一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法技术

本发明专利技术属于发光材料技术领域，涉及一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，包括如下步骤：(1)将氮化物原料和激活剂均匀混合，并加入复合助熔剂混匀；(2)将混合均匀的物料放入钼坩埚，放入压力炉中，在氮气环境下经过煅烧得到块状固体荧光粉；(3)将块状固体荧光粉进行破碎，过400目筛；(4)过筛后的荧光粉，进行酸洗；(5)将酸洗后的荧光粉干燥后，冷却，过200目筛。本发明专利技术荧光粉制备方法采用高温合成伴随高温包覆，提升了氮化物红色荧光粉的热稳定性，提升了发光强度，解决了传统LED产品的劣势问题；其制作简单，容易操作，低成本，无污染、易于工业化生产。于工业化生产。于工业化生产。

【技术实现步骤摘要】
一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法


[0001]本专利技术属于发光材料
，尤其涉及一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法。

技术介绍

[0002]自20世纪90年代首先被日本日亚公司研制成功以来，发光二极管(LED)因其自身的优良性能，如高的发光效率、较长的使用寿命、显色指数高、节能环保、环境友好和稳定性高等而被喻为新世纪的绿色光源。其荧光粉的性能是影响器件质量好坏的关键因素之一，因而在LED方面的相关研究中很大一部分都集中在荧光粉粉体的制备和改性上。
[0003]高温固相法工艺简单成熟，易于实现粉体的大批量生产，现在一般都采用这种方法来合成荧光粉。但是高温固相反应在合成粉体的过程中仍存在着一些明显不足：粉体合成过程中要经过多次球磨(或破碎)，而在球磨过程中比较容易引入其它杂质、离子，这些杂质、离子引起的晶格缺陷无疑会导致荧光粉体的发光亮度及热稳定性下降，严重影响荧光粉体使用的二次特性。
[0004]为了有效地改善荧光粉的发光性能，提高粉体的热稳定性，人们不断的在努力寻找更加合适的有效的方式来改善粉体的发光性能。例如酸碱盐溶液洗涤法、后处理试剂加超声技术法、去离子水洗涤结合超声处理工艺法等。
[0005]虽然高温固相法制备荧光粉还存在一些问题，但其制备工艺简单，利于工业化生产，且所得荧光粉发光亮度高等优点目前还是不可替代的。因此在以高温固相法制备荧光粉的前提下如何提升粉体的发光性能及热稳定性是现阶段必须攻克的技术难点。

技术实现思路

[0006]本专利技术针对上述现有技术存在的不足，提供一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，具体的技术方案如下：
[0007]一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，所述氮化物红色荧光粉的化学式为Sr
0.9
Ca
0.1
‑
x
SiAlN3Eu
x
，x＝0
‑
0.1，包括如下步骤：
[0008](1)将初始原料Sr3N2，Ca3N2，Si3N4，AlN和激活剂EuF3均匀混合，并加入复合助熔剂，混合均匀；
[0009](2)将步骤(1)中混合均匀的物料放入钼坩埚，放入压力炉中，在氮气环境下经过煅烧得到块状固体荧光粉；
[0010](3)将步骤(2)煅烧得到块状固体荧光粉进行破碎，过400目筛去除颗粒较大或团聚严重的荧光粉颗粒；
[0011](4)将步骤(3)过筛后的荧光粉，缓慢加入酸溶液，进行酸洗；
[0012]酸洗处理目的是将荧光粉中未反应的原料、杂质、合成的中间体去除干净，以提升荧光粉的发光性能。在加入酸的过程中需缓慢均匀加入，其目的是将附着在荧光粉表面的杂质去除的同时降低酸对荧光粉表面造成灼烧而导致的荧光粉缺陷增加的可能性，以达到
提升粉体的发光强度，增加荧光粉粉体的热稳定性的目的。
[0013](5)将步骤(4)中酸洗后的荧光粉干燥后，冷却，过200目筛，即得到所述热稳定性高的氮化物红色荧光粉。
[0014]进一步地，所述步骤(1)中，初始原料Sr3N2、Ca3N2、Si3N4、AlN和激活剂EuF3的质量比为(20
‑
25):1:(10
‑
15)：(10
‑
12)：(1
‑
2)。
[0015]进一步地，所述复合助熔剂为氟化钡、氟化钠、氟化钙、氟化锂、氟化钇、氯化铝、氯化钙、碳酸锶、氯化铵、碳酸钠中的任意两种与氟化铝组成三元助熔剂。
[0016]进一步地，所述复合助熔剂为初始原料总重量的3
‑
5wt％。
[0017]优选的，所述复合助熔剂为氯化铵、氟化铝和碳酸钠，所述氯化铵、氟化铝和碳酸钠的用量为原料总重量的2
‑
4％wt，0.1％～1％wt和0.05％～0.1％wt。
[0018]其中，氟化铝起到助熔剂的作用，Al
3+
在高温反应结束后将均匀的分散在荧光粉颗粒表面，形成金属薄膜保护层，这一层Al
3+
薄膜层对粉体的热稳定性的提升起到关键性作用。
[0019]进一步地，步骤(2)中，压力为1.5
‑
2.0MPa，煅烧的温度为1600
‑
1700℃，煅烧的时间为3
‑
5小时。
[0020]在高温合成荧光粉的同时也进行包覆过程，将Al
3+
均匀的分散包覆在荧光粉颗粒表面，形成金属薄膜保护层，增强热稳定性和光学性能。
[0021]进一步地，步骤(4)中，所述酸溶液的pH值为3
‑
5，酸溶液的温度为50
‑
70℃，酸洗的时间为10
‑
60min。
[0022]优选地，所述酸溶液为稀硫酸溶液。
[0023]进一步地，步骤(5)中，荧光粉干燥的温度为200℃，干燥时间为400
‑
500min。
[0024]本专利技术的有益效果是：
[0025]1)本专利技术热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法采用高温合成伴随高温包覆，提升了氮化物红色荧光粉的热稳定性，提升了发光强度，解决了传统LED产品的劣势问题；
[0026]2)本专利技术的荧光粉物理化学性能稳定，在高温高湿的环境下不与水、氧气、二氧化碳反应，耐热、无毒、无公害；
[0027]3)本专利技术所述的荧光粉制作简单，容易操作，低成本，无污染、易于工业化生产。
附图说明
[0028]图1为本专利技术实施例中所述荧光粉酸洗前后的SEM图。
具体实施方式
[0029]以下结合实例对本专利技术的原理和特征进行描述，所举实例只用于解释本专利技术，并非用于限定本专利技术的范围。
[0030]实施例：
[0031]一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，包括如下步骤：
[0032]以制备峰波长为630nm，D50＝27的分子式为Sr
0.9
Ca
0.08
SiAlN3Eu
0.02
的红色荧光粉为例：
[0033](1)按照分子式为Sr
0.9
Ca
0.08
SiAlN3Eu
0.02
中各分子的摩尔数，以生成500g峰波长为
630nm荧光粉的量计算所需各反应物的质量，然后用电子天平准确称取初始原料Sr3N2，Ca3N2，Si3N4，AlN和激活剂EuF3的重量分别为238.23g、10.78g、127.66g、111.92g，11.43g，然后将复合助熔剂加入到原料中充分混合均匀，所述复合助熔剂为氯化铵、氟化铝和碳酸钠的混合物，所述氯化铵用量为初始原料总重量的3wt％，所述氟化铝用量为初始原料总重量的0.13wt％，所述碳酸钠用量为初始原料总重量的0.053wt％，由于复合助熔剂的用量和原料相比所占比例较小，复合助熔剂在导入原料之前需进行充分混合。...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，其特征在于，所述氮化物红色荧光粉的化学式为Sr
0.9
Ca
0.1
‑
x
SiAlN3Eu
x
，x＝0
‑
0.1，包括如下步骤：(1)将初始原料Sr3N2，Ca3N2，Si3N4，AlN和激活剂EuF3均匀混合，并加入复合助熔剂，混合均匀；(2)将步骤(1)中混合均匀的物料放入钼坩埚，放入压力炉中，在氮气环境下经过煅烧得到块状固体荧光粉；(3)将步骤(2)煅烧得到块状固体荧光粉进行破碎，过400目筛去除颗粒较大或团聚严重的荧光粉颗粒；(4)将步骤(3)过筛后的荧光粉，缓慢加入酸溶液，进行酸洗；(5)将步骤(4)中酸洗后的荧光粉干燥后，冷却，过200目筛，即得到所述热稳定性高的氮化物红色荧光粉。2.根据权利要求1所述的热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中，初始原料Sr3N2、Ca3N2、Si3N4、AlN和激活剂EuF3的质量比为(20
‑
25):1:(10
‑
15)：(10
‑
12)：(1
‑
2)。3.根据权利要求1所述的热稳定性高的氮化物红色荧光粉制备方法，其特征在于，所述复合助熔剂为初始原料总重量的3
‑
5w...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘天用，于香云，豆帆，颜俊雄，朱洪维，
申请(专利权)人：烟台布莱特光电材料有限公司，
类型：发明
国别省市：