一种黄饼中杂质元素分离及含量测定方法技术

本发明专利技术提供一种黄饼中杂质元素分离及含量测定方法，所述黄饼中杂质元素分离方法包括如下步骤：步骤(1)制备样品溶液；步骤(2)预平衡树脂；步骤(3)上柱及洗脱。所述黄饼中杂质元素含量测定方法包括如下步骤：步骤(1)制备铀基体样品溶液；步骤(2)预平衡树脂；步骤(3)上柱及洗脱；步骤(4)测量杂质元素含量。本发明专利技术基于固相萃取色谱分离的黄饼中10种杂质元素(Al，Ti，Cr，Zn，Nb，Ru，Sn，Sb，Pb，Th)的高效分离技术，解决了10种杂质元素的同步高效分离回收的技术难点，同时，该技术简化了操作流程，缩短了流程时间；并且固相萃取产生的固体废物更易于回收和处理，提高了分离技术的实用性。提高了分离技术的实用性。提高了分离技术的实用性。

【技术实现步骤摘要】
一种黄饼中杂质元素分离及含量测定方法


[0001]本专利技术属于微量元素领域，具体涉及一种黄饼中杂质元素分离及含量测定方法。

技术介绍

[0002]黄饼(U3O8＞99.9％)中的杂质元素(Al，Ti，Cr，Zn，Nb，Ru，Sn，Sb，Pb，Th)含量水平是反映黄饼产地及制造工艺流程的指示特征之一。准确测量黄饼中的杂质元素含量对于核燃料产品制造以及核取证溯源都有具有重要意义。
[0003]黄饼中杂质元素的准确分析的关键技术在于杂质元素分离。该技术要求确保所有目标杂质元素在化学分离过程中均能够完全回收，达到较高(＞90％)的化学回收率，同时实现与铀基体元素的高效分离。
[0004]目前，黄饼中的杂质元素的分离技术以液相
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液相萃取色层法最为常见。如，将黄饼溶解转到3mol/LHNO3溶液体系以后，加入溶于煤油的TBP萃取剂进行充分混合。在3mol/LHNO3条件下，TBP萃取剂能够吸附样品中的铀，而对于低价态(+1至+3价)的杂质元素吸附极弱。因此，充分混合后铀元素被溶于煤油的TBP吸附，杂质元素仍然保留在3mol/LHNO3的溶液相中。通过煤油与溶液相的分层，收集溶液相即可得到杂质元素，并同实现与铀元素的分离。
[0005]上述黄饼中杂质元素分离流程的缺点在于难以对所有10种目标杂质元素(Al，Ti，Cr，Zn，Nb，Ru，Sn，Sb，Pb，Th)同时实现高效分离回收。尤其是对于杂质元素Th，由于Th在溶液中为+4价，能够与TBP络合而富集，因此在分离煤油层和溶液层后，Th会随着舍弃煤油层而损失，无法实现Th的高效回收；其次，为了达到较高的铀元素去污系数，需要多次进行萃取和反萃取，流程繁琐；并且，TBP萃取剂长时间在酸溶液体系下存在不稳定性，含有放射性物质(铀)的有机溶剂废液较多，处理不便。
[0006]部分研究也采用UTEVA固相萃取树脂作为分离材料，用于分离铀中的杂质元素。主要通过高浓度(例如8mol/L)硝酸溶液体系上柱，利用高浓硝酸体系下铀在UTEVA树脂上强吸附而特定低价态杂质元素不吸附而实现杂质元素的分离。但是这些方法对于部分杂质元素，尤其是Zr、Th的回收率极低，无法同时实现这些杂质元素的完全回收。同时，大多方法使用散装形式的UTEVA树脂，通过将UTEVA树脂手动填装到空柱中用于后续分离。该方式使得柱中的UTEVA树脂空隙大，不够致密，溶液容易在柱上残留而无法完全流出。此外，分离过程中溶液通过重力驱动的方式流经树脂，导致分离速度较慢，效率不高。

技术实现思路

[0007]针对现有技术无法实现多种杂质元素的同步高效分离回收，及流程繁琐，有机溶剂处理不便的缺点。本专利技术提出一种黄饼中杂质元素分离及含量测定方法，具体采用如下技术方案：
[0008]一种黄饼中杂质元素分离方法，该方法包括如下步骤：
[0009]步骤(1)制备样品溶液；
[0010]步骤(2)预平衡树脂；
[0011]步骤(3)上柱及洗脱。
[0012]进一步，所述步骤(1)具体为：将待测黄饼完全溶解至超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液体系中，形成样品溶液。
[0013]进一步，所述步骤(2)预平衡树脂，具体包括：
[0014]步骤(2.1)将若干UTEVA树脂串联并连接至真空盒，所述真空盒内UTEVA树脂下端放置离心管A，用于收集流出液；
[0015]步骤(2.2)添加去离子水到注射器中，打开真空盒的泵，注射器中的去离子水在压强差作用下流经UTEVA树脂用于浸润、清洗树脂，流出液收集到离心管A中；
[0016]步骤(2.3)添加超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液到注射器中，打开真空盒的泵，注射器中的溶液在压强差作用下流经UTEVA树脂用于预平衡树脂，流出液收集到离心管A中。
[0017]进一步，所述步骤(3)上柱及洗脱，具体包括：
[0018]步骤(3.1)将离心管A取出并废弃，另取一离心管B置于真空盒里面UTEVA树脂下端对应的位置；用移液枪吸取步骤(1)中的铀基体样品溶液，加入到注射器中，打开真空盒的泵，样品溶液在压强差作用下流经UTEVA树脂，并收集至离心管B中；
[0019]步骤(3.2)将超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液作为洗脱液，加入到注射器中，另取一新的离心管C并放置于UTEVA树脂下端，打开真空盒的泵，使洗脱液在压强差作用下流经UTEVA树脂，并收集至离心管C中；
[0020]步骤(3.3)将步骤(3.2)离心管C内收集所得洗脱液用去离子水稀释，检测稀释后的洗脱液中杂质元素；
[0021]步骤(3.4)重复步骤(3.2)～(3.3)n次，直至第n次检测到稀释后的洗脱液中杂质元素浓度在测量仪器本底范围内，此即表明该步骤(3.4)重复至前(n
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1)次时，杂质元素完全回收。
[0022]进一步，步骤(2)中，所述UTEVA树脂采用封装柱形式，并通过真空盒内提供的压力差来驱动注射器内的溶液流经UTEVA。
[0023]进一步，该封装柱形式的UTEVA选用2mL封装柱规格，UTEVA致密度达0.39g/mL。
[0024]进一步，步骤(3.2)中，所述超纯硝酸的浓度为6
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9mol/L，所述氢氟酸的浓度为0.1
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0.2mol/L。
[0025]进一步，步骤(3.2)中所述超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液体积为10ml。
[0026]本专利技术还提供一种基于前述黄饼中杂质元素分离方法的黄饼中杂质元素含量测定方法，该测定方法还包括如下步骤：
[0027]步骤(4)测量杂质元素含量，具体为：将步骤(3.1)离心管B内所得样品溶液、及经步骤(3.4)重复(n
‑
1)次步骤(3.2)～(3.3)后所得(n
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1)个离心管C中的洗脱液混合均匀，作为待测回收溶液，将待测回收溶液经稀释、并测定杂质元素含量。
[0028]本专利技术提出了一种基于固相萃取色谱分离的黄饼中10种杂质元素(Al，Ti，Cr，Zn，Nb，Ru，Sn，Sb，Pb，Th)的高效分离技术，解决了10种杂质元素的同步高效分离回收的技术难点，同时，该技术简化了操作流程，缩短了流程时间；并且固相萃取产生的固体废物更易于回收和处理，提高了分离技术的实用性。
附图说明
[0029]图1为本专利技术黄饼中杂质元素的分离回收方法流程图；
[0030]图2为本专利技术黄饼中杂质元素的测定方法流程图；
[0031]图3为本专利技术黄饼中杂质元素回收方法所用装置。
具体实施方式
[0032]下面结合附图及实施例对本专利技术作进一步详细阐述。
[0033]如图1所示，一种黄饼中杂质元素分离方法，该方法包括如下步骤：
[0034]步骤(1)制备样品溶液；
[0035]步骤(2)预平衡树脂；
[0036]步骤(3)上柱及洗脱，得到含有杂质元素的洗脱液，从而完成黄饼中杂质元素的分离。
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种黄饼中杂质元素分离方法，其特征在于，包括如下步骤：步骤(1)制备样品溶液；步骤(2)预平衡树脂；步骤(3)上柱及洗脱，得到含有杂质元素的洗脱液，从而完成黄饼中杂质元素的分离。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)具体为：将待测黄饼完全溶解至超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液体系中，形成样品溶液。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)预平衡树脂，具体包括：步骤(2.1)将若干UTEVA树脂串联并连接至真空盒，所述真空盒内UTEVA树脂下端放置离心管A，用于收集流出液；步骤(2.2)添加去离子水到注射器中，打开真空盒的泵，注射器中的去离子水在压强差作用下流经UTEVA树脂用于浸润、清洗树脂，流出液收集到离心管A中；步骤(2.3)添加超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液到注射器中，打开真空盒的泵，注射器中的溶液在压强差作用下流经UTEVA树脂用于预平衡树脂，流出液收集到离心管A中。4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(3)上柱及洗脱，具体包括：步骤(3.1)将离心管A取出并废弃，另取一离心管B置于真空盒里面UTEVA树脂下端对应的位置；用移液枪吸取步骤(1)中的铀基体样品溶液，加入到注射器中，打开真空盒的泵，样品溶液在压强差作用下流经UTEVA树脂，并收集至离心管B中；步骤(3.2)将超纯硝酸和氢氟酸的混合溶液作为洗脱液，加入到注射器中，另取一新的离心管C并放置于UTEVA树脂下端，打开真空盒的泵，使洗脱液在压强差作用下流经UTEVA树脂，并收集至离心管C中；步骤(3.3)将步骤(...

【专利技术属性】
技术研发人员：倪有意，卜文庭，龙开明，刘雪梅，熊珂，向永春，
申请(专利权)人：中国工程物理研究院核物理与化学研究所，
类型：发明
国别省市：