一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂及其制备方法与应用技术

本发明专利技术公开一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂及其制备方法与应用。本发明专利技术的二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂DCN

【技术实现步骤摘要】
一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂及其制备方法与应用


[0001]本专利技术属于水处理领域，具体涉及一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂及其制备方法与应用。

技术介绍

[0002]污染物排放到自然水体中造成水生生态系统持续恶化，导致水体原有的许多使用功能丧失。半导体光催化技术是解决环境和能源问题的一种很有前途的技术。半导体光催化具有独特的机理和特性，它只需要可再生的太阳能就能够激发半导体对污染物降解的催化活性，且环境友好，能耗小，几乎没有二次污染。
[0003]石墨相氮化碳作为一种无金属的有机光催化剂，由于成本效益好、制备过程简单、化学稳定性好等优势得到了广泛的研究。但尽管如此，它仍然受到比表面积小、可见光吸收能力弱和载流子分离效率低等限制而无法广泛应用。为了提高光催化效率，许多研究致力于开发各种策略，包括元素掺杂、形貌调控，以及构建异质结等。
[0004]受到从石墨开发石墨烯的启发，将块状石墨相氮化碳转化为纳米片是增加比表面积常用的有效方法。但这种修饰不可避免地导致了强量子效应的致命缺陷，严重抑制可见光的吸收，简单追求更薄的结构以增大石墨相氮化碳的比表面积实际上并不能取得更好的太阳能转化效能。因此，如何开发以石墨相氮化碳为主体的新型光催化剂，进一步提升其比表面积的同时增强可见光吸收能力和载流子分离效率成为了目前研究的热点问题。

技术实现思路

[0005]本专利技术要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种比表面积大且光生载流子分离效率高的光催化剂，还提供一种工艺流程较为简单的二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂的制备方法，以解决石墨相氮化碳在光催化过程中存在的比表面积小、可见光吸收能力弱和载流子分离效率低等缺陷。
[0006]本专利技术的目的之二在于提供一种污水处理剂——种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂，并且为设计一种易于合成且高效的光催化剂用于环境修复提供了一种途径。
[0007]本专利技术的目的之三还在于提供上述铜基单原子催化剂在降解新型有机污染物方面的应用。所述有机污染物包括双酚A(BPA)、磺胺甲恶唑(SMZ)、环丙沙星(CIP)、2
‑
氯苯酚(2
‑
CP)和苯海拉明(DP)等。此外，本专利技术方法所制备的目标催化剂也可应用于水环境修复以外的其它领域。
[0008]为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供以下技术方案：
[0009]一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂(DCN
‑
Cg)的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
[0010](1)将一定量的双氰胺在马弗炉中焙烧，冷却至室温后得到块体氮化碳DCN；
[0011](2)将步骤(1)中制得的DCN均匀研磨成粉末；
[0012](3)将研磨均匀的一定量的DCN进行二次煅烧，冷却至室温后得到所述二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂(DCN
‑
Cg)。
[0013]优选地，步骤(1)中所述的由室内温度开始焙烧，焙烧终点温度为550℃；所述焙烧时间为4小时；所述焙烧的升温速率为5℃/分钟。
[0014]优选地，步骤(3)中所述的二次煅烧在氮气气氛下进行；所述二次煅烧最终温度为650℃；所述二次煅烧时间为3.5小时；所述二次煅烧的升温速率为10℃/分钟。
[0015]优选地，步骤(3)中，DNC加入量为优选1.0g。
[0016]作为一个总的技术构思，本专利技术还提供了一种上述二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂或上述的制备方法制得的二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂在处理污染物废水中的应用。
[0017]优选地，包括以下步骤：将二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂与污染物水溶液混合放入反应器中，搅拌，在光照条件下进行光催化处理，完成对污染物废水的处理。
[0018]优选地，所述污染物种类为BPA、SMZ、CIP、2
‑
CP和DP；所述污染物水溶液的初始浓度≤10mg/L；所述污染物水溶液体积≤50mL；所述催化剂添加量≤0.05g。
[0019]优选地，所述搅拌在黑暗条件下进行；所述搅拌时间为30分钟。
[0020]优选地，所述光催化处理在光照强度为100mW
·
cm2的条件下进行。
[0021]与现有技术相比，本专利技术具有以下优点及有益效果：
[0022]针对石墨相氮化碳在光催化反应中比表面积小、可见光吸收能力弱和载流子分离效率低的缺陷，本专利技术创造性地提出一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂(DCN
‑
Cg)，该催化剂的通过两步热处理制备而成，具有较大的比表面积和良好的光吸收能力，为设计一种易于合成且高效的光催化剂用于环境修复提供了一种途径。
[0023]本专利技术的DCN
‑
Cg与块状石墨相氮化碳相比，实现了显著增强用于污染物降解的可见光光催化性能。对BPA、SMZ、CIP、2
‑
CP和DP等污染物表现出良好的催化降解效果及选择性。
[0024]本专利技术的DCN
‑
Cg中的石墨烯无缝地缝合在氮化碳的边缘上，促进了光生载流子的有效分离和转移。同时，石墨烯掺入引入的中隙态使得DCN
‑
Cg吸收能量低于本征带隙的光子成为可能，可以从能量上增强光载流子分离和转移效率。
[0025]本专利技术的DCN
‑
Cg与污染物之间的相互作用可以增强光生载流子的分离和转移，有利于对污染物的催化降解。
[0026]本专利技术的DCN
‑
Cg具有极好的适用性和稳定性，具有优异的光催化性能，且循环反应实验对BPA的降解效果良好。
[0027]本专利技术的DCN
‑
Cg属于固体催化剂，便于与水分离，可回收重复利用。
附图说明
[0028]图1为实施例制得的DCN的TEM图像(a)和DCN
‑
Cg的TEM图像(b)以及DCN
‑
Cg的HRTEM图像(c)；
[0029]图2为实施例制得的DCN和DCN
‑
Cg的C1s的XPS图；
[0030]图3为实施例制得的DCN和DCN
‑
Cg的拉曼光谱图；
[0031]图4为实施例制得的DCN、DCN
‑
Cg和CNNS的UV
‑
vis漫反射光谱图；
[0032]图5为实施例制得的DCN、DCN
‑
Cg和CNNS的PL光谱图；
[0033]图6为实施例制得的DCN、DCN
‑
Cg和CNNS的EIS Nyquist图；
[0034]图7为实施例制得的DCN、DCN
‑
Cg和CNNS的瞬态光电流响应图；
[0035]图8为实施例本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂的制备方法(DCN
‑
Cg)，其特征在于，包括以下步骤：(1)称取一定量双氰胺在马弗炉中焙烧，冷却至室温后得到块体氮化碳DCN；(2)将步骤(1)中制得的DCN均匀研磨成粉末；(3)将研磨均匀的一定量的DCN进行二次煅烧，冷却至室温后得到所述二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂(DCN
‑
Cg)。2.根据权利要求1所述的二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异质结构催化剂(DCN
‑
Cg)的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的由室内温度开始焙烧，焙烧终点温度为550℃；所述焙烧时间为4小时；所述焙烧的升温速率为5℃/分钟。3.根据权利要求1所述的二维石墨烯和石墨相氮化碳面内杂化异...

【专利技术属性】
技术研发人员：李凡，戴敏，胡春，
申请(专利权)人：广州大学，
类型：发明
国别省市：