一种基于石墨烯的复合热界面材料及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种基于石墨烯的复合热界面材料及其制备方法，涉及热界面材料技术领域，解决石墨烯在环氧树脂中的分散性差以及界面热阻较大的问题，从而提高环氧树脂基体材料的热导率，该方法通过对氧化石墨烯进行表面改性，提高石墨烯在基体中的分散状态；并采用真空搅拌干燥法使石墨烯和纳米银颗粒能均匀分散在基体材料中，解决普通混合的团聚沉降问题；并且，纳米银颗粒在复合材料热固化的过程中会出现熔融状态，以此来增强石墨烯层间连接，形成三维立体网络的热传输途径。本发明专利技术可使氧化石墨烯良好分散在基体材料中，不易发生集聚，同时提高环氧树脂基体材料的热导率。

A composite thermal interface material based on graphene and its preparation method

The invention discloses a composite thermal interface material and preparation method thereof based on graphene, which relates to the technical field of thermal interface materials, and solve the poor interfacial thermal resistance larger issues of dispersion of graphene in epoxy resin, so as to improve the thermal conductivity of epoxy resin matrix material, the surface modification of graphene oxide and improve the dispersion of graphene in the matrix; and the vacuum drying method to make mixing graphene and silver nanoparticles can be uniformly dispersed in the matrix material, solves the problems of mixed agglomeration and sedimentation; and nano silver particles will appear in the molten state thermal curing process of composite materials, in order to enhance the graphene the connection between the heat transmission layer, forming a three-dimensional network. The invention can make the graphene oxide well dispersed in the matrix material, not easy to gather and improve the thermal conductivity of the epoxy resin matrix material.

【技术实现步骤摘要】
一种基于石墨烯的复合热界面材料及其制备方法
本专利技术涉及热界面材料
，具体涉及一种基于石墨烯的复合热界面材料及其制备方法。
技术介绍
近年来，电子工业与能源技术得到了迅速的发展，这些发展极大地提高二极管、晶体管和LED组件等电子器件的性能，也为能量管理做出了巨大贡献。但另一方面，一个严重的散热问题也逐渐出现。如在电子工业中，近些年来电子设备与器件正在朝着微小型化、高功率、高密度组装的方向飞速发展，这毫无疑问会增加电子设备与器件的内部的热功耗密度，导致设备与器件系统内部温度急剧上升，最终会限制电子设备与器件的使用性能及使用寿命。显然，有效的热管理已成为电子和能源工业发展的必要条件。研究发现，随着电子器件的逐渐微小型化，固-固界面之间的界面热阻已经成为了制约电子器件散热的最主要因素之一，极大地阻碍了固体之间的传热性能。为解决固-固界面间的传热问题，热界面材料已被广泛用于固-固界面之间以填充界面之间的孔洞、凹槽，构建新的热量传输通道，从而在一定程度上解决界面间由于不完全接触而造成的传热性能较低的问题。目前，市场上常用的热界面材料主要有导热垫、导热油脂、导热凝胶等，这类热界面材料多是在环氧树脂、硅树脂等基体材料中添加氮化铝、氮化硼、陶瓷等热导率相对较高填充剂制成的，尽管加入填充材料后基体材料的热导率有了一定的提高，通常在0.5～2W/mK，但是这个数值仍不能满足电子设备的散热需求。此外，这些聚合物热界面材料的性能会随热源的温度升高和曝光时间加长严重降级，导致界面材料的老化、失效、渗漏等问题，从而会进一步影响电子设备的可靠性和寿命。因此，在环氧树脂等基体材料中添加高热导率的填料，来热高热界面材料的整体热导率仍是目前研究热点问题。
技术实现思路
针对现有技术的不足，本专利技术要解决的技术问题是如何解决石墨烯在环氧树脂中的分散性差以及界面热阻较大的问题，提高石墨烯在基体材料中的分散性并增强石墨烯的层间传热，从而提高环氧树脂基体材料的热导率。针对上述技术问题，本专利技术提供的技术方案是：一种基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，包括如下步骤：步骤一，制备改性氧化石墨烯，具体分步骤如下：（1）将偶联剂与有机溶剂按比例1:5~10混合搅拌得到混合液；（2）将真空干燥后的氧化石墨烯加入到所述混合液中并搅拌均匀得到氧化石墨烯混合液；（3）在真空下加热所述氧化石墨烯混合液反应得到功能化氧化石墨烯料液；（4）将所述功能化氧化石墨烯料液经过洗涤、抽滤、干燥得到改性的氧化石墨烯；步骤二，制备石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将环氧树脂与固化剂加入到有机溶剂中并混合搅拌得到混合液；（2）将所述改性的氧化石墨烯加入到所述混合液中，并加入有机溶剂稀释搅拌研磨得到氧化石墨烯混合液；（3）对所述氧化石墨烯混合液进行超声分散；（4）将超声分散后的所述氧化石墨烯混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；步骤三，制备基于石墨烯的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将干燥后的纳米银颗粒加入所述石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，并加入有机溶剂搅拌研磨得到混合液；（2）对所述混合液进行超声分散；（3）将超声分散后的所述混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；（4）将真空脱泡后的所述混合液注入到模具中，升温进行固化得到基于石墨烯的复合热界面材料。所述有机溶剂为丙酮、甲基丁酮、乙醚、环氧丙烷、环己烷、环己酮、甲苯、甲苯环己酮中的至少一种；所述步骤一的分步骤（3）中氧化石墨烯和所述混合液的反应温度为40-80℃，反应时间为2-12小时；所述步骤一的分步骤（1）和所述步骤二的分步骤（1）中所述的混合搅拌温度均为40℃，混合搅拌时间均为30min；所述步骤二的分步骤（3）和所述步骤三的分步骤（2）中所述超声分散温度均为为40℃，超声分散时间均为20min；所述步骤二的分步骤（4）和所述步骤三的分步骤（3）中所述真空脱泡均采用真空搅拌机，所述真空下加热温度均为60℃，真空的抽吸速率均为0.1-2L/s；所述步骤三的分步骤（4）中的固化温度依次为90℃、120℃、150℃、180℃，固化时间分别为1~2小时。本专利技术还提供一种基于石墨烯的复合热界面材料，按上述基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法制成，其组份组成以重量份计为：氧化石墨烯5~10份，纳米银颗粒30~40份，环氧树脂100份，固化剂1~5份，偶联剂1~5份。所述环氧树脂是指液态双酚A型环氧树脂；进一步，所述双酚A型环氧树脂的型号为E-42、E-44、E-51中的至少一种；所述固化剂为芳香族多胺、酸酐、咪唑类固化剂中的至少一种；所述偶联剂为硅烷偶联剂或钛酸酯偶联剂；所述纳米银颗粒的平均粒径为50~100nm；所述氧化石墨烯的厚度为0.55~1.2nm。本专利技术与现有技术相比，具有以下有益效果：1.通过对氧化石墨烯进行改性处理，提高氧化石墨烯与基体材料的亲和性，使其能良好分散在基体材料中，不易发生集聚。2.通过掺杂纳米银颗粒到石墨烯和环氧树脂复合热界面材料中，利用纳米银粒子在高温固化时出现的熔融状态来增强石墨烯层间连接，形成三维立体网络的热传输途径，减少了复合材料内部的界面热阻。附图说明图1为石墨烯和环氧树脂复合热界面材料的制备流程图；图2为基于石墨烯的复合热界面材料的制备流程图。具体实施方式下面通过结合附图和实施例对本专利技术作进一步说明，但不是对本专利技术的限制。图1至图2示出了基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，包括如下步骤：步骤一，制备改性氧化石墨烯，具体分步骤如下：（1）将偶联剂与有机溶剂按比例1:5~10混合搅拌得到混合液；（2）将真空干燥后的氧化石墨烯加入到所述混合液中并搅拌均匀得到氧化石墨烯混合液；（3）在真空下加热所述氧化石墨烯混合液反应得到功能化氧化石墨烯料液；（4）将所述功能化氧化石墨烯料液经过洗涤、抽滤、干燥得到改性的氧化石墨烯；步骤二，制备石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将环氧树脂与固化剂加入到有机溶剂中并混合搅拌得到混合液；（2）将所述改性的氧化石墨烯加入到所述混合液中，并加入有机溶剂稀释搅拌研磨得到氧化石墨烯混合液；（3）对所述氧化石墨烯混合液进行超声分散；（4）将超声分散后的所述氧化石墨烯混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；步骤三，制备基于石墨烯的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将干燥后的纳米银颗粒加入所述石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，并加入有机溶剂搅拌研磨得到混合液；（2）对所述混合液进行超声分散；（3）将超声分散后的所述混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；（4）将真空脱泡后的所述混合液注入到模具中，升温进行固化得到基于石墨烯的复合热界面材料。所述有机溶剂为丙酮、甲基丁酮、乙醚、环氧丙烷、环己烷、环己酮、甲苯、甲苯环己酮中的至少一种；所述步骤一的分步骤（3）中氧化石墨烯和所述混合液的反应温度为40-80℃，反应时间为2-12小时；所述步骤一的分步骤（1）和所述步骤二的分步骤（1）中所述的混合搅拌温度均为40℃，混合搅拌时间均为30min；所述步骤二的分步骤（3）和所述步骤三的分步骤（2）中所述超声分散温度均为为40℃，超声分散时间均为20min；所述步骤二的分步骤本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：步骤一，制备改性氧化石墨烯，具体分步骤如下：（1）将偶联剂与有机溶剂按比例1:5~10混合搅拌得到混合液；（2）将真空干燥后的氧化石墨烯加入到所述混合液中并搅拌均匀得到氧化石墨烯混合液；（3）在真空下加热所述氧化石墨烯混合液反应得到功能化氧化石墨烯料液；（4）将所述功能化氧化石墨烯料液经过洗涤、抽滤、干燥得到改性的氧化石墨烯；步骤二，制备石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将环氧树脂与固化剂加入到有机溶剂中并混合搅拌得到混合液；（2）将所述改性的氧化石墨烯加入到所述混合液中，并加入有机溶剂稀释搅拌研磨得到氧化石墨烯混合液；（3）对所述氧化石墨烯混合液进行超声分散；（4）将超声分散后的所述氧化石墨烯混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；步骤三，制备基于石墨烯的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将干燥后的纳米银颗粒加入所述石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，并加入有机溶剂搅拌研磨得到混合液；（2）对所述混合液进行超声分散；（3）将超声分散后的所述混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；（4）将真空脱泡后的所述混合液注入到模具中，升温进行固化得到基于石墨烯的复合热界面材料。...

【技术特征摘要】
1.一种基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：步骤一，制备改性氧化石墨烯，具体分步骤如下：（1）将偶联剂与有机溶剂按比例1:5~10混合搅拌得到混合液；（2）将真空干燥后的氧化石墨烯加入到所述混合液中并搅拌均匀得到氧化石墨烯混合液；（3）在真空下加热所述氧化石墨烯混合液反应得到功能化氧化石墨烯料液；（4）将所述功能化氧化石墨烯料液经过洗涤、抽滤、干燥得到改性的氧化石墨烯；步骤二，制备石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将环氧树脂与固化剂加入到有机溶剂中并混合搅拌得到混合液；（2）将所述改性的氧化石墨烯加入到所述混合液中，并加入有机溶剂稀释搅拌研磨得到氧化石墨烯混合液；（3）对所述氧化石墨烯混合液进行超声分散；（4）将超声分散后的所述氧化石墨烯混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；步骤三，制备基于石墨烯的复合热界面材料，具体分步骤如下：（1）将干燥后的纳米银颗粒加入所述石墨烯和环氧树脂的复合热界面材料，并加入有机溶剂搅拌研磨得到混合液；（2）对所述混合液进行超声分散；（3）将超声分散后的所述混合液在真空下加热并缓慢搅拌，真空脱泡5~15min；（4）将真空脱泡后的所述混合液注入到模具中，升温进行固化得到基于石墨烯的复合热界面材料。2.根据权利要求1所述的基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，其特征在于：所述有机溶剂为丙酮、甲基丁酮、乙醚、环氧丙烷、环己烷、环己酮、甲苯、甲苯环己酮中的至少一种。3.根据权利要求1或2所述的基于石墨烯的复合热界面材料的制备方法，其特征在于：所述步骤一的分步骤（3）中氧化石墨烯和所述混合液的反应温度为40-80℃...

【专利技术属性】
技术研发人员：张平，袁朋，冼耀琪，曾建华，肖经，杨道国，
申请(专利权)人：桂林电子科技大学，
类型：发明
国别省市：广西,45