提供了一种用来制备纯氢气的连续煤电解池，其无需独立的纯化装置。还提供了电极，所述电极包括电催化剂，所述电催化剂包括电沉积在碳基材上的贵金属。还提供了使用本文提供的电催化剂对酸性介质中的煤进行电解的方法，还提供了使用本文所述的电极，在酸性介质中，由煤浆制备氢气的电解池。还提供了煤电氧化的催化添加剂。还提供了一种电化学处理方法，在此方法中，使用所述开发的催化剂，在煤浆的存在下，对铁污染的流出液进行纯化。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于固体燃料氧化的电催化剂和添加剂 相关申请交叉引用本申请要求2005年5月6日提交的名为"用于固体燃料氧化的电催化剂和添 力卩齐(J(ELECTROCATALYSTS AND ADDITIVES FOR THE OXIDATION OF SOLID FUELS)"的美国临时申请第60/678,725号的优先权，该申请全文参考结 合入本文中。
技术介绍
氢气被看作21世纪用于发电、燃料和其它应用的主要能源。由于氢气不会 产生污染物，因此是环境清洁能源。化石燃料和水是制备氢的主要来源。但是， 这些方法的能源消耗很大，消耗的能量高达这些来源能够产生的能量的两倍， 并非总是环境友好的。另外，世界上的化石燃料(主要是石油)正在以惊人的速 率消耗。迄今为止，水的电解是最清洁的方式，但是氧化水所需的理论过电位 (相对于SHE(标准氢电极))是-1.23伏。煤被认为是地球上可获得的最廉价的能源，煤可能是电解水相关的问题的 一个潜在的解决方案，我们计划证明和研究对俄亥俄州的煤矿进行连续电解以 制备用于燃料电池应用的氢气的可行性。氧化煤的可逆热力学电势仅为-0.21 伏，与常规的水电解相比低得多，使得煤浆电解更具有竞争力。Coughlin和Farooque报道了方程式(3)-(5广3。作者发现制备氢气的电流效率 为100%。这些研究者报道了煤浆需要触击电极，这意味着该反应不仅包括液体， 而且包括固体。"3其它的研究者进行了另外的研究，以便更好地理解电氧化反应。Baldwin 等人4使用伏安法技术分析了煤浆的基本电化学行为。用含沥青的肯塔基 (Kentucky)煤制备了不同的煤浆样品(肯塔基采矿和矿产研究所(Kentucky Institute for Mining and Minerals Research)): 9号煤层，1 l号煤层，斯特恩(Stems)2 号煤层，埃克宏(Elkhorn)3号煤层，以及得自美国宾夕法尼亚州泽比(Zerbe)的雄 鹿山(BuckMountain)煤层的无烟煤样品(ICH-13)。所述电化学电池(间歇式电解槽)由三种电极结构构成，使用Pt网作为工作电极和对电极，用SCE作为参比电极。阴极室的电解质溶液为H2S04，将LiC104用于阳极室。作者并未揭示为何 使用LiC104。在使用前用N2对电解质溶液脱氧。所有的煤桨浓度均为2重量％。 作者"发现电流比Coughlin和FarooqueW报道的电流低得多(小于其十分之一)，它 们将该行为归因于使用的煤的种类，煤浆的浓度，电极面积和反应温度。然而， 它们使用的电解质是不同的，这可能影响了他们的结果。这些作者很重要的发 现是该体系的活性在萃取溶液中，而不在煤浆中。这一发现在一定程度上是 与Coughlin和Farooque观察到的结果相矛盾的。1 —3这些研究者报道了煤浆需要触 击铂电极，这意味着该反应不仅包括液体，还包括固体。"3Dhooge等人H式图阐明煤电解的机理。对于他们的实验，作者使用得自新 墨西哥州西南部圣胡安峡谷(San J醒Valley)的煤样品(44.81。/。 C， 3.91% H, 0.47% N，以及大约33%灰分)。该文献最重要的发现s在于，他们提出了煤电氧 化的机理，该机理似乎与Coughlin和Farooque报道的观察结果相一致1—3。根据作 者所述，Fe"作为催化剂，在煤上通过以下化学反应发生氧化，生成Fe气54Fe+3 + C + 2H20 — 4Fe+2 + C02 + 4H+(1)FeW还原为Fe^的反应是自发进行的，但是其需要在表面上发生，在此情 况下是在煤(被氧化的对象)表面上发生。这意味着需要存在煤浆。另一方面，在 阳极上，根据以下反应，Fe"再生Fe+2 — Fe+3+e-(2)如果仅使用滤液，贝l」Fe^不会再生。这解释了Coughlin和Farooque能够长时 间实施他们的实验而不发生电流减小的原因。"H亥文献的作者没有研究的一点 是Coughlin和Farooque所做的陈述浆液(包括固体)需要与工作电极相接触。" 我们对此的解释是，这可能是由于在电极附近Fe"物质(在工作电极上再生的) 的浓度较高。Dhooge等人的另一个重要的发现s是Ce"的催化效果。但是，文献1-10的作者均没有开发出能够提高煤氧化的催化剂，他们无法 将Fe+VFeW的催化效果结合用于制备氢气(在本专利技术中揭示)。另外，他们无法构 建用于电解煤的连续电解池。例如，公开文献中可得到的研究仅报道了在高达 1.0V的电压和80。C的工作温度下获得很小的电流密度(使用电极的几何面积计算得到，最大为s毫安/厘米2)。 "1Q
技术实现思路
提供了包括电催化剂的电极，所述电催化剂包括电沉积在碳基材上的贵金 属。所述碳基材可包括许多种不同的碳材料，包括但不限于碳纳米管，碳纤维 等。还提供了使用本文提供的电催化剂在酸性介质中对煤进行电解的方法。本文还提供了在酸性介质中由煤桨制备氢气的电解池。在一些实施方式中, 所述电解池使用本文所述的电极作为阳极。在其它的实施方式中，所述电解池 使用本文所述的电极作为阴极。在另外的实施方式中，所述电解池使用本文提 供的电极同时作为阳极和阴极。还提供了煤/石油燃料电池和焦炭/木炭浆液燃 料电池，其使用本文提供的电催化剂作为阳极。还提供了电化学处理方法，其 中在存在煤浆的条件下，使用本文描述的电催化剂对铁污染的流出物进行纯 化。还提供了用于煤的电氧化的催化添加剂，所述催化添加剂包括铁盐，即FeW和Fe"。还提供了使用开发的催化剂作为阳极或阴极，在酸型介质中，由包 含铁盐的煤浆制备氢气的电解池。还提供了使用开发的催化剂作为阳极的包括 铁盐燃料电池的煤/石油燃料电池和焦炭/木炭浆液燃料电池。还提供了电化学 处理方法，其中使用开发的催化剂，在存在煤浆的条件下，对铁污染的流出物 进行纯化。附图说明图l是用于俄亥俄州煤的电氧化研究的玻璃池的示意图。 图2显示了在4(TC下，对于在lM的H2SO4中浓度为0.12克/毫升的匹兹堡 (Pittsburgh)8号煤浆，不同电极(阳极)在稳电势条件下的电流密度。图3显示了纯化的石墨和匹兹堡8号煤层的XRD图谱，此图显示了主要组分。煤包含铁、氧和硫。图4显示了在40。C下，对于在lM的H2SO4中浓度为0.12克/毫升的匹兹堡 (Pittsburgh)8号煤浆和石墨浆液在稳电势条件下的电流密度。使用Pt-Ir(80:20) 作为阳极。煤中产生的电流大于在石墨中观察到的电流。图5显示了在40。C、 1M的H2S04中，铁(III)对Pt-Ir(80:20)电极上的石墨和煤 电解的影响，煤或石墨的浓度固定保持在0.12克/毫升。图6显示了在不同的Fe"浓度下，在4(TC下，对于在1M的H2S04中浓度为 0.12克/毫升的匹兹堡(Pittsburgh)8号煤浆在稳电势条件下的电流密度。 Pt-Ir(80:20)用作阳极。溶液中的Fe^浓度对电解池中产生的电流密度有正面影响。图7显示了稳电势条件下的电流密度，使用Pt-Ir电极(阳极)，4CTC，匹兹堡 8号煤浆浓度为0.12克/毫升，1M的H2SO4和80mM的Fe"浓度。图8显示了提出的在存在Fe,Fe"的条件下，煤氧化本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种电极，它包含用于在酸性介质中电解煤的电催化剂，该电极包含： ａ）碳电极材料； ｂ）位于所述碳电极材料上的第一贵金属层；以及 ｃ）位于所述第一金属层上的第二贵金属层。
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】...
【专利技术属性】
技术研发人员：G波特，
申请(专利权)人：俄亥俄州立大学，
类型：发明
国别省市：US[美国]
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