一种制备清洁氧化石墨的方法技术

一种制备清洁氧化石墨的方法将石墨和硝酸铵在水中混合均匀，于80～100℃蒸干水分后，将其于230～600℃加热预处理，获得氧化前驱物，将氧化前驱物分散在蒸馏水中，再通入臭氧/氧气混合氧化剂，于10～50℃进行氧化3～50h，再将氧化后的混合溶液过滤、洗涤、干燥即得清洁氧化石墨。本发明专利技术制备的氧化石墨不含Mn

A method of preparation of clean graphite oxide

Preparation method for cleaning graphite oxide graphite and ammonium nitrate in water mixing, steaming water at 80~100 DEG C, the heating at 230~600 DEG C pretreatment, oxide precursor, oxide precursor dispersed in distilled water, then adding ozone / oxygen mixture at 10~50 DEG C of oxidant. The oxidation of 3 ~ 50h, and then after the oxidation of mixed solution filtration, washing and drying to obtain clean graphite oxide. The graphite oxide prepared by the invention does not contain Mn

【技术实现步骤摘要】
一种制备清洁氧化石墨的方法
本专利技术属于一种碳材料及制备方法，具体涉及一种制备清洁氧化石墨的方法。
技术介绍
氧化石墨是石墨氧化后的产物，经氧化处理后，石墨烯片基上引入了许多含氧官能团，如表面羟基、环氧基以及端边羧基，其层间距增加。氧化石墨作为一类非金属类的催化新材料引起国内外学者的广泛关注，其本身不仅可以作为萃取和吸附材料，而且在催化氧化领域具有重要应用，如将氧化石墨单独做催化剂用于催化醇的氧化、胺的氧化偶联和饱和芳环或者杂芳环的芳构化等反应中，均取得一定的效果。根据已有的报道，制备氧化石墨的化学氧化法主要有Hummers法、Brodie法和Staudenmaier法三种。这些方法均是用强酸及强氧化剂处理石墨，得到的氧化石墨表面含有丰富的含氧官能团，在水中能够稳定分散。其中，Brodie和Staudenmaier法由于使用发烟硝酸或浓硫酸和发烟硝酸的混合酸进行处理，再加入KClO4进一步氧化，会对石墨结构造成一定程度的破坏，所以Hummers法应用较为普及，但是Hummers法需要在KMnO4、NaNO3和浓H2SO4体系中98℃对石墨进行氧化，浓硫酸的使用会使制备过程中产生较多的有毒废气、酸性废水和繁杂的后处理过程，同时制备的氧化石墨中还会含有少量的Mn2+、Na+和SO42-等杂质，在催化反应中产生副作用，影响氧化石墨的催化氧化效果。因此为满足环保和催化性能的要求，迫切需要我们开发出一种环境友好的制备清洁氧化石墨的方法。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种无污染的制备清洁氧化石墨的方法。本专利技术清洁制备氧化石墨的方法，包括如下步骤：（1）按石墨:硝酸铵质量比为1:1～1:10，将石墨和硝酸铵在水中混合均匀，石墨与水质量比为1:10～1:50，80～100℃蒸干水分后，将其于230～600℃加热预处理15～90min，获得氧化前驱物。（2）按蒸馏水：氧化前驱物＝10～100:1的质量比，将氧化前驱物分散在蒸馏水中，再通入臭氧体积浓度为20～40%的臭氧/氧气混合氧化剂，于10～50℃进行氧化3～50h，再将氧化后的混合溶液过滤、洗涤、干燥即得清洁氧化石墨。如上所述的石墨和硝酸铵在水中混合的时间为6～36h。如上所述的混合氧化剂的通入量为每克氧化前驱物每分钟15.5－31.0ml混合氧化剂。本专利技术的清洁氧化石墨不含杂质Mn2+、Na+和SO42-等杂质离子，本专利技术的优点如下：本专利技术中的氧化石墨不含Mn2+、Na+和SO42-等杂质离子，为清洁氧化石墨。制备过程因未采用浓硫酸、高锰酸钾和硝酸钠等氧化剂，而以高浓度臭氧为氧化剂，制备过程副产物仅为氧气、氮气和水蒸汽，不产生任何废水、废气和废渣，操作简便，为环境友好型氧化石墨。具体实施方式本专利技术可以通过下面实施例详细说明，但并不构成对本专利技术的任何限制，任何人在本专利技术的权利要求范围内所做的有限次修改仍在本专利技术的权利要求范围内。实施例1：将1.0g石墨与1.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入蒸馏水20g，在室温下连续搅拌6h，然后在80℃的水浴中蒸干水分，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，400℃加热处理60min得到前驱物G-NH4NO3；将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与10g蒸馏水混合，50℃下按每克G-NH4NO3每分钟31.0ml通入体积浓度为20%的臭氧/氧气的混合氧化剂，不断搅拌下连续通50h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨，该氧化石墨中氧含量为35%，Mn2+、Na+和SO42-含量均为0。实施例2将1.0g石墨粉和3.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入40g蒸馏水，在室温下连续搅拌30h，然后在100℃的水浴中蒸干水分，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，360℃加热处理50min得到前驱物G-NH4NO3；将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与50g蒸馏水混合，40℃下按每克G-NH4NO3每分钟15.5ml通入体积浓度为40%的臭氧/氧气混合氧化剂，不断搅拌下连续通5h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨。所得氧化石墨中氧含量为34.6%，Mn2+、Na+和SO42-含量均为0。实施例3将1.0g石墨粉和5.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入10g蒸馏水，在室温下连续搅拌25h，然后在90℃的水浴中蒸干水分，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，300℃加热处理40min得到氧化前驱物G-NH4NO3；将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与30g蒸馏水混合，30℃下按每克G-NH4NO3每分钟17.8ml通入体积浓度为35%的臭氧/氧气混合氧化剂，不断搅拌下连续通12h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨。经检测，所得氧化石墨中氧含量为38.3%，Mn2+、Na+和SO42-含量均为0。实施例4将1.0g石墨粉和7.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入50g蒸馏水，在室温下连续搅拌20h，然后在80℃的水浴中蒸干，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，230℃加热处理90min得到G-NH4NO3；将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与70g蒸馏水混合，25℃下按每克G-NH4NO3每分钟24.8ml通入体积浓度为25%的臭氧/氧气混合氧化剂，不断搅拌下连续通36h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨。所得氧化石墨中氧含量为32.5%，Mn2+、Na+和SO42-的含量均为0。实施例5将1.0g石墨粉和10.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入30g蒸馏水，在室温下连续搅拌36h，然后在100℃的水浴中蒸干，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，600℃加热处理15min得到氧化前驱物G-NH4NO3，将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与100g蒸馏水混合，10℃下按每克G-NH4NO3每分钟20.7ml通入体积浓度为30%的臭氧/氧气混合氧化剂，不断搅拌下连续通45h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨。所得氧化石墨中氧含量为36.0%，Mn2+、Na+和SO42的-含量均为0。实施例6将1.0g石墨粉和6.0g硝酸铵在100mL坩埚中均匀混合，加入20g蒸馏水，在室温下连续搅拌14h，然后在80℃的水浴中蒸干，将含固体的坩埚转移至马弗炉中，450℃加热处理30min得到G-NH4NO3；将G-NH4NO3加入500mL孟氏瓶中与90g蒸馏水混合，40℃下按每克G-NH4NO3每分钟20.7ml通入体积浓度为40%的臭氧/氧气混合氧化剂，不断搅拌下连续通10h，获得氧化石墨水溶液；将氧化石墨水溶液抽滤、干燥得到清洁氧化石墨。所得氧化石墨中氧含量为39.0%,Mn2+、Na+和SO42-的含量均为0。本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种制备清洁氧化石墨的方法，其特征在于包括如下步骤：（1）按石墨:硝酸铵质量比为1:1～1:10，将石墨和硝酸铵在水中混合均匀，石墨与水质量比为1:10～1:50， 80～100℃蒸干水分后，将其于230～600℃加热预处理15～90min，获得氧化前驱物；（2）按蒸馏水：氧化前驱物＝10～100:1的质量比，将氧化前驱物分散在蒸馏水中，再通入臭氧体积浓度为20～40%的臭氧/氧气混合氧化剂，于10～50℃进行氧化3～50h，再将氧化后的混合溶液过滤、洗涤、干燥即得清洁氧化石墨。

【技术特征摘要】
1.一种制备清洁氧化石墨的方法，其特征在于包括如下步骤：（1）按石墨:硝酸铵质量比为1:1～1:10，将石墨和硝酸铵在水中混合均匀，石墨与水质量比为1:10～1:50，80～100℃蒸干水分后，将其于230～600℃加热预处理15～90min，获得氧化前驱物；（2）按蒸馏水：氧化前驱物＝10～100:1的质量比，将氧化前驱物分散在蒸馏水中，再通入臭氧体积浓度为20...

【专利技术属性】
技术研发人员：李学宽，张晔，张晋，唐明兴，周立公，杜明仙，
申请(专利权)人：中国科学院山西煤炭化学研究所，
类型：发明
国别省市：山西,14