一种Fe基金属-有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂及其制备方法与应用技术

本发明专利技术公开了一种Fe基金属

【技术实现步骤摘要】
一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂及其制备方法与应用


[0001]本专利技术属于材料制备及有机废水深度处理领域，具体涉及一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂及其制备方法与应用。

技术介绍

[0002]环境污染已蔓延成为全球性的重大问题之一。其中水体污染问题在环境领域中尤为凸显。众多有毒有害的有机污染物，特别是新兴有机污染物进入水体，不易分解，给生态环境和人类健康造成了严重的威胁。近年来，以过硫酸盐为氧化剂的原位化学氧化技术(PS
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ISCO)因其体系中能生成SO4·
‑
、
·
OH、O2·
‑
和1O2等含氧活性物种被认为是去除有机污染物的最先进的废水深度处理技术之一。目前，大量的催化剂被开发出来用于活化过硫酸盐，例如均相的Co
2+
、Fe
2+
、Ag
+
和异相的Co2O3、Fe2O3等。相比于均相催化剂，异相催化剂由于其可回收利用的特性，受到广大环境工作者的追捧。然而，目前已开发的大多数异相催化剂因其暴露的活性位点少、不均一的催化位点结构和存在金属离子滤出等原因，导致其整体活化过硫酸盐和降解污染物的效果不尽如意。基于此，亟需开发一种高效稳定的催化剂来活化过硫酸盐以实现PS
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ISCO处理废水污染问题。
[0003]单原子催化剂(SACs)因其金属利用率高、组成结构易调，且同时拥有均相和异相催化剂的特性，已成为催化领域的新秀。特别是Fe单原子催化剂在过硫酸盐活化反应中展现出巨大的潜力。目前大多数单原子催化剂均采用含碳前驱体直接热解而制得。虽然热解合成方法简单易操作，然而这些已开发的单原子催化剂金属活性中心在制备过程中常遭遇无定型碳层覆盖。此外，单一金属活性中心时常陷入过硫酸盐氧化动力学不足的困境。这些问题的出现以致过硫酸盐活化的整体效果仍然不佳，污染物降解性能较差。因此，为获得高效的单原子活化的PS
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AOPs降解有机污染物体系，迫切开发基于单原子的新型催化剂。

技术实现思路

[0004]本专利技术的目的在于针对现有催化剂活化过硫酸盐降解污染物的不足，提供一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂及其制备方法和高效活化过硫酸盐降解有机污染物的应用。本专利技术采用葡萄糖结构诱导结合熔盐法策略，以Fe基金属
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有机骨架为前驱体，高温热处理合成Fe金属纳米颗粒修饰的单原子复合催化剂(Fe
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NPs/SACs)。在制备过程中，葡萄糖进入金属
‑
有机骨架孔道内，不仅起到补充碳源的作用，同时发挥其骨架支撑作用，起到协同结构诱导的功能。对于煅烧过程中的熔融盐，其增加了金属组分的流动，促进了金属的分散。同时多组分熔融盐降低了煅烧的温度，抑制了因高温驱动金属组分的过分聚集。过硫酸盐活化和污染物降解实验表明，Fe
‑
NPs/SACs能高效活化过硫酸盐和降解有机污染物，并显示出高的稳定性和循环利用性。本专利技术催化剂制备过程简单，催化效果好，且催化体系稳定性高，具有较大的应用潜力。
[0005]为实现上述目的，本专利技术采用如下技术方案：一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属
纳米颗粒/单原子复合催化剂，其特征在于：Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂标记为：Fe
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NPs/SACs，以Fe基金属
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有机骨架为前驱体，采用葡萄糖结构诱导结合熔盐法，高温煅烧而制备获得。
[0006]本专利技术采用的制备方法不仅可以遗传金属
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有机骨架的形貌，同时混合盐熔法降低煅烧温度，以及可以形成多孔的结构，在葡萄糖作为结构诱导和补充碳源的作用下有利于维持单原子和金属纳米颗粒空间构型，暴露更多的金属活性位点，并提高活化过硫酸盐降解有机污染物的效率。
[0007]本专利技术采用如下所示的技术方案：一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂的制备方法，其特征在于：Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂标记为：Fe
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NPs/SACs，以Fe基金属
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有机骨架为前驱体，采用葡萄糖结构诱导结合熔盐法，高温煅烧而制备得到；
[0008]所述Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂的制备方法，包括以下步骤，
[0009]将0.2g预先合成的Fe基金属
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有机骨架(Fe
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MOFs)分散于20mL溶有葡萄糖的溶液中，超声30min至其分散均匀，并搅拌12h使葡萄糖充分进入Fe基金属
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有机骨架孔道中，然后用N2吹干，并在60℃条件下真空烘干12h，所得样品记为Fe
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MOF
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G；称取0.2g干燥后的Fe
‑
MOF
‑
G样品与KCl和KBr混合盐进行研磨均匀；装入坩埚并压实后放入管式炉中，在氩气氛围下进行高温煅烧3h，使Fe基金属
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有机骨架和葡萄糖在熔融盐条件下碳化重组形成有序的配位结构；然后将得到的固体分散于除氧的去离子水中以去除残余的盐分；最后通过过滤、真空烘干得到固体，记为Fe
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NPs/SACs。
[0010]其中，金属纳米颗粒/单原子复合催化剂合成步骤中所述的Fe基金属
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有机骨架的制备方法为，称取277.5mg Fe粉、687.5mg均苯三甲酸于装有25mL去离子水的100mL反应釜中，搅拌10min后向其中加入200μL氢氟酸和190μL硝酸，并继续搅拌30min；然后转移至烘箱，在150℃下水热12h；冷却至室温后，用甲醇洗涤离心，真空干燥后得到橙黄色粉末材料，记为Fe
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MOFs。
[0011]其中，金属纳米颗粒/单原子复合催化剂合成步骤中所述的葡萄糖溶液的浓度为25
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35g/L；混合盐中KCl和KBr的质量比率为1:2.5
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1:3.5；Fe
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MOF
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G与混合盐的质量比率为1:30
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1:40；煅烧的温度为720
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750℃。
[0012]如上所述的一种Fe基金属
‑
有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂的应用：用于活化过硫酸盐并降解处理有机污染物。
[0013]本专利技术中金属纳米颗粒/单原子复合催化剂(Fe
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NPs/SACs)，采用葡萄糖结构诱导结合熔盐法策略，以Fe基金属
‑
有机骨架(Fe
‑
MOFs)为前驱体，高本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂，其特征在于：Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂标记为：Fe
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NPs/SACs，以Fe基金属
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有机骨架为前驱体，采用葡萄糖结构诱导结合熔盐法，高温煅烧而制备得到；所述Fe基金属
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有机骨架衍生的金属纳米颗粒/单原子复合催化剂的制备方法，包括以下步骤，将0.2g预先合成的Fe基金属
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有机骨架(Fe
‑
MOFs)分散于20mL溶有葡萄糖的溶液中，超声30min至其分散均匀，并搅拌12h使葡萄糖充分进入Fe基金属
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有机骨架孔道中，然后用N2吹干，并在60℃条件下真空烘干12h，所得样品记为Fe
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MOF
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G；称取0.2g干燥后的Fe
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MOF
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G样品与KCl和KBr混合盐进行研磨均匀；装入坩埚并压实后放入管式炉中，在氩气氛围下进行高温煅烧3h，使Fe基金属
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有机骨架和葡萄糖在熔融盐条件下碳化重组形成有序的配位结构；然后将得到的固体分散于除氧的去离子水中以去除残余的盐分；最后通过过滤、真空烘干得到固体，记为Fe
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NPs/SACs。2...

【专利技术属性】
技术研发人员：邹建平，王登科，赖诗琴，陈思琪，邹海平，邢秋菊，肖祖生，刘赟，
申请(专利权)人：江西虔悦新材料有限公司，
类型：发明
国别省市：