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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及光催化材料领域,具体公开了一种基于石墨相氮化碳的光催化材料及其制备方法和应用。
技术介绍
1、为实现将co2转化为可再生燃料能够同时缓解全球气候变暖和能源危机,科学工作者们一直试图模仿自然界的“光合作用”原理,以太阳能为驱动力,采用光催化材料捕集光能对co2进行还原处理,实现co2的资源化利用。
2、光催化还原co2的原理为光催化剂在光激发下,价带上产生的电子向导带上跃迁,而空穴留在价带上,形成电子-空穴对,电子和空穴分别作为氧化剂和还原剂。而激发形成的电荷由体相向表面迁移,在此过程中,会发生体相以及表面的电荷复合。最后,表面的电子和空穴与反应物接触发生氧化还原反应,将co2还原。其中,光催化剂的能带结构决定了光催化反应的发生,而价带和导带的位置决定了氧化还原反应能否进行。目前光催化还原二氧化碳的材料主要包括金属氧化物、金属硫化物或金属氮化物、金属有机框架和碳材料。其中,碳材料因具备适宜的能带位置和较窄的带隙宽度,在光催化领域中的研究日益广泛,如氧化石墨烯和石墨相氮化碳,其中,石墨相氮化碳由于具有无毒无害,原料广泛,可操作性高等优点备受关注。但是石墨相氮化碳目前还存在着光生载流子易发生复合、电导率较低等不足,导致其光催化还原co2效率较低。因此,研发一种可通过催化活性高、稳定性好的光催化剂对于光催化转化co2具有重大意义。
技术实现思路
1、针对现有技术中,石墨相氮化碳目前还存在着光生载流子易发生复合,电导率较低等不足,从而导致其光催化还原co2效率较低的
2、为达到上述专利技术目的,本专利技术提供了如下的技术方案。
3、本专利技术第一方面提供了一种基于石墨相氮化碳的光催化材料,所述光催化材料为金属掺杂srtio3/非金属改性石墨相氮化碳,其中,所述金属为cu、zn、mo或la中的任意一种,所述非金属为b、s或n中的任意一种。
4、相比于现有技术,本专利技术提供了一种基于石墨相氮化碳的光催化材料。本专利技术将金属掺杂srtio3与非金属改性石墨相氮化碳结合,形成异质结结构,srtio3和石墨相氮化碳界面处形成带弯,提高电子的转移速率,二者形成的异质结内电场有利于光生电子与半导体中空穴的复合,从而提高电荷分离效率,并保持较高的氧化还原能力,从而实现高效催化还原co2制乙酸的目的。
5、其中,本专利技术利用金属掺杂srtio3,将金属离子引入到srtio3内部,使它的晶格中产生新的电荷后,从而形成缺陷,光生载流子的分离效率会增加,减少了光生电子和空穴的复合,有效改善了半导体srtio3的催化活性。但金属掺杂半导体srtio3还不能将co2完全催化还原。基于此,本专利技术还引入了非金属改性石墨相氮化碳,非金属掺杂石墨相氮化碳会在其价带上方创建一个新带,通过增强俘获电子的能力来抑制石墨相氮化碳本身存在的电子空穴对重组,从而增强其光催化活性。在光催化反应中,光生电子从非金属改性石墨相氮化碳向srtio3表面迁移,继而再迁移至金属表面,有效抑制光生电子和空穴的复合促进光催化效率的大幅度提升。
6、优选的,所述光催化材料为cu-srtio3/s-石墨相氮化碳、cu-srtio3/b-石墨相氮化碳或zn-srtio3/n-石墨相氮化碳中的任意一种。
7、进一步优选的,所述光催化材料为cu-srtio3/s-石墨相氮化碳。
8、本专利技术第二方面提供了一种所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,包括如下步骤:
9、步骤一、在惰性氛围下,将氮源研磨后升温至500℃-550℃,保温3h-5h,冷却,得氮化碳粉末;
10、步骤二、将所述氮化碳粉末分散于无机酸溶液中,调节ph为4-5,于150℃-200℃进行水热反应,过滤,洗涤,干燥,得非金属改性石墨相氮化碳,其中,所述无机酸溶液为硫酸溶液、硝酸溶液或硼酸溶液中的任意一种;
11、步骤三、将锶盐和金属盐分散于酸溶液中,混合均匀,得第一溶液;将含钛化合物的醇溶液与所述第一溶液混合均匀,于惰性氛围中,在200℃-300℃下反应,冷却,过滤,洗涤,干燥,得金属掺杂srtio3,其中,所述金属盐为氯化铜、氯化锌、硝酸钼或硝酸镧中的任意一种;
12、步骤四、在惰性氛围下,将所述非金属改性石墨相氮化碳在200℃-250℃下预煅烧,冷却至50℃-80℃时,加入所述金属掺杂srtio3,升温至400℃-500℃进行二次煅烧,冷却,得所述基于石墨相氮化碳的光催化材料。
13、优选的,步骤一中,所述氮源为尿素、三聚氰胺、三聚氰酸或双氰胺中的任意一种。
14、优选的,步骤一中,所述研磨的时间为20min-30min。
15、优选的,步骤一中,所述升温采用程序升温的方式,所述程序升温的升温速率为10℃/min-15℃/min。
16、优选的,步骤二中,所述氮化碳粉末与浓度为0.1mol/l-0.2mol/l的无机酸溶液的质量体积比为1g:3ml-5ml。
17、优选的,步骤二中,所述水热反应的时间为2h-4h。
18、优选的,步骤二中,所述洗涤为采用去离子水洗涤2-3次,再用无水乙醇洗涤2-3次。
19、优选的,步骤二中,所述干燥的温度为70℃-90℃,干燥的时间为6h-10h。
20、优选的,步骤三中,所述锶盐为硝酸锶、硫酸锶或乙酸锶中的任意一种。
21、优选的,步骤三中,所述锶盐中sr2+和金属盐中的金属离子的摩尔比为1-1.2:1。
22、优选的,步骤三中,所述酸溶液为质量浓度3%-5%的硝酸溶液。
23、优选的,步骤三中,所述锶盐和金属盐的总质量与所述酸溶液的体积比为1g:5ml-7ml。
24、优选的,步骤三中,所述含钛化合物的醇溶液包括钛酸四丁酯和无水乙醇,其中,所述钛酸四丁酯与无水乙醇的质量体积比为1g:3ml-5ml。
25、优选的,步骤三中,所述含钛化合物的醇溶液与所述第一溶液的体积比为1-1.1:1。
26、优选的,步骤三中,所述反应的时间为4h-8h。
27、优选的,步骤三中,所述洗涤采用无水乙醇洗涤2-4次。
28、优选的,步骤三中,所述干燥的温度为50℃-80℃,干燥的时间为4h-8h。
29、优选的,步骤四中,所述预煅烧的时间为1h-3h。
30、优选的,步骤四中,所述非金属改性石墨相氮化碳与所述金属掺杂srtio3的质量比为1-2:1.5-2。
31、优选的,步骤四中,所述二次煅烧的时间为3h-5h。
32、优选的,步骤四中,所述预煅烧和二次煅烧均采用程序升温的方式进行升温,其中,所述预煅烧的升温速率为4℃/mi本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种基于石墨相氮化碳的光催化材料,其特征在于,所述光催化材料为金属掺杂SrTiO3/非金属改性石墨相氮化碳,其中,所述金属为Cu、Zn、Mo或La中的任意一种,所述非金属为B、S或N中的任意一种。
2.如权利要求1所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料,其特征在于,所述光催化材料为Cu-SrTiO3/S-石墨相氮化碳、Cu-SrTiO3/B-石墨相氮化碳或Zn-SrTiO3/N-石墨相氮化碳中的任意一种。
3.一种如权利要求1或2任一项所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
4.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤一中,所述氮源为尿素、三聚氰胺、三聚氰酸或双氰胺中的任意一种;和/或
5.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤二中,所述氮化碳粉末与浓度为0.1mol/L-0.2mol/L的无机酸溶液的质量体积比为1g:3mL-5mL;和/或
6.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步
7.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤三中,所述酸溶液为质量浓度3%-5%的硝酸溶液;和/或
8.如权利要求7所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤三中,所述含钛化合物的醇溶液与所述第一溶液的体积比为1-1.1:1;和/或
9.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤四中,所述预煅烧的时间为1h-3h;和/或
10.一种如权利要求1或2任一项所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料在光催化CO2还原中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种基于石墨相氮化碳的光催化材料,其特征在于,所述光催化材料为金属掺杂srtio3/非金属改性石墨相氮化碳,其中,所述金属为cu、zn、mo或la中的任意一种,所述非金属为b、s或n中的任意一种。
2.如权利要求1所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料,其特征在于,所述光催化材料为cu-srtio3/s-石墨相氮化碳、cu-srtio3/b-石墨相氮化碳或zn-srtio3/n-石墨相氮化碳中的任意一种。
3.一种如权利要求1或2任一项所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
4.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤一中,所述氮源为尿素、三聚氰胺、三聚氰酸或双氰胺中的任意一种;和/或
5.如权利要求3所述的基于石墨相氮化碳的光催化材料的制备方法,其特征在于:步骤二中,所述氮化碳...
【专利技术属性】
技术研发人员:李文霞,李玉亮,贾兆杰,陈彬,贾旭东,
申请(专利权)人:河北唯沃环境工程科技有限公司,
类型:发明
国别省市:
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