一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料及其制备方法技术

本发明专利技术公开一种具有晶体纯化作用的低温玻璃‑荧光粉复合材料及其制备方法，该复合材料是由低温玻璃粉和荧光粉烧结制备而成，所述玻璃粉为碲酸盐玻璃粉，荧光粉为Ce:LuAG粉，荧光粉在复合材料中所占的质量百分比为2~10wt%。本发明专利技术的复合材料具有良好的兼容性和匹配于Ce:LuAG荧光粉的折射率，而且能够有效的纯化Ce:LuAG荧光粉。同时还具有制备工艺简单，无污染，热稳定性好，透过性高，可塑性强，消除杂相等优点，可用于照明领域和显示领域的发光介质材料，适合大规模生产。

A Cryogenic Glass-Phosphor Composite with Crystal Purification and Its Preparation Method

【技术实现步骤摘要】
一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料及其制备方法
本专利技术属于一种发光二极管（以下简称LED）的封装材料
，具体涉及一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料及其制备方法。
技术介绍
众所周知，大功率白光LED开启状态下的结温可达到150-200°C，这对所用封装材料的热力学性能提出了严格的要求。常用的LED是由有机树脂封装一种或多种荧光粉涂覆在芯片上构成，传统的有机树脂因其热稳定性差，在高温下长期使用后不可避免地会发生变黄和老化，导致LED的发光效率下降和色坐标漂移。玻璃因具有透明度高、热稳定性好、可塑性强等优点而成为一种良好的荧光基质材料，因此将荧光粉与玻璃通过共同烧结的方式结合在一起而形成的复合材料为提高LED的可靠性提供了一种有效的途径。在提高LED可靠性的同时，还要保证LED的光效不发生严重的降低，因此要求制备的复合材料中，荧光粉颗粒晶相不被破坏而且与玻璃基质不发生明显的反应，同时为了减少光的散射损失，要使玻璃基质和荧光粉的折射率（Ce:LuAG的折射率约为1.85）相匹配。在Ce:LuAG荧光粉的制备过程中，为了促进荧光粉的多晶生长和降低反应温度，需加入一定量的助熔剂H3BO3，但是H3BO3的引入会导致少量杂相的生成，杂相会影响Ce:LuAG荧光粉单一的绿光发射，因此要消除杂相对复合材料发光的影响。
技术实现思路
鉴于上述现有的技术问题，本专利技术提供一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料及其制备方法，采用碲酸盐玻璃作为基质，不仅具有良好的兼容性和匹配于Ce:LuAG荧光粉的折射率，而且能够有效的纯化Ce:LuAG荧光粉。该低温玻璃-荧光粉复合材料中的低温玻璃具有转化温度低（Tg<350°C）、软化温度低（Ts<500°C）、折射率高（nd>1.8）以及透光性好和材料易获取等优点。本专利技术的复合材料不仅制备工艺简单，无污染而且具有热稳定性好，透过性高，可塑性强，晶体纯化等优点，可用于照明领域和显示领域的发光介质材料，适合大规模生产。本专利技术的技术解决方案如下：一种具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料，由低温玻璃粉及荧光粉烧结而成，所述低温玻璃粉为碲酸盐玻璃粉（碲酸盐玻璃基质），荧光粉为Ce:LuAG粉，荧光粉在复合材料中所占的质量百分比为2~10wt%；所述的低温玻璃粉的组成按摩尔百分数计为：氧化碲50~60mol%、氧化硼3~10mol%、氧化锌15~25mol%、氧化钠10~20mol%、氧化铝3~7mol%；所述荧光粉由纯荧光粉和和助熔剂组成，所述纯荧光粉为Lu3-xAl5O12:xCe3+(x=0.02-0.1)，所述助熔剂为H3BO3，助熔剂在荧光粉中的质量百分数为2-4wt%。本专利技术还提供一种具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料的制备方法，包括如下步骤：1）分别称取所述比例的低温玻璃粉和荧光粉于研钵（如玛瑙研钵）中进行充分的混合研磨，形成均匀的混合粉体；2)将混合粉体在550~650°C进行烧结，烧结时间为10~30分钟，得到熔融玻璃料，将熔融玻璃料在所述的低温玻璃的Tg±10°C下进行退火，得到具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料。所述低温玻璃粉的制备方法包括如下步骤：将低温玻璃粉的各原料混合均匀，在800~900°C下进行煅烧，将煅烧后的玻璃液倒在铝板上淬火冷却至室温，形成低温玻璃；将低温玻璃在研钵（如玛瑙研钵）中研磨2h以上，形成低温玻璃粉。所述的低温玻璃粉的各原料为组分中相应的氧化物，或为组分中相应的碳酸盐，优选将低温玻璃粉过150目筛，获得颗粒均匀的低温玻璃粉。所述荧光粉的的制备方法包括如下步骤：称取所述比例的荧光粉原料（纯荧光粉和助熔剂）混合均匀，于1400°C下进行煅烧，将煅烧后的块状粉体在研钵（如玛瑙研钵）中研磨1h以上，形成荧光粉。优选将荧光粉过200目筛，获得颗粒均匀的荧光粉。本专利技术的技术效果：本专利技术的低温玻璃转化温度Tg<350°C，能够与Ce:LuAG荧光粉在低温烧结下形成复合材料；玻璃的折射率nd>1.8，能够良好的匹配荧光粉的折射率；碲酸盐玻璃基质能够有效的纯化Ce:LuAG荧光粉，因碲酸盐玻璃基质在550~650°C之间有较高的化学活性，能够破坏杂相的结构，从而消除杂相对荧光粉发光的影响；玻璃基质中不含铅等重金属元素，不会对环境造成污染。本专利技术的复合材料不仅制备工艺简单，无污染而且具有热稳定性好，透过性高，可塑性强，消除杂相的优点，可用于照明领域和显示领域的发光介质材料，适合大规模生产。附图说明图1是本专利技术一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料和Ce:LuAG荧光粉在350nm光激发下的荧光光谱。具体实施方式实施例1：根据组分55TeO2-7B2O3-18ZnO-16Na2O-4Al2O3计算相应原料的质量，其中B2O3以H3BO3引入，Na2O以Na2CO3引入，称取各原料的质量并均匀混合。将混合后的原料放入刚玉坩埚中并在850°C下熔制20min，然后将玻璃液倒在铝板上淬火获得玻璃基质，将玻璃基质放入玛瑙研钵中充分研磨2h并过150目筛，获得颗粒大小均匀的低温玻璃粉末。称取适量的低温玻璃粉末，按照低温玻璃粉与荧光粉质量比为94:6，与Ce:LuAG荧光粉均匀混合，将混合后的粉末放入刚玉坩埚中在580°C下烧结15~20min，然后将其倒入在预热的铝板上成型，之后放入310°C的退火炉中退火2h并冷却至室温，获得了一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料。上述的复合材料在350nm紫外激发下的发射光谱如图1所示，可以得出复合材料相比于荧光粉在发光强度上没有严重的降低，而且在404nm杂相峰的消除上具有有效的作用。实施例2：根据组分50TeO2-10B2O3-15ZnO-20Na2O-5Al2O3计算相应原料的质量，其中B2O3以H3BO3引入，Na2O以Na2CO3引入，称取各原料的质量并均匀混合。将混合后的原料放入刚玉坩埚中并在800°C下熔制30min，然后将玻璃液倒在铝板上淬火获得玻璃基质，将玻璃基质放入玛瑙研钵中充分研磨2h并过150目筛，获得颗粒大小均匀的低温玻璃粉末。称取适量的低温玻璃粉末，按照低温玻璃粉与荧光粉质量比为98:2，与Ce:LuAG荧光粉均匀混合，将混合后的粉末放入刚玉坩埚中在550°C下烧结15~20min，然后将其倒入在预热的铝板上成型，之后放入310°C的退火炉中退火2h并冷却至室温，获得了一种具有晶体纯化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料。实施例3：根据组分53TeO2-8B2O3-20ZnO-12Na2O-7Al2O3计算相应原料的质量，其中B2O3以H3BO3引入，Na2O以Na2CO3引入，称取各原料的质量并均匀混合。将混合后的原料放入刚玉坩埚中并在870°C下熔制25min，然后将玻璃液倒在铝板上淬火获得玻璃基质，将玻璃基质放入玛瑙研钵中充分研磨2h并过150目筛，获得颗粒大小均匀的低温玻璃粉末。称取适量的低温玻璃粉末，按照低温玻璃粉与荧光粉质量比为94:6，与Ce:LuAG荧光粉均匀混合，将混合后的粉末放入刚玉坩埚中在530°C下烧结15~20min，然后将其倒入在预热的铝板上成型，之后放入300°C的退火炉中退火2本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种具有晶体净化作用的低温玻璃‑荧光粉复合材料，其特征在于：由低温玻璃粉和荧光粉烧结而成，所述低温玻璃粉为碲酸盐玻璃粉，荧光粉为Ce:LuAG粉，荧光粉在复合材料中所占的质量百分比为2~10wt%；所述的低温玻璃粉的组成按摩尔百分数计为：氧化碲50~60mol%、氧化硼3~10mol%、氧化锌15~25mol%、氧化钠10~20mol%、氧化铝3~7mol%；所述荧光粉由纯荧光粉和和助熔剂组成，所述纯荧光粉为Lu3‑xAl5O12:xCe

【技术特征摘要】
1.一种具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料，其特征在于：由低温玻璃粉和荧光粉烧结而成，所述低温玻璃粉为碲酸盐玻璃粉，荧光粉为Ce:LuAG粉，荧光粉在复合材料中所占的质量百分比为2~10wt%；所述的低温玻璃粉的组成按摩尔百分数计为：氧化碲50~60mol%、氧化硼3~10mol%、氧化锌15~25mol%、氧化钠10~20mol%、氧化铝3~7mol%；所述荧光粉由纯荧光粉和和助熔剂组成，所述纯荧光粉为Lu3-xAl5O12:xCe3+(x=0.02-0.1)，所述助熔剂为H3BO3，助熔剂在荧光粉中的质量百分数为2-4wt%。2.一种权利要求1所述的一种具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料的制备方法，特征在于，包括如下步骤：1）分别称取所述比例的低温玻璃粉和荧光粉于研钵中混合研磨，形成均匀的混合粉体；2)将混合粉体在550~650°C进行烧结，烧结时间为10~30分钟，得到熔融玻璃料，将熔融玻璃料在所述的低温玻璃的Tg±10°C下进行退火，得到具有晶体净化作用的低温玻璃-荧光粉复合材料。3.如权利要求...

【专利技术属性】
技术研发人员：李德胜，韩东，林海，张彦杰，邹念育，
申请(专利权)人：大连工业大学，
类型：发明
国别省市：辽宁,21