本发明专利技术涉及一种高氧还原性能的氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的制备方法，具体步骤为：将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1-3:1.5的摩尔比例混合，加热至600-1000℃并维持1小时，继续加热至1050-1300℃并维持1-10小时；用热水洗涤；并在100-500℃干燥1-72小时；将得到的产物置于10-68wt%的硝酸溶液中，搅拌1-7天；重复2-5次；过滤并用蒸馏水洗涤，之后30-80℃干燥1-72小时；与4-乙烯基吡啶以质量比1:0.2-1:5混合后分散到水中；在室温下搅拌1-7天；过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥1-72小时；在氩气氛下加热至700-900℃并维持1-10小时，冷却后得到目标催化剂。本发明专利技术得到的催化剂在氧还原反应中显示了极佳的催化效果，展示了比目前代表性的Pt/C催化剂更好的稳定性、更高的甲醇耐受性以及相当的起始电位。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于物理化学、材料化学、有机化学交叉的领域，涉及一种高效氧还原催化剂的插层复合材料的制备方法，具体涉及一种高氧还原性能的氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合材料的制备方法。
技术介绍
近年来，由于化石燃料的快速消耗和储量减少，具有环境友好、价格便宜、高效特点的可再生能源及相关技术吸引了越来越多的目光(Liang Y.; Li Y,; Wang H.; ZhouJ.; Wang J.; Regier T.; Dai H.Nature Mater.2011, 10, 780-786.)。氧还原反应(Oxygen Reduction reaction, 0RR)对很多可再生能源的应用都有着重要的意义,如金属-空气电池，水分解，燃料电池等(Liang Y.; Wang H.; Diao P.; Chang ff.; Hong G.;Li Y.; Gong Μ.; Xie L.; Zhou J.; Wang J.; Regier T.Z.; Wei F.; Dai H.J.Am.Chem.Soc.2012, 134, 15849-15857.)。尽管人们为此进行了大量的研究，但目前ORR的催化剂仍然未达到我们期望的水平。开发高效、便宜的ORR催化剂仍然是一个很大的挑战。此外，研究发现氮掺石墨烯类材料对于ORR反应具有良好的提升作用，但目前相关研究仅仅局限于氮掺石墨烯与纳米粒子的复合材料领域。
技术实现思路
本专利技术目的在于提出。本专利技术提出，具体步骤如下: (1)将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1-3:1.5的摩尔比例混合，加热至600-1000°C并维持I小时； (2)将步骤(1)所得的产物，继续加热至1050-1300°C并维持1_10小时； (3)将步骤(2)所得的产物用热水充分洗涤；并在100-500°C下干燥1-72小时；(4)将步骤(3)所得的产物置于10-68wt%的硝酸溶液中，搅拌1-7天；重复2_5次； (5)将步骤(4)所得的产物过滤并用蒸馏水充分洗涤，之后30-80°C干燥1-72小时；(6)将步骤(5)所得的产物与4-乙烯基吡啶以质量比1:0.2-1:5混合后分散到水中； (7)将步骤(6)所得的混合物在室温下搅拌1-7天`； (8)将步骤(7)所得的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥1-72小时； (9)将步骤(8)所得的产物在氩气气氛下加热至700-900°C并维持1-10小时，冷却后得到目标产物。本专利技术中，步骤(1)的五氧化二铌和碳酸钾摩尔比3:1.05-3:1.3。较佳的，步骤(!)的五氧化二铌和碳酸钾摩尔比为3:1.1。本专利技术中，步骤(I)的加热温度为750-850°C;加热温度为1100_1250°C，维持时间为4-6小时。较佳的，步骤(I)的加热温度为800°C ;步骤(2)的加热温度为1200°C，维持时间为5小时。本专利技术中，步骤(3)的干燥温度为120_300°C，干燥时间为12_36小时。较佳的，步骤(3)的干燥温度为200°C，干燥时间为24小时。本专利技术中，步骤(4)中的硝酸浓度为20-60 wt%，搅拌2_5天；重复3_4次。较佳的,步骤(4)中的硝酸浓度为40 wt%，搅拌2天；重复3次。本专利技术中，步骤(5)中的干燥温度为40_60°C，时间为12-36小时。较佳的，步骤(5)中的干燥温度为50°C，时间为24小时。本专利技术中，步骤(6)中所述的步骤(5)所得的产物与4-乙烯基吡啶质量比为1:0.5-1:2。较佳的，步骤(6)中的步骤(5)所得的产物与4-乙烯基吡啶质量比为1:1。本专利技术中，步骤(7)中搅拌时间为2-5天。较佳的，步骤(7)中的搅拌时间为3天。本专利技术中，步骤(8)中的干燥时间为12-36小时。较佳的，步骤(8)中的干燥时间为24小时。本专利技术中，步骤(9)中的加热温度为750_850°C，维持时间为4_8小时。较佳的，步骤(9)中的加热温度为800°C，维持时间为6小时。本专利技术通过优化的反应条件，可以得到氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂(N-graphene-Nb205)。该材料在氧还原反应中表现了极佳的催化效果，展示了比目前代表性的Pt/C催化剂更好的稳定性、更高的甲醇耐受性以及相当的起始电位。【附图说明】图1为氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的4000x扫描电子显微镜(SEM)照片； 图2为氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的IOOOOx扫描电子显微镜(SEM)照片; 图3为氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的氧还原反应测试结果； 图4为氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的电化学稳定性测试结果； 图5为氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的电化学甲醇耐受性测试结果。【具体实施方式】下面的实施例是对本专利技术的进一步说明，而不是限制本专利技术的范围。实施例1 将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1.1的摩尔比例混合，将所得的混合物加热至900°C并维持I小时，继续加热至1200°C并维持5小时。得到的产物用热水洗涤，并在200°C干燥24小时。将得到的产物置于40 wt%的硝酸溶液中，搅拌2天；重复3次。将得到的产物过滤并用蒸馏水洗涤，之后50°C干燥24小时。得到的产物与4-乙烯基吡啶以质量比1:1混合后分散到水中并在室温下搅拌3天。将得到的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥24小时。将得到的产物在氩气氛下加热至800°C并维持6小时，冷却后可得目标催化剂材料。实施例1成功制得目标催化剂材料的典型SEM照片如图1、2所示。其典型氧还原反应测试结果如图3所示。其抗甲醇干扰的典型测试结果如图4所示(以Pt/C为对比)。其稳定性测试结果如图5所示(以Pt/C为对比)。实施例2 将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1.1的摩尔比例混合，将所得的混合物加热至900°C并维持I小时，继续加热至1200°C并维持5小时。得到的产物用热水洗涤，并在300°C干燥24小时。将得到的产物置于40 wt%的硝酸溶液中，搅拌2天；重复3次。将得到的产物过滤并用蒸馏水洗涤，之后50°C干燥24小时。得到的产物与4-乙烯基吡啶以质量比1:1混合后分散到水中并在室温下搅拌3天。将得到的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥24小时。将得到的产物在氩气氛下加热至800°C并维持6小时，冷却后可得目标催化剂材料。实施例3 将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1.1的摩尔比例混合，将所得的混合物加热至900°C并维持I小时，继续加热至1200°C并维持5小时。得到的产物用热水洗涤，并在200°C干燥24小时。将得到的产物置于40 wt%的硝酸溶液中，搅拌3天；重复3次。将得到的产物过滤并用蒸馏水洗涤，之后50°C干燥24小时。得到的产物与4-乙烯基吡啶以质量比1:1混合后分散到水中并在室温下搅拌3天。将得到的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥24小时。将得到的产物在氩气氛下加热至800°C并维持6小时，冷却后可得目标催化剂材料。实施例4 将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1.1的摩尔比例混合，将所得的混合物加热至900°C并维持I小时，继续加热至1200°C并维持5小时。得到的产物用热水洗涤，并在200°C干燥24小时。将得到的产物本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种高氧还原性能的氮掺石墨烯?五氧化二铌插层复合催化剂的制备方法，其特征在于具体步骤如下：?(1)将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1?3:1.5的摩尔比混合，加热至600?1000℃并维持50?70分钟；(2)将步骤（1）所得的产物，继续加热至1050?1300℃并维持1?10小时；(3)将步骤（2）所得的产物用热水充分洗涤；并在100?500℃下干燥1?72小时；(4)将步骤（3）所得的产物置于10?68?wt%的硝酸溶液中，搅拌1?7天；重复2?5次；(5)将步骤（4）所得的产物过滤并用蒸馏水充分洗涤，之后30?80℃干燥1?72小时；(6)将步骤（5）所得的产物与4?乙烯基吡啶以质量比1:0.2?1:5混合后分散到水中；(7)将步骤（6）所得的混合物在室温下搅拌1?7天；(8)将步骤（7）所得的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥1?72小时；(9)将步骤（8）所得的产物在氩气气氛下加热至700?900℃并维持1?10小时，冷却后得到目标产物。
【技术特征摘要】
1.一种高氧还原性能的氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的制备方法，其特征在于具体步骤如下: (1)将五氧化二铌和碳酸钾按照3:1-3:1.5的摩尔比混合，加热至600-1000°C并维持50-70分钟； (2)将步骤(I)所得的产物，继续加热至1050-1300°C并维持1_10小时； (3)将步骤(2)所得的产物用热水充分洗涤；并在100-500°C下干燥1-72小时； (4)将步骤(3)所得的产物置于10-68wt%的硝酸溶液中，搅拌1-7天；重复2_5次； (5)将步骤(4)所得的产物过滤并用蒸馏水充分洗涤，之后30-80°C干燥1-72小时； (6)将步骤(5)所得的产物与4-乙烯基吡啶以质量比1:0.2-1:5混合后分散到水中； (7)将步骤(6)所得的混合物在室温下搅拌1-7天； (8)将步骤(7)所得的产物过滤、用蒸馏水洗涤，并在室温下真空干燥1-72小时； (9)将步骤(8)所得的产物在氩气气氛下加热至700-900°C并维持1-10小时，冷却后得到目标产物。2.根据权利要求1所述的一种高氧还原性能的氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的制备方法，其特征在于步骤(I)所述的五氧化二铌和碳酸钾摩尔比为3:1.05-3:1.3。3.根据权利要求1所述的一种高氧还原性能的氮掺石墨烯-五氧化二铌插层复合催化剂的制备方法，其特征在于步骤(I)所述的加热温度为750-850°...
【专利技术属性】
技术研发人员：唐颐，武庆斌，廖蕾，王思浓，张茜，戴申恺，肖静婧，张亚红，刘宝红，
申请(专利权)人：复旦大学，
类型：发明
国别省市：
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