式均匀分散于非晶的硅硼碳氮基体当中，可起到钉扎裂纹扩展的作用，提高硅硼碳氮陶瓷的力学性能，同时碳化钽的超高温性质对硅硼碳氮陶瓷进行补强，提高复相陶瓷材料的耐高温性能，使其在可在更高的温度下服役。(2)本专利技术提供的纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料具有良好的微观结构，粒径为10-20nm的纳米晶碳化钽粉体嵌入非晶SiBCN基体相中，粒径范围在3-5nm的纳米晶碳化钽粉体弥散部分在非晶SiBCN基体相内的BN(C)相中，BN(C)包裹在纳米晶碳化钽周围，避免了纳米晶碳化钽因晶粒熟化而长大；而由BN(C)-TaC组成的湍层状结构可以包覆在SiC晶粒周围，从而抑制元素扩散，避免SiC晶粒的异常长大，这种特殊的微观结构使纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料保持非晶-纳米晶结构，并使得复相陶瓷材料具有较高的致密度、力学性能、抗高温性能。附图说明构成本专利技术的一部分的附图用来提供对本专利技术的进一步理解，本专利技术的示意性实施方式及其说明用于解释本专利技术，并不构成对本专利技术的不当限定。在附图中：图1为本专利技术所述的纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的制备流程图；图2为实施方式一中球磨后纳米晶碳化钽粉体的XRD图谱；图3为实施方式一至三以及对比例中，步骤S2制得的复合粉体的XRD图谱；图4为实施方式一、实施方式二以及对比例中，热压烧结后制得的纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的XRD图谱；图5为实施方式二制备的纳米晶碳化钽含量的块体复相陶瓷材料的TEM图；图6为实施方式二制备的纳米晶碳化钽含量的块体复相陶瓷材料的EDS能谱图；图7为不同纳米晶碳化钽含量的复相陶瓷材料的力学性能表征图；图8为不同纳米晶碳化钽含量的复相陶瓷材料在空气中的TG-DSC曲线图。具体实施方式需要说明的是，在不冲突的情况下，本专利技术中的实施方式中的特征可以相互组合。术语“包含”、“包括”、“含有”、“具有”的含义是非限制性的，即可加入不影响结果的其它步骤和其它成分。以上术语涵盖术语“由……组成”和“基本上由……组成”。如无特殊说明的，材料、设备、试剂均为市售。为使本专利技术的上述目的、特征和优点能够更为明显易懂，下面结合附图对本专利技术的具体实施方式做详细的说明。结合图1所示，一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：S1：制备纳米晶碳化钽粉体；S2：按照预设比例将所述纳米晶碳化钽粉体、六方氮化硼、立方硅粉和石墨混合高能球磨，得到复合粉体；S3：将所述复合粉体热压烧结，即制得纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料。本专利技术首先制备纳米晶碳化钽粉体，在步骤S1中，具体为在充满氩气的手套箱中，称取粒径为1～5μm的碳化钽颗粒，并将称取的碳化钽颗粒放入到球磨罐中，同时在球磨罐中加入磨球，将球磨罐密封后从手套箱中取出，并将球磨罐安装至行星式高能球磨机上进行第一次球磨，而后将球磨罐取下并置于手套箱中，取出制得的粉体，得到纳米晶碳化钽粉体。其中，磨球为氮化硅球，加入的氮化硅球的质量为50～800g，第一次球磨的时间设置为10～100h。高能球磨机的基本参数为：球料比设置为(10～40)：1，主盘转速为200～400r/min，行星盘转速为500～1000r/min。制备所得到的纳米晶碳化钽粉体的粒径范围小于20nm。在步骤S2中，采用机械合金化技术，将纳米晶本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：/nS1：制备纳米晶碳化钽粉体；/nS2：按照预设比例将所述纳米晶碳化钽粉体、六方氮化硼、立方硅粉和石墨混合后高能球磨，得到复合粉体；/nS3：将所述复合粉体热压烧结，即制得纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料。/n

【技术特征摘要】
1.一种纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：制备纳米晶碳化钽粉体；
S2：按照预设比例将所述纳米晶碳化钽粉体、六方氮化硼、立方硅粉和石墨混合后高能球磨，得到复合粉体；
S3：将所述复合粉体热压烧结，即制得纳米晶碳化钽增强硅硼碳氮复相陶瓷材料。


2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述纳米晶碳化钽粉体的粒径范围小于20nm。


3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述纳米晶碳化钽粉体的质量占所述复合粉体质量的1％～50％。


4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述立方硅粉、所述六方氮化硼、所述石墨的摩尔比为Si：BN：C＝(0.8～1.2)：(1.5～2.5)：(2.8～3.5)。


5.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述制备纳米晶碳化钽粉体的具体步骤包括：
在氩气保护下，将粒径为1～5μm的碳化钽颗粒和磨球置于球磨机中进行球磨，制得所述纳米晶碳化钽粉体；
其中，球磨条件为：球料比为(10～40)：1，主盘转速为200～400r...

【专利技术属性】
技术研发人员：杨治华，王柄筑，贾德昌，蔡德龙，李达鑫，牛波，李海亮，段文九，关景怡，周玉，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学，
类型：发明
国别省市：黑龙;23