一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法技术

本发明专利技术涉及一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法，所述YAG:Ce荧光粉的化学式为Y3‑xCexAl5O12，其中，0.02≤x≤0.12，所述方法包括：按照化学计量比将铝盐、铈盐和氧化钇粉末混合，研磨至混合物呈现糊状，室温静置8～16小时；将得到的混合物于500℃～600℃进行预处理3~6小时，得到前驱体；将前驱体置于还原气氛下900℃～1200℃煅烧3‑8小时后，得到所述YAG:Ce荧光粉。本发明专利技术的方法操作方便、成本低廉、合成设备简单。

A method of preparing YAG:Ce phosphor by low temperature solid phase

【技术实现步骤摘要】
一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法
本专利技术涉及YAG:Ce黄光荧光粉的制备领域，具体涉及一种低温固相制备荧光粉的方法。
技术介绍
白光LED作为节能，长效新光源具有发光效率高、体积小、寿命长、响应时间快、无污染等优势，被誉为第四代照明光源。目前，较为成熟的白光LED工艺主要采用蓝光LED芯片来激发黄色荧光粉YAG:Ce。工业化生产中主要采用高温固相合成工艺制备YAG:Ce荧光粉(例如：SongZ,LiaoJetal.JCrystGrowth365:24-2)，其方法是将氧化铝、氧化钇、氧化铈和助熔剂等原料通过长时间球磨充分混合后装入坩埚，在还原气氛中升温灼烧合成，将灼烧产物粉碎、球磨、洗涤、干燥，得到产品。高温固相法得到的荧光粉结晶完善、发光效率高，但该方法反应物不易混合均匀，易产生YAM(Y4Al2O9)、YAP(YAlO3)等过渡相，且需要的反应温度≥1600℃，耗能、生产成本高。除此之外，也可采用溶胶-凝胶法(例如:TomalaR,etal.OptMater50:59-64.)、燃烧法(例如：CN103343006A、CN104893723A)、沉淀法(例如：KimT&LeeJ-K.BulletinoftheKoreanChemicalSociety35(10):2917-2921)等湿化学方法合成YAG:Ce荧光粉，但是这些方法制备工艺复杂，产品发光强度较低。
技术实现思路
本专利技术针对现有技术的上述问题，提供了一种简单、成本低廉的低温固相反应制备YAG:Ce荧光粉的方法。在此，本专利技术提供一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法，所述YAG:Ce荧光粉的化学式为Y3-xCexAl5O12，其中，0.02≤x≤0.12，所述方法包括：1)按照化学计量比将铝盐、铈盐和氧化钇粉末混合，研磨至混合物呈现糊状，室温静置8～16小时；2)将步骤1)得到的混合物于500℃～600℃进行预处理，得到前驱体；3)将步骤2)得到的前驱体置于还原气氛下900℃～1200℃煅烧3-8小时后，得到所述YAG:Ce荧光粉。本专利技术采用铝盐粉末、铈盐粉末和氧化钇粉末为原料，研磨混合，在一定温度下预处理得到前驱体，对前驱体进行煅烧得到YAG:Ce荧光粉。与高温固相法相比，本专利技术以活性高的铝盐粉末、铈盐粉末代替氧化铝和氧化铈粉末，在研磨混合过程中更易混合均匀，减少了研磨时间。铝盐粉末、铈盐粉末在升温过程中熔融，包覆在氧化钇粉末表面，可实现纳米尺度的混合，反应更充分，由此能够在较低温度(例如900℃)直接合成YAG纯相，没有经过YAM、YAP等过渡相。可比传统的高温固相法降低反应温度700℃以上，达到节能低温合成的效果。此外，本专利技术的方法操作方便、成本低廉、而且合成设备简单，易于工业化生产YAG:Ce荧光粉。较佳地，使用分析纯的铝盐、铈盐和氧化钇粉末为原料。较佳地，所述铝盐为硝酸铝、氢氧化铝等中的至少一种。较佳地，所述铈盐为硝酸亚铈、氯化铈等中的至少一种。较佳地，步骤1)中，充分研磨混合均匀，所述研磨的时间为20～50分钟。较佳地，所述还原气氛为H2/Ar混合气氛、NH3气氛、或者一氧化碳气氛。较佳地，可采用碳粉气化产生一氧化碳作为还原气氛，具体操作可以是在放置前驱体的小坩埚外嵌套一个大坩埚，在两个坩埚之间填充以活性碳粒，在升温条件下，碳可以与反应物周围空气中的氧发生反应，生成具有活性的一氧化碳气体。本专利技术还提供一种由上述方法制备得到的YAG:Ce荧光粉，所述YAG:Ce荧光粉的粒径为10～30μm。在蓝光激发下，所合成的Y3-xCexAl5O12荧光粉可发射很强的Ce离子特征黄光。本专利技术的优点在于：以活性高的铝盐粉末、铈盐粉末代替氧化铝和氧化铈粉末，在研磨混合过程中更易混合均匀，减少了研磨时间；铝盐粉末、铈盐粉末在预处理升温过程中熔融，包覆在氧化钇粉末表面，可实现纳米尺度的混合，反应更充分；在较低温度(例如900℃)即可成功制备出YAG纯相，对比于传统固相反应法的合成温度，本专利技术的反应温度降低了近700℃，且不需添加要任何助熔剂，是一种节能的合成方法；对比于湿化学合成方法，本专利技术采用的原料廉价，制备过程简单，且样品发光强度高。附图说明图1为本专利技术实施例1中煅烧600℃保温5h后得到的前驱体的X射线衍射谱图(XRD)；图2(a)为本专利技术实施例2中煅烧1100℃保温5h后得到的样品的(a)激发光谱(发射波长530nm)以及发射光谱(激发波长453nm)；图2(b)为Y2O3原料粉末的形貌特征图(SEM)；图2(c)为1100℃保温5h后得到的样品的形貌特征图(SEM)；图3(a)示出本专利技术实施例3中分别在900℃，1000℃，1100℃保温5h进行煅烧后得到的样品的X射线衍射谱图(XRD)；图3(b)示出本专利技术实施例3中分别在900℃，1000℃，1100℃，1200℃保温5h进行煅烧后得到的样品的发射光谱(激发波长453nm)；图4(a)示出本专利技术实施例4中Ce3+离子掺杂浓度分别为0.02，0.04，0.06，0.08，0.1，煅烧温度为1200℃保温5h后得到样品的X射线衍射谱图(XRD)；图4(b)示出本专利技术实施例4中Ce3+离子掺杂浓度分别为0.02，0.04，0.06，0.08，0.1，煅烧温度为1200℃保温5h后得到样品的X射线衍射谱图局部放大谱图；图4(c)示出本专利技术实施例4中Ce3+离子掺杂浓度分别为0.02，0.04，0.06，0.08，0.1，0.12，煅烧温度为1200℃保温5h后得到样品的发射光谱(激发波长453nm)。具体实施方式以下结合附图和下述实施方式进一步说明本专利技术，应理解，下述实施方式仅用于说明本专利技术，而非限制本专利技术。本专利技术提供了一种低温固相制备稀土Ce离子激活的铝酸钇荧光粉(YAG:Ce，化学式为Y3-xCexAl5O12)的方法，以铝盐粉末、铈盐粉末和氧化钇粉末为原料，研磨混合，在一定温度下预处理得到前驱体，对前驱体进行煅烧得到YAG:Ce荧光粉。与高温固相法相比，本专利技术以活性高的铝盐粉末、铈盐粉末代替氧化铝和氧化铈粉末，在研磨混合过程中更易混合均匀，减少了研磨时间。所述铝盐可采用硝酸铝，氢氧化铝等。优选采用分析纯(纯度≥99.7％)的铝盐作为铝源。本专利技术中，通过铈盐的形式引入稀土Ce离子。所述铈盐可采用氯化铈，硝酸亚铈等。优选采用分析纯(纯度≥99.7％)的铈盐作为铈源。掺杂一定量的稀土发光Ce3+离子可以得到发光强度较高的荧光粉。Ce离子的掺杂浓度x在0.02～0.12范围内可调。原料粉末的研磨混合可以是：研磨至混合物呈现糊状，室温静置8-16h。研磨时间可以在20-50min，以使原料充分研磨混合均匀，形成糊状。此外，研磨可以采用球磨机进行。由于本专利技术以活性高的铝盐粉末、铈盐粉末代替氧化铝和氧化铈粉末，在研磨混合过程中更易混合均匀，减少了研磨时间。将研磨后的原料混合物于室温静置一段时间，可使得反应物充分接触。静置后，对所得的原料混合物进行预处理得到反应前驱体。预处理的温度可以为500℃-600℃，保温时间3-6小时。预处理的温度低于500℃时，铝盐、铈盐无法完全分解。此外，预处理可以在空气条件下。通过可预处理除去硝酸盐原料分解后产生的NO2、氢氧化物分解产生的H2本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法，其特征在于，所述YAG:Ce荧光粉的化学式为Y3‑xCexAl5O12，其中，0.02≤x≤0.12，所述方法包括：1）按照化学计量比将铝盐、铈盐和氧化钇粉末混合，研磨至混合物呈现糊状，室温静置8～16小时；2）将步骤1）得到的混合物于500℃～600℃进行预处理3~6小时，得到前驱体；3）将步骤2）得到的前驱体置于还原气氛下900℃～1200℃煅烧3‑8小时后，得到所述YAG:Ce荧光粉。

【技术特征摘要】
1.一种低温固相制备YAG:Ce荧光粉的方法，其特征在于，所述YAG:Ce荧光粉的化学式为Y3-xCexAl5O12，其中，0.02≤x≤0.12，所述方法包括：1）按照化学计量比将铝盐、铈盐和氧化钇粉末混合，研磨至混合物呈现糊状，室温静置8～16小时；2）将步骤1）得到的混合物于500℃～600℃进行预处理3~6小时，得到前驱体；3）将步骤2）得到的前驱体置于还原气氛下900℃～1200℃煅烧3-8小...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘茜，胡月，刘光辉，周真真，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：上海,31