一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法及去除水体中四环素的应用技术

本发明专利技术公开了一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法及去除水体中四环素抗生素的应用，其特征是将商业尿素晶体研磨成均匀细小颗粒，然后密封于氧化铝坩埚中，在石英管式炉中从室温程序升温到550℃并恒温保持3小时制备纯相氮化碳（CN）；最后该纯相氮化碳在180℃分别保持一定时间（4、6、8和10小时），冷却至室温后即得含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料。该含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳材料的制备方法可避免纳米材料的团聚堆垛现象。该制备方法简单、省时、绿色环保、节能及可控，同时具备较大比表面积和丰富的表面反应位点。可见光条件下，该材料能够高效去除水体中四环素抗生素且具备优良的稳定性。抗生素且具备优良的稳定性。抗生素且具备优良的稳定性。

【技术实现步骤摘要】
一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法及去除水体中四环素的应用


[0001]本专利技术涉及光催化材料制备技术，尤其是一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备及去除水体中四环素抗生素的应用。

技术介绍

[0002]除传统的污染物以外，近年来涌现出的新兴微污染物受到人们越来越多的关注。新兴微污染物主要包括药品和个人护理品、内分泌干扰素、饮用水消毒副产物、人工甜味剂和离子液体等。抗生素类药物是药品与个人护理品家族重要的成员之一，因其可阻止动植物免受细菌感染广泛应用于预防、治疗各种疾病。抗生素在动植物体内、水体和土壤等生态环境内难以分解，主要以原药或代谢产物的形式进入环境造成污染问题，给人类健康、饮食和卫生环境带来严重的威胁。
[0003]目前去除抗生素污染物的方法主要包括化学法、物理法、生物法以及其它复合联用法。实践表明，常规的方法难以高效率、低成本去除较高浓度有机污染物和较深色度的污水，通常需要高级氧化技术的参与。光催化技术作为一种低能耗、高效率、绿色环保的新型氧化技术，为去除水体环境中的抗生素提供了新思路与新途径。
[0004]氮化碳为一种富含碳、氮元素的有机碳材料，可见光响应、耐酸、碱和强氧化性物质的腐蚀。氮化碳主要由含碳、氮元素的单体热聚合制备，但固相聚合反应存在传热传质不均匀的缺点使得氮化碳比表面积小、光生电子
‑
空穴对复合率较高、表面反应位点数量不足和光催化活性不理想。为克服上述缺点，科研工作者采取了各种策略。如公开号为CN112892611A专利报道了鱼鳞片管状氮化碳的制备方法并应用于光催化去除有机污染物。该方法将三聚硫氰酸与三聚氰胺分别溶解在有机溶剂中，然后混合、过滤和干燥，最后煅烧上述混合物合成了鱼鳞片管状氮化碳纳米材料。又如公开号为CN112871195A专利公开了一种多形貌结构的氮化碳光催化剂的制备方法。该方法是将三聚氰胺和三聚氰酸分别溶于溶剂中，然后混合上述二者溶液，分离后再把固体分散于无机盐溶液中，经冷冻、干燥、煅烧最后得到形貌结构多异的氮化碳光催化纳米材料。再如公开号为CN106902859A的专利报道了一种高效碳自掺杂石墨相氮化碳可见光催化剂制备方法。该可见光催化剂以三聚氰胺为前驱物，不同碳氮元素比的有机小分子为自掺杂碳源，经充分混合后真空热处理共聚合制得碳自掺杂石墨相氮化碳纳米材料。上述方法制备了形貌结构各异、性能较优异的氮化碳纳米材料，但是制备方法步骤较繁琐、涉及到有机溶剂的使用，对环境有一定影响且成本较高。基于此迫切专利技术一种绿色、环保、经济和简单的方法合成性能优异的氮化碳纳米光催化材料。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的是为了解决上述存在的问题，提供一种碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法，并将该光催化材料应用于水体环境中四环素的去除。该方法具备简
单、高效、绿色环保和节能可控的优点，可大规模批量化、可控合成碳缺陷和氧掺杂的氮化碳纳米材料，拥有独特的海胆仿生结构和各向异性，对四环素表现出优异的去除效率和长期的稳定性。
[0006]本专利技术的上述技术问题主要是通过下述技术方案得以解决的：一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）将尿素晶体均匀研磨成细小颗粒状物；（2）将上述细小颗粒状物置于氧化铝坩埚中，盖好盖子同时保持着较好的密封性；（3）把坩埚密封后送入石英管式炉，以5 ℃/min升温程序从室温升温到550 ℃烧结，并且恒温保持3小时；（4）待烧结过程自然结束后冷却至室温，取出淡黄色样品研磨成淡黄色粉末物，即得到纯相氮化碳（CN）光催化材料；（5）将纯相氮化碳（CN）光催化材料分散到水溶剂，转移至聚四氟乙烯内衬中、密封且180℃下保持4、6、8和10小时，得到的样品分别命名为：CNO
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4、CNO
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6、CNO
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6和CNO
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10。
[0007]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（1）中，所用的尿素纯度为分析纯。
[0008]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（1）中，研磨尿素所用的设备为球磨机，工作转速为100 rmp，时间为24 h。
[0009]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（2）中，密封氧化铝坩埚所用的材料为锡箔纸，0.3
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0.5微米厚。
[0010]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（3）中，升温程序为6 ℃/min，加热升温氛围为空气，大气压保持为100.6 kPa，湿度恒定为40%。
[0011]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（4）中，尿素烧结过程中温度从20 ℃升温到550 ℃，升温速率为5 ℃/min，并在550 ℃恒温保持3小时。
[0012]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（5）中，分散纯相氮化碳光催化材料（CN ）所用的水为去离子水，电导率为18.2 MW
·
cm
‑1,同时超声辅助分散CN。
[0013]前述的碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（5）中，加热聚四氟乙烯水热反应器的为烘箱，加热时间为4、6、8和10小时。
[0014]一种碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法及其在去除水体中抗生素的应用，其特征是，所述抗生素为四环素，其应用包括以下步骤：（1）将尿素晶体均匀研磨成细小颗粒状物；（2）将上述细小颗粒状物置于氧化铝坩埚中，盖好盖子同时保持着较好的密封性；（3）把坩埚密封后送入石英管式炉，以5 ℃/min升温程序从室温升温到550 ℃烧结，并且恒温保持3小时；（4）待烧结过程自然结束后冷却至室温，取出淡黄色样品研磨成淡黄色粉末物，即得到纯相氮化碳（CN）光催化材料；（5）将纯相氮化碳（CN）光催化材料分散到水溶剂，转移至聚四氟乙烯内衬中、密封且180度下保持数小时；（6）在可见光和室温条件下，把碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料应用于去除
水体中四环素溶液（20 mg/L），利用紫外分光光度计监测四环素浓度的变化，同时计算四环素的残留浓度和被去除的效率。
[0015]与现有的制备氮化碳的方法相比，本专利技术具有显著的有益效果：（1）通过单体热聚合、溶剂化和水热法可控制备碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化纳米材料，具有三维开放结构、大比表面积，光生电子
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空穴对分离效率高的优点，能够避免纳米材料团聚堆垛的现象；（2）本方法制备简单、省时、绿色环保、节能及可控，有望大规模应用于生产高活性三维开放式氮化碳还哦但纳米材料，具有现实应用价值；（3）本方案能简单、原位、可控制备纳米级的三维氮化碳海胆材料，不仅具备大的比表面积、丰富的表面反应为点，而且表现了各向异性特征，能够高效去除水体中四环素并且具备长期的结构稳定性；（4）具有优异的光催化活性，可见光条件和室温条件下，能在20 min内去除约90%的四环素，降解效本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）用球磨机将尿素晶体均匀研磨成细小颗粒状物；（2）将上述细小颗粒状物置于氧化铝坩埚中，盖好盖子同时保持着较好的密封性；（3）把坩埚密封后送入石英管式炉，以5 ℃/min升温程序从室温升温到550 ℃烧结，并且恒温保持3小时；（4）把待烧结过程自然结束后冷却至室温，取出淡黄色样品研磨成淡黄色粉末物，即得到纯相氮化碳（CN）光催化材料；（5）将纯相氮化碳（CN）光催化材料分散到水溶剂，转移至聚四氟乙烯内衬中、密封且180 ℃下分别保持4、6、8和10小时，得到的样品分别命名为：CNO
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4、CNO
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6、CNO
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6和CNO
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10。2.根据权利要求1所述的含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法，其特征是，步骤（1）中，尿素纯度为分析纯。3.根据权利要求1所述的含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法，其特征是，步骤（1）中，研磨尿素所用的设备为球磨机，工作转速为100 rmp，时间为24 h。4.根据权利要求1所述的含碳缺陷和氧掺杂的氮化碳光催化材料的制备方法中，步骤（2）中，密封氧化铝坩埚所用的材料为...

【专利技术属性】
技术研发人员：洪波，曾云雄，张昊，徐靖才，詹兴宇，
申请(专利权)人：杭州星宇炭素环保科技有限公司，
类型：发明
国别省市：