球形氮化铝粉末的制造方法技术

本发明专利技术提供高导热性以及填充性优异、作为散热材料用填料有用的球形氮化铝粉末的制造方法。通过对100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5～30质量份的稀土金属化合物、及38～46质量份的碳粉末的混合物在1620～1900℃的温度下进行2小时以上还原氮化来制造球形氮化铝粉末。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及适合作为用于填充到树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等中提高散热性的散热材料用填料的。
技术介绍
由于氮化铝的电绝缘性优异且具有高导热性，因此填充有其烧结体或粉末的树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等材料被期待作为具有高导热性的散热材料。为了提高上述散热材料的导热率，重要的是在作为基体的树脂中高填充具有高导热性的填料。因此，强烈地期望着球形且粒径为数Pm 数十μm左右的氮化铝粉末。关于氮化铝粉末的制法，通常已知有:将氧化铝和碳的组合物还原氮化的氧化铝还原氮化法；使铝与氮直接反应的直接氮化法；使烷基铝与氨反应后进行加热的气相法等。这其中现实情况是，通过还原氮化法和气相法得到的氮化铝粉末虽然形状接近球形，但其粒径仅得到亚微米级别。另一方面，由于采用直接氮化法得到的氮化铝粉末是通过粉碎和分级来制造的，因此粒径的控制比较容易，能够得到粒径为数yrn 数十μ m左右的氮化铝粉末，但构成所述粉末的颗粒是带棱角的非球形体。因此，采用上述方法得到的氮化铝粉末难以在树脂中高填充。因而，为了获得球形且具有期望粒径的氮化铝粉末，研究了各种方法。例如，专利文献I公开了下述方法:通过将氧化铝粉末、碳粉末的混合物在非活性气氛中烧成而生成碳化铝从而使颗粒生长，接着通过在含氮的非氧化性气氛下烧成，获得平均粒径为3μπι以上的、具有近似球形的形状的氮化铝粉末。然而，该方法由于伴随烧成气氛的变换，所以难以控制氧化铝的颗粒生长，即难以控制所得到的氮化铝粉末的粒度分布。另外，专利文献2公开了下述方法:在碳的存在下使用氮气或氨气将球形的氧化铝还原氮化，之后通过进行表面氧化，制造平均粒径为50 μ m以下、球形度为0.8以上的耐水性优异的球形氮化铝粉末。然而，由于原料的氧化铝的球形原样地作为最终制品的氮化铝粉末的形状，因此上述制造方法需要使用与目标粒径同等的、大粒径的氧化铝。在针对于这种粒径大的氧化铝的还原氮化中，为了提高其转化率，需要长时间的反应，其结果，所得到的氮化铝的氧浓度增加，随之其导热性也降低。另一方面，专利文献3公开了下述方法:将氧化铝粉末、碳粉末、碱土金属化合物、稀土元素化合物的混合粉末作为起始原料，在含氮的非氧化性气氛中进行烧成来制造氮化铝粉末。该方法利用碱土金属化 合物、稀土化合物促进反应的作用，试图实现在1，500°C以下的低温下生成氮化铝。然而，具体地该方法得到的氮化铝粉末的粒径充其量为Iym左右，得不到数Pm级别的较大粒径。此外，专利文献4公开了下述方法:通过在由碱土元素、稀土元素等的化合物组成的熔剂(flux)中熟化(热处理)无定形的氮化铝粉末进行球形化，然后熔化熔剂得到分离的结晶氮化铝粉体。采用该方法虽然得到高流动性和高填充率，但氮化铝粉末中易混入杂质，需要控制严格的制造条件，工序多而使制造成本提高。现有技术文献专利文献专利文献1:日本特开平3-23206号公报专利文献2:日本特开平2005-162555号公报专利文献3:日本特开平5-221618号公报专利文献4:日本特开2002-179413号公报
技术实现思路
专利技术要解决的问题因此，本专利技术的目的在于提供用于生产率良好地得到具有最适合填料用途的球形的形状、平均粒径为3 μ m 30 μ m大小的球形氮化招粉末的制造方法。用于解决问题的方案本专利技术人等为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现，通过使用以特定的比例将氧化铝或氧化铝水合物、碳粉末、含稀土金属的化合物混合后的混合粉末并在特定的温度下进行还原氮化，可生产率良好地得到球形且具有期望粒径的氮化铝粉末，从而完成本专利技术。S卩，本专利技术提供一种，其特征在于，其包括: 将100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5 30质量份的含稀土金属的化合物、38 46质量份的碳粉末混合，通过将前述混合物在含氮气氛下、1620 1900°C的温度下保持2小时以上从而将氧化铝或氧化铝水合物还原氮化。另外，根据本专利技术提供一种球形氮化铝粉末，其特征在于，其由平均粒径为3 30 μ m、以氧化物换算的稀土金属含量为0.4重量％ 28重量％的范围、氮化铝晶体的C轴的晶格常数为4.9800人以上的氮化铝颗粒构成。所述球形氮化铝粉末可以通过上述方法来制造。专利技术的效果采用本专利技术的制造方法得到的球形氮化铝粉末是没有棱角的、近似球形的颗粒，该颗粒的长径与短径的比(DS/DL)为0.75以上、具有高的球形度。另外，球形氮化铝粉末的平均粒径为3 30 μ m，还含有规定量稀土金属使得氧含量少，随之氮化铝晶体的C轴的晶格常数为4.9800A以上。其中，平均粒径是指通过激光衍射/散射法测定的粒度分布中累计体积为50%时的粒径。另外，氮化铝晶体的C轴的晶格常数是使用X射线衍射装置且使用Si作为外标物质而测定的值。S卩，采用本专利技术得到的氮化铝粉末具有平均粒径为3 30μπι的以往未有的大粒径，且氮化铝晶体的c轴的晶格常数显示大至4.9800人以上的值。该C轴的晶格常数作为评价氮化铝颗粒的固溶氧浓度的指标，该值越大的氮化铝颗粒，固溶氧浓度越低，因而其导热率高。如此，根据本专利技术可以生产率良好地得到具有最适合填料用途的粒径、形状的氮化铝粉末。例如，该球形氮化铝粉末为球形度高的球形、具有期望的粒径，不仅可以在树脂、润滑脂中高填充，而且其导热率高，可以赋予散热材料高的导热率。另外，关于采用本专利技术的制造方法得到具有如上所述的特性的球形氮化铝粉末的作用机理，本专利技术人等推测如下。即，在本专利技术的方法中，通过与氧化铝等一起使用含稀土金属的化合物，在特定的还原氮化的温度条件下，首先形成氧化铝熔化的液相，此时由于将相对于氧化铝的碳粉末的配合量控制在一定范围内，因而可以调整在所形成的液相中熔化的氧化铝的量，由此形成具有期望粒径的聚集物，同时还进行还原氮化。另外认为，由于在特定的温度条件下进行该还原氮化，所以残留在颗粒内的含稀土金属的化合物使氮化铝晶体中固溶的氧量减少，其结果，得到如上所述的特性的球形氮化铝粉末。附图说明图1是显示实施例1中得到的球形氮化铝粉末的颗粒结构的电子显微镜照片。具体实施方式 本专利技术的制造方法中使用Al源、碳粉末、含稀土金属的化合物，以特定的量比将它们混合，在特定的条件下还原氮化处理该混合物，进而根据需要进行脱碳处理，由此再现性良好地制造作为目标的球形氮化铝粉末。<六1源>Al源使用氧化铝或氧化铝水合物。这样的Al源可以是具有α、Υ、θ、δ、η、κ、χ等晶体结构的氧化铝、或者是通过加热勃姆石、硬水铝石、三水铝矿、三羟铝石、六方水铝石(tohdite)等进行脱水转变而最终全部或部分地转变为α -氧化铝的氧化铝水合物，这些可以单独使用或者以不同种类的物质混合的状态使用。本专利技术中，特别优选使用反应活性高、控制容易的α -氧化铝、Y-氧化铝、勃姆石作为Al源。另外，作为上述Al源使用的氧化铝或氧化铝水合物优选平均粒径为2 μ m以下。即因为使用平均粒径大的颗粒的情况下，有可能使还原氮化的进行缓慢。〈碳粉末〉本专利技术中使用的碳粉末起到还原剂的作用，可以使用碳黑、石墨粉末。作为碳黑，优选使用炉黑、槽黑和乙炔黑。使用的碳粉末的BET比表面积优选采用0.01 500m2/g。<稀土金属化合物>本专利技术中使用的含稀土金属的化合物中，作为稀土金属，可列举出钇、镧、镨本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2010.09.28 JP 2010-2178041.一种球形氮化铝粉末的制造方法，其特征在于，其包括: 将100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5 30质量份的含稀土金属的化合物、38 46质量份的碳粉末混合， 通过将所述混合...

【专利技术属性】
技术研发人员：宗冈孝俊，渡边一孝，
申请(专利权)人：株式会社德山，
类型：
国别省市：