本发明专利技术涉及固体氧化物燃料电池，具体地说是一种镁和稀土元素复合改性的固体氧化物燃料电池镍基复合阳极，其中用于改性的稀土材料为镧、铈、镨、钕、钐、钆等稀土元素的一种或几种。按重量百分比，复合阳极的重量组成为：NiO占30-69.9%，氧化镁占0.01-30%,稀土材料占0.1-35%,氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)占30-69.9%；该固体氧化物燃料电池复合阳极是在传统的氧化镍与氧化钇稳定的氧化锆阳极中添加镁和稀土元素复合而成，本发明专利技术把镁和稀土元素添加到阳极中用以改善阳极性能，复合阳极具有电极结构分布均匀、镍与YSZ之间的界面接触紧密、低极化电阻、高活性等特点，提高了电池的输出性能。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及固体氧化物燃料电池，具体地说是一种镁和稀土元素共同改性的镍基固体氧化物燃料电池复合阳极，通过采用镁和稀土元素复合与传统阳极材料相复合，得到的复合阳极具有材料分布均勻，电极材料间网络连接紧密等特点，降低电池的极化电阻， 提高电池的输出性能，改善电池对甲烷等碳氢化合物燃料的性能。直接对于甲烷等碳氢化合物燃料的应用对于推动固体氧化物燃料电池技术向应用技术的发展具有重要的意义。
技术介绍
固体氧化物燃料电池是将化学能直接转化为电能的能量转换装置，采用全固态结构，具有发电效率高、可直接采用天然气等碳氢化合物为燃料、应用范围广等特点，是理想的分散发电和集中电站技术，也可以应用于车辆辅助电源、便携式电源等。固体氧化物燃料电池主要是由阴极、电解质膜、阳极三部分组成。目前阳极主要采用的是Ni-YSZ多孔金属陶瓷，实现阳极的气体传质、电子传导、离子传导、催化重整和电催化反应等功能。电解质通常采用氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)，也可以是掺杂的氧化铈、氧化钪稳定的氧化锆GcSZ)、 掺杂的镓酸镧(LSGM)等。阴极电催化剂一般采用钙钛矿氧化物与电解质材料构成复合阴极，如广泛使用的LSM-YSZ复合阴极，也可以是钴酸镧、钴酸锶钐等钙钛矿。对于天然气等碳氢化合物燃料的应用对固体氧化物燃料电池技术实用化的发展具有重要的意义，因此适应于天然气等碳氢化合物燃料的各种阳极材料得到了广泛研究， 主要包括镍基阳极、铜基阳极、铈基阳极、钙钛矿型阳极以及贵金属阳极等。其中铜基阳极、铈基阳极和钙钛矿型阳极虽然具有较好的抗积碳作用，但存在活性低等问题，难实现应用发展；贵金属阳极活性和抗积碳方面都有很大的改善，但其成本很高，不易于应用。镍基阳极是目前固体氧化物燃料电池普遍采用的阳极材料，但由于电池在制备过程中需要高温烧结(> 1300°C获得致密的电解质膜)，导致镍基催化剂烧结严重，并且镍基催化剂与氧化锆基材料之间不易浸润，相互作用不强，导致在高温还原过程中镍颗粒还会不断长大，从而导致阳极活性较低，积碳较为严重。
技术实现思路
为了克服传统复合阳极的缺点，本专利技术的目的在于提供一种固体氧化物燃料电池复合阳极，通过镁和稀土元素共同改性制备新型复合阳极，具有良好的电极结构，提高阳极的活性，从而提高电池的输出性能，提高电极对甲烷等碳氢化合物燃料的活性，抑制积碳。为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案为一种固体氧化物燃料电池复合阳极，按重量百分比，复合阳极的重量组成为，NiO 占30-69. 9%，氧化镁占0. 01-30%,稀土材料占0. 1-35%,氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)占 30-69.9%。该固体氧化物燃料电池复合阳极是在传统的氧化镍与氧化钇稳定的氧化锆 (YSZ)中添加碱土材料镁和稀土材料复合而成。本专利技术的复合阳极通过镁和稀土元素修饰改善了电极材料间的界面接触，降低极化电阻，提高电极活性等特点，改善电池的输出性能，并且提高了电池对甲烷等碳氢化合物燃料的输出性能。该新型复合阳极可应用于平板型、管型和扁管型固体氧化物燃料电池。所述复合阳极的制备过程如下1)A.可采用先将镁和稀土元素与氧化镍复合然后再与YSZ混合，得复合阳极材料； 将镁和稀土元素与氧化镍复合的过程可通过镍的金属盐或氧化物与碱土元素的金属盐或氧化物的共分解、共沉淀、浸渍、机械混合和/或高温固相反应来完成，其中金属盐可为镍或镁和稀土的硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐和/或草酸盐；B.或先将镁和稀土元素与YSZ复合然后再与氧化镍混合，得复合阳极材料；将镁和稀土元素与YSZ复合的过程可采用沉淀、浸渍、机械混合和/或高温固相反应来完成，其中镁可为氧化物、氢氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐和/或草酸盐，稀土材料可为稀土元素的氧化物、氢氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐和/或草酸盐；C.或直接将镁和稀土元素与氧化镍和YSZ的混合物复合，得复合阳极材料；直接将镁和稀土元素与氧化镍和YSZ的混合物复合的过程可采用沉淀、浸渍、机械混合和/或高温固相反应来完成，其中镁可以为氧化物、氢氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐和 /或草酸盐，稀土材料可为稀土元素的氧化物、氢氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐和/或草酸盐；2)采用压制成型的方法制备0.3-2mm厚的复合阳极基底，在1000°C-1700°C烧结 2-10h，得到复合阳极。所述复合阳极可应用的固体氧化物燃料电池膜电极的构造可以采用平板型、管型、扁管型及其它各种构造方式；电池可以采用电解质膜自支撑型、阴极支撑型、阳极支撑型等多种结构；固体氧化物燃料电池电解质隔膜可采用掺杂的氧化锆电解质或掺杂的氧化铈电解质或其它钙钛矿型电解质。电解质制备方法可以采用高温烧结、气相沉积、溶胶-凝胶、等离子喷涂等各种无机膜的制备方法，电解质隔膜的厚度为100纳米-100微米。采用本专利技术复合阳极的电池MEA可按如下过程制备1 )固体氧化物燃料电池复合阳极的制备方法为采用先将镁和稀土元素与氧化镍复合然后在于YSZ混合或先将镁和稀土元素与YSZ复合然后在于氧化镍混合的方法，也可以采用直接将镁和稀土元素与氧化镍和YSZ复合的方法，得到的复合阳极材料。2)采用干压制备0.3-2 mm厚的复合阳极基底，在1000°c-1700°c烧结2-10h，得到复合阳极；在其上涂敷一层含有厚度为5-50 μ m YSZ的浆料。在1200°c-1700°c烧结2-10h， 得到阳极/电解质组件；或，采用干压制备0. 5-2 mm厚的复合阳极基底，在其上涂敷一层含有厚度为5_50 μ m YSZ的浆料；在1200°C-1700°C烧结2_10h，得到阳极/电解质组件；3 ) LSM电催化剂和YSZ混合(按重量比50 :50)后，采用丝网印刷法制备复合阴极， 1000。C-1300。C 烧结 l-5h。电池的测试条件在800°C采用氢气(SOml/min)或甲烷QOml/min)作为阳极燃料气，氧气(40ml/min)作为阴极气体。本专利技术的优点在于把镁和稀土元素添加到阳极中用以改善阳极性能。通过修饰大大改善了阳极颗粒间的界面接触，使得电极具有良好的电极微结构，增加了三相界的长度， 大大改善了阳极的活性，提高了电池的输出性能，并且与阳极催化剂相互作用，提高了电极的催化重整活性，从而明显改善了电池对采用甲烷等碳氢化合物燃料时的输出性能。另外此复合阳极还具有电极结构分布均勻、镍与YSZ之间的界面接触紧密、低极化阻抗、高活性等特点。此复合阳极与传统阳极比较，明显提高了电池的输出性能。其可应用于平板型、 管型和扁管型固体氧化物燃料电池。具体实施例方式下面提供实施例对本专利技术做进一步说明 实施例1镁和镧改性制备的固体氧化物燃料电池复合阳极对电池性能的影响采用硝酸盐共分解的方法，在700°c间共分解硝酸镁和硝酸镧与硝酸镍的混合物，得到镁和镧修饰的氧化镍电极催化材料。选用镁和镧修饰的氧化镍(其中Ni:Mg :La=l:0. 01:0. 05，摩尔比)作为阳极催化材料，其中8YSZ (YSZ中氧化钇的摩尔含量为8%)占40% (重量比)，采用干压制备0. 7 mm 厚的复合阳极基底，在1200°C烧结5h，得到复合阳极；在其上涂敷一层含有厚度为10 μ m YSZ的浆料。在1450°C烧结池，得到阳极/电解质组件；LSM电催化本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：程谟杰，涂宝峰，董永来，
申请(专利权)人：中国科学院大连化学物理研究所，
类型：发明
国别省市：
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